【金属回收】JECE：钨和钼在改性锆基金属有机框架UiO-66-CTAB上的吸附和分离性能—Congjian Zhang

文摘 2024-12-25 18:31 北京

【论文链接】

https://doi.org/10.1016/j.jece.2024.113401

【作者单位】

北京工业大学

【论文摘要】

通过溶剂热法合成了一种改性锆（Zr）基金属有机框架（UiO-66-CTAB），并用于钼（Mo）和钨（W）的吸附和分离。在优化条件下，可以获得具有均匀孔径且含有四面体笼状结构颗粒的UiO-66-CTAB。该材料表现出873.848 m²/g的BET比表面积和0.403 cm³/g的微孔体积，颗粒尺寸范围为200-300 nm。在pH<7时，UiO-66-CTAB带正电荷，因此可以与带负电荷的Mo物种容易结合。该材料在酸性溶液中对Mo表现出优异的吸附性能，并能有效将其与W分离。在室温下，最佳接触时间为3小时时，分离效果最佳。对Mo的吸附容量（Q_Mo）为355 mg/g，最高的分离因子（β_Mo/W）为51.4。XRD、SEM、FT-IR光谱、XPS和热力学结果的综合分析表明，吸附机制涉及孔径的选择性效应、金属点Zr对Mo的更强亲和力以及CTAB的N原子与Mo元素之间的配位相互作用，这些作用使更多的Mo同多酸离子进入笼状结构，并显著阻碍了W同多酸离子进入UiO-66-CTAB。吸附剂UiO-66-CTAB可被视为一种新型绿色吸附材料，在处理矿石、废物和废水中的W和Mo分离和回收方面具有潜在应用价值，有利于环境保护。

【实验方法】

吸附剂的合成：

UiO-66用CTAB改性的方法可以分为一步改性和两步改性。一步改性的产物命名为UiO-66-CTAB，两步改性的产物命名为UiO-66-CTAB-2，UiO-66、UiO-66-CTAB和UiO-66-CTAB-2的合成过程如图1所示。图1中的路线（a）显示UiO-66-CTAB是通过溶剂热法制备的。简而言之，将1毫摩尔CTAB、1毫摩尔ZrCl₄和2毫摩尔TPA溶解在25毫升DMF中，在溶解过程中加入0.45毫升HCl。然后将溶液转移到50毫升聚四氟乙烯内衬反应釜中，在不同温度（80、105、130、155和180℃）下结晶。所得白色样品随后通过过滤依次用去离子水和DMF洗涤三次，并在60℃下干燥10小时。接下来，样品在真空烘箱中于不同温度（80、90、100、110和120℃）下活化12小时。对于每个单因素优化实验，结晶温度固定为180℃，优化的活化温度为110℃。因此，结晶温度为180°C并在110℃下活化的样品被标记为UiO-66-CTAB。所有产品的收率在80-85%之间。

UiO-66-CTAB-2的合成方法如图1中的路线(b)所示，与上述用于UiO-66-CTAB的方法类似。简而言之，将1毫摩尔ZrCl₄、2毫摩尔TPA和0.45毫升HCl加入到25毫升DMF中，另将1毫摩尔CTAB溶解在10毫升DMF中。在搅拌下将两种溶液混合半小时后，将混合溶液转移到聚四氟乙烯内衬的反应釜中。在180℃结晶24小时后，通过过滤依次用去离子水和DMF洗涤产物三次。然后，在真空条件下于110℃活化半天。为了进行比较分析，UiO-66参照先前报道的方法合成，如所示的路线（c）所呈现的。制备条件与UiO-66-CTAB相同，不同的是没有添加CTAB。

吸附实验及性能评价：

混合溶液是通过将Na₂MoO₄⋅2H₂O和Na₂WO₄⋅2H₂O溶解于去离子水中制备的，使得钼和钨的浓度相等，总金属浓度为0.1摩尔/升，其中c_Mo=c_W=0.05摩尔/升。该混合溶液在室温下搅拌1小时。使用NaOH或HCl溶液可以在pH值2到12的范围内调整混合溶液的pH值。所有样品的吸附实验均在pH值为2、t为3小时和室温的最佳条件下进行。吸附实验的优化如下：将0.1克UiO-66-CTAB加入20毫升钼和钨的混合溶液中，并在震荡器上以150转/分钟的速度摇动。系统地研究了主要参数的影响，包括pH值范围从2到12、吸附温度从25到65摄氏度以及接触时间从1到5小时。在进行每个单因素优化实验时，固定条件如下：pH值为2，T为25摄氏度，t为3小时。

