【论文链接】
https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.131366
【作者单位】
武昌首义学院等
【论文摘要】
近年来，废锂镍钴锰（NCM）的湿法冶金回收总是涉及金属的完全浸出，然后进行单独分离，导致锂的整体回收效率较低。本文研究了使用高级氧化剂过硫酸铵（NH4）2S2O8从废NCM中选择性浸出锂，然后进行回收和再利用。通过优化浸出条件，浸出效率和锂的选择性分别达到100%和98.26%，从而回收碳酸锂锂Li2CO3。将回收的Li2CO3与选择性浸出残渣结合，通过高温固相合成合成再生NCM。电化学性能测试表明，再生的NCM材料表现出优异的充放电特性和循环稳定性，验证了这种回收过程的可行性和有效性。研究为废旧NCM电池正极材料的短流程、全量回收提供了理论基础，具有显著的环境和经济效益。
【实验方法】
NCM的选择性浸出与再生：
在选择性浸出过程中，称取2.0克预处理后的NCM废料，并将其放入三颈烧瓶中，根据设计的固液比加入去离子水，并根据一定的摩尔