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第一作者：王世富，李富华
通讯作者：刘彬，黄延强，李旭宁
通讯单位：香港城市大学，中国科学院大连化学物理研究所
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54636-w
摘要
随着全球气候变化的挑战日益严峻，将二氧化碳（CO2）通过电化学还原转化为有价值的化学品和燃料成为了实现碳中和的重要策略。本研究中，我们通过精确调控铜基催化剂上的银（Ag）单原子和纳米颗粒，实现了对CO2电化学还原反应（CO2RR）中C-C偶联路径的调控，从而显著提高了乙烯和乙醇的选择性。这一成果不仅为理解C-C偶联机制提供了深入的见解，也为设计高效的CO2RR催化剂提供了新的思路。
研究成果
香港城市大学刘彬教授、中国科学院大连化学物理研究所黄延强研究员、李旭宁研究员在《Nature Communications》上发表了题为“Manipulating C-C coupling pathway in electrochemical CO2 reduction for selective ethylene and ethanol production over single-atom alloy catalyst”的论文，本研究中，我们设计并合成了两种模型铜基催化剂：通过在铜纳米线（Cu NW）上修饰银纳米颗粒（AgCu NW）和银单原子（Ag1Cu NW）。与AgCu NW相比，Ag1Cu NW在CO2还原为乙醇的选择性上提高了10倍以上，乙醇与乙烯的比例从AgCu NW的0.41提高到Ag1Cu NW的4.26。通过一系列原位/operando技术结合理论计算，我们发现Ag1Cu NW上增强的乙醇选择性归因于原子级分散的Ag位点促进了H2O的解离，有效加速了CO氢化为CHO中间体，并促进了邻近单个Ag原子的成对Cu原子上的不对称*CO-*CHO偶联。
论文亮点
1.原子级分散的Ag位点：通过在Cu NW上修饰单个Ag原子，实现了对CO2RR中C-C偶联路径的精确调控。
2.显著提高的选择性：Ag1Cu NW催化剂在CO2还原为乙醇的选择性上实现了10倍以上的提高。
3.深入的机理理解：结合operando技术与理论计算，揭示了C-C偶联路径向目标C2+产品转化的机制。
4.高效的催化剂设计：为设计具有成对活性位点的高效CO2RR催化剂提供了理论基础和实验依据
图文导读
图 1 | 合成和结构表征
图 2 | 电化学CO2还原反应（CO2RR）
图 3 | Ag1Cu NW在CO2RR过程中的动态演变
图 4 | 反应中间体的原位捕获
图 5 | 催化机制的理论洞察
结论
本研究通过精确调控铜基催化剂上的银物种，实现了对CO2电化学还原反应中C-C偶联路径的有效调控，显著提高了目标产物乙烯和乙醇的选择性。这一成果不仅为深入理解C-C偶联机制提供了新的视角，也为设计和开发高效的CO2RR催化剂提供了重要的指导。
作者简介
黄延强，男，汉族，1980年5月生，研究员，博士生导师，中共党员。现任中国科学院大连化学物理研究所副所长，航天催化与新材料研究中心副主任。2008年于中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位，毕业后留所工作至今。2010年、2013年曾赴西班牙卡迪斯大学、美国哥伦比亚大学短期进修。2019年获得国家杰出青年科学基金资助。从事工业催化领域的研究工作，研制的CO2还原反应器组件应用于我国空间站。在Nature Energy、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等刊物上发表论文140余篇，获得中国发明专利授权50余件。获得青山科技奖、辽宁省五一劳动奖章等荣誉。现担任《Journal of Energy Chemistry》、《Chinese Journal of Chemical Engineering》执行编辑、《催化学报》和《过程工程学报》等刊物编委；现任中国化工学会稀土催化专业委员会副主任委员，辽宁省化工学会资源化工与材料专业委员会副主任委员等学术职务。
李旭宁，男，中国科学院大连化学物理研究所2012年本科毕业于兰州大学，获应用化学和应用心理学双学士学位，2017年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所，2017年-2020年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究。长期从事穆斯堡尔谱、单原子催化和原位谱学表征等领域的研究，在Chem, J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Sci. Adv. ACS Nano等期刊发表论文40余篇。2019年，因推动穆斯堡尔效应在催化领域的应用研究，被授予国际穆斯堡尔谱学青年科学家奖。2021年作为引进人才加入大连化学物理研究所，2022年获中科院人才计划择优支持，主持和参与国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目，现任国际期刊《Materials Today Energy》青年编委。
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