【图文摘取】

【主要结论】

通过溶剂热法成功制备了高效的吸附剂UiO-66-CTAB，用于分离钼和钨，XRD图谱证实了UiO-66-CTAB的成功制备。其特征官能团包括C=O、Zr-O、Zr-O₂、C-N和苯环。这种吸附材料表现出较大的比表面积和较小的颗粒尺寸，有利于有效吸附。钼的最大吸附容量为355 mg⋅g^-¹，最大分离因子β_Mo/W为51.4。吸附机制研究表明，UiO-66-CTAB适宜的孔径允许更多的钼同多酸离子进入笼状结构，并显著阻碍了钨同多酸离子进入 UiO-66-CTAB。此外，吸附机制涉及 UiO-66-CTAB 和钼之间的相互作用，包括 Zr-O-Mo 化学键和 N-Mo 配位相互作用。使用 UiO-66-CTAB 时，其他化学试剂的消耗减少，因此提出了一种短、简单且易于操作、低污染的吸附方法。吸附剂 UiO-66-CTAB 有望作为新型绿色吸附材料，用于矿石、废物和废水处理中钨和钼的分离和回收，有利于环境保护。这些结果表明，未来 MOFs 可能会成为广泛应用于从废资源和废水中分离钨和钼的吸附剂候选材料。

