【三元回收】E F：基于失效机理的废旧三元正极材料直接再生研究综述与展望—Qingfeng Liu

文摘 2025-01-02 18:30 北京

【论文链接】

https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.4c04598

【作者单位】

昆明理工大学

【论文摘要】

目前，储能系统对锂离子电池的需求不断增长，导致废弃锂离子电池数量大幅增加。鉴于战略金属资源的有限性、造成的巨大环境危害以及废旧锂离子电池的内在价值，回收利用这些电池至关重要。废旧锂离子电池处理不当会严重影响资源效率，阻碍人类的可持续发展。目前主流的回收方法有三种，即火法冶金、湿法冶金和直接再生技术。

直接再生因其显著的环境和经济优势而备受关注。直接再生法是一种通过修复废料中的缺陷同时保留材料原始结构来恢复电化学性能的技术。因此，直接再生技术的进步很大程度上依赖于对废旧锂离子失效机理的理解。然而，直接修复是一项新兴技术，面临着许多挑战，包括基于电池失效机制的针对性修复方法的研究有限。在锂离子电池正极材料领域，层状三元正极材料NCM/NCA因其高可逆容量、高工作电压和低成本而备受关注。本综述对三元正极材料的降解机制和缺陷类型进行了全面而详细的研究。在此基础上，概述了直接修复失效三元材料的原理和方法。

通过研究不同直接再生技术的机理、优缺点以及电池失效机制与直接再生之间的关系，我们力求在维护过程中根据退役 NCM/NCA 电池的实际失效情况选择特定的修复方法。

【图文摘取】

【主要结论】

NCM和NCA作为最具竞争力的正极材料之一，具有巨大的应用潜力。通过总结分析电池在循环过程中失效的原因，旨在加速锂离子电池的发展，同时为延长电池循环寿命和提高安全性能做出贡献。同时，由于所有电池都不可避免地会进入报废阶段，其处理也不容忽视。直接再生是该领域备受关注的技术，每种修复方法都有相应的适用条件。根据材料失效的证据选择合适的回收方法，既能保证修复质量，又能满足简单、环保和反应效率高的标准。

目前锂离子电池正极材料的直接修复面临诸多挑战，包括成分和结构的复杂性、难以准确测定锂损失、晶体结构的不可逆变化以及副产物和杂质对修复过程的影响。退役材料对镍、钴、锰等元素表现出复杂的价态，可能会发生晶格崩塌或阳离子混合，因此很难通过直接修复完全恢复其电化学性能。此外，现有的高温固态、水热和熔盐修复等方法在实验室环境中显示出一定的效果，但通常需要严格的条件和复杂的操作，导致效率低下和成本高，阻碍了大规模的工业应用。缺乏标准化的协议和可靠的工艺参数也意味着当前的技术还不成熟，难以保持批次间的一致性。因此，锂离子电池正极材料的直接修复在材料复杂性、不可逆的结构变化和成本效益方面面临挑战，需要进一步研究以推进工业应用。

锂离子电池直接修复存在关键研究空白，包括对化学机理的了解不足、缺乏系统研究以及标准化流程的挑战。修复材料通常缺乏均匀性和稳定性，杂质管理不足导致污染风险。大多数研究仅限于实验室规模，缺乏工业和经济评估。当前的方法也难以有效解决阴极故障。环境和安全评估不足，特别是关于污染物和危害。总体而言，挑战包括工艺优化、一致性、有针对性的回收、工业可行性和安全性，需要进一步研究和试点测试才能实际应用。

未来三元正极材料失效机理研究应避免过度依赖电池性能数据和简单的元素含量估算，而应与理论计算相结合。 NCM/NCA理论模型需不断发展和完善，研究人员应深入研究循环过程的潜在机制，通过原位表征验证理论。为克服单一原位方法的局限性，应推动高通量原位研究。修复前需对正极材料的失效机理进行全面分析，选择最合适的修复方法。具体而言，对于结构损伤轻微、锂缺陷容易量化的三元正极材料，建议采用高温固相法，尽管固相反应界面处的锂离子传输效率可能较低，但其为晶格重排和应力释放提供了有利的环境。对于锂缺失难判定、结构损伤较小的三元正极材料，水热法虽然对内部结构损伤的修复效果较弱，但反应效率高，是较好的选择；对于结构损伤严重的材料，熔盐法离子扩散效率高，结构修复彻底，是最佳选择。最后，电化学修复等方法虽然环境友好，但目前应用于三元正极材料的研究还很少，有待进一步研究。正极材料的直接再生是一个系统工程，应建立系统模型，解决电池设计的标准化、故障评估的标准化，以及目前市面上所有电池的“可识别性”，将目前的研究成果整合成一个适用的体系。无论采用何种修复方法，遵循绿色回收的原则都是必不可少的。

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