碳碳碳友会

介绍新能源循环利用方式，创造清洁世界，助力碳中和碳达峰。

【金属回收】STE：从电镀污泥中分离和回收铜、铬、镍的冶金方法—Yang Xiao

【光伏组件回收】SE:一种利用绿色试剂EGDA分离光伏组件层的新方法—Rui Min

【光伏组件回收】RCR: 中国风电和光伏发电的未来金属需求评估：对新兴人类矿山的影响—Kaipeng Ren

【废旧NCM回收】WM：热化学诱导硫酸焙烧从废电池中提取目标金属：热力学和动力学—LiumeiTeng

【废旧LNMO回收】JMCA：探索直接回收高压尖晶石LNMO废电极的分离技术—StivenLópezGuzmán

【LIBs回收】JPS：液浸法再利用废旧电动车电池—Jeongbeom Jang

【LIBs回收】JIEC：废旧锂离子电池正极材料与金属集流体分离研究进展—Weichen Yang

【光伏组件回收】SETA: 我国光伏废弃物循环再利用驱动评价：一种粗糙的分层分解方法—Jing Li

【光伏组件回收】WM:低温热处理废晶硅光伏组件层分离的新方法—Zhipeng Wu

【三元回收】E F：基于失效机理的废旧三元正极材料直接再生研究综述与展望—Qingfeng Liu

【LIBs回收】ACS SCE：锂离子电池正极生产废料加压CO₂直接回收工艺—Neil Hayagan

【废旧NCM回收】SPT：通过高级氧化法实现废旧富镍阴极的高效选择性浸出和直接再生—YingZheng

【废旧锂电池回收】JHM：水保护废旧锂离子电池破碎过程中危险电解液的释放及转化机理—Bang Li

【金属回收】CEJ：在堆叠的生物电化学系统中有效地沉积和分离W和Mo并同时产生氢—Liping Huang

【金属回收】ECL：磷酸基离子液体通过磷酸分裂络合选择性分离钴和镍—Sadia IIyas

【光伏组件回收】SE: 澳大利亚废旧晶硅太阳能电池板的可持续管理：推进循环经济实践—K.M.D. Nimesha

【光伏组件回收】SEMSC:利用激光消融和脱粘技术从CIGS太阳能电池中回收银—Mahantesh Khetri

【光伏组件回收】EP: 在巴西管理废旧光伏设备的挑战和战略：借鉴国际经验—Vanessa Souza

【光伏组件回收】Fuel: 通过热解回收利用废光伏塑料：动力学、热力学、机制、产品和优—Xin Chen

【废旧LFP回收】Small：可扩展的自上而下方法，通过晶格碎裂-再生回收高度降解的废LiFePO₄—JunweiWang,

【废旧NCM回收】CEJ：新型焙烧-废水电解辅助废旧锂离子电池闭环NCM前驱体再合成工艺的设计与运行优化—SunwooKim

【金属回收】SPT：功能性聚叔胺大孔树脂的制备及其对钨和钼的吸附分离性能—Tiantian Shi

【废旧NCM回收】JECE：混酸浸废锂离子电池共沉淀法制备热敏陶瓷的实验方法、结构及机理—NiAi

【光伏组件回收】EIAR:预测中国未来光伏废物的产生：应对挑战，探索未来的回收解决方案—Guangzheng Wang

【废旧NCM回收】ACB：从废旧三元锂离子电池中回收有价金属，用于具有高熵配位的多活性位点电催化剂—YongbinXu

【光伏组件回收】RCR: 光伏组件回收过程中重金属去除的水处理方法综述—Shuang Song

【金属回收】SPT：从碱液中结晶回收铌化合物—Cassia Ribeiro Souza

【金属回收】SPT：从含钛和铁杂质的H₂SO₄溶液中分离和提取铌—Linquan Sun

【光伏组件回收】PT: 硅光伏板回收利用中旋转振动筛分工艺的设计与优化：颗粒尺度模型研究—Xin Jin

【废旧锂电池回收】SPT：采用氯化铵溶剂热法从废旧锂离子电池中高选择性、高效率地提取锂—ZhengjunPeng

【金属回收】RCR：一种新型膜集成可持续技术用于回收工业下游废水中的钼—Ramesh Kumar

【金属回收】JCP：利用可循环硫化剂实现了钨酸盐溶液中钼的绿色分离和回收—Jiawei Du

【光伏组件回收】JCP: 基于不同生产和废物处理情景的中国各省太阳能电池板的碳足迹—Miaorui An

【光伏组件回收】SE:太阳能光伏回收策略—Zita Ngagoum Ndalloka

【废旧锂电池回收】AFM：通过直接回收和改性从废旧锂离子电池中回收的单晶Ncm的高倍率性能—KaipeiWang

【光伏组件回收】SE: 下一代光伏回收利用的逆向物流网络：前景与挑战—Eleftherios Iakovou

【光伏组件回收】CEJ: 回收废晶硅光伏组件的生命周期评价：传统与绿色溶剂回收工艺的比较—Yuxiu Duan

【金属回收】SPT：钨矿历史遗留废渣的表征、潜在有价值金属的回收及修复—Zhengdong Han

【废旧锂电池回收】GC：通过再利用废弃的咖啡粉，实现废旧锂离子电池正极活性材料的可持续再生—Md.AnikHasan

【废旧NCM回收】AFM：利用选择性协同配位作用，实现废旧三元锂离子电池中关键金属元素的短时高效回收—TianchiLiu

【光伏组件回收】Energy: 循环经济战略对未来能源转型技术的影响及其影响：以太阳能光伏为案例研究—Xueyue Hu

【光伏组件回收】JCP: 静电分离回收废结晶硅光伏板机械破碎后回收硅—Jiayan Li

【金属回收】JECE：钨和钼在改性锆基金属有机框架UiO-66-CTAB上的吸附和分离性能—Congjian Zhang

【锂回收】SPT：用石膏渣从废锂离子电池中选择性回收锂的热力学和动力学研究—Junjie Shi

【LIBs回收】CEJ：利用氧化还原介导的双极膜电渗析技术对废旧锂电回收废水中的 Na₂SO₄ 进行增值—Hyunjin Kim

【光伏组件回收】SEMSC:具有文献计量学视角的废弃硅基太阳能电池板回收的技术现状—Javier Ramírez-Cantero

【金属回收】WM：通过加压氨蒸馏从氨–碳酸氢铵体系中一步回收钴—Jiancheng Yu

【NCM回收】JECE：粉末电解法从废旧NCM型锂离子电池材料中选择性回收锂—Guohui Zhu

【锂回收】SPT：通过硫磺焙烧法从废旧锂离子电池中选择性回收和再生锂—Liqiang Wang

分类

时事

民生

政务

教育

文化

科技

财富

体娱

健康

情感

旅行

百科

职场

楼市

企业

乐活

学术

汽车

时尚

创业

美食

幽默

美体

文摘

原创标签

时事社会财经军事教育体育科技汽车科学房产搞笑综艺明星音乐动漫游戏时尚健康旅游美食生活摄影宠物职场育儿情感小说曲艺文化历史三农文学娱乐电影视频图片新闻宗教电视剧纪录片广告创意壁纸头像心灵鸡汤星座命理教育培训艺术文化金融财经健康医疗美妆时尚餐饮美食母婴育儿社会新闻工业农业时事政治星座占卜幽默笑话独立短篇连载作品文化历史科技互联网

发布位置

广东北京山东江苏河南浙江山西福建河北上海四川陕西湖南安徽湖北内蒙古江西云南广西甘肃辽宁黑龙江贵州新疆重庆吉林天津海南青海宁夏西藏香港澳门台湾美国加拿大澳大利亚日本新加坡英国西班牙新西兰韩国泰国法国德国意大利缅甸菲律宾马来西亚越南荷兰柬埔寨俄罗斯巴西智利卢森堡芬兰瑞典比利时瑞士土耳其斐济挪威朝鲜尼日利亚阿根廷匈牙利爱尔兰印度老挝葡萄牙乌克兰印度尼西亚哈萨克斯坦塔吉克斯坦希腊南非蒙古奥地利肯尼亚加纳丹麦津巴布韦埃及坦桑尼亚捷克阿联酋安哥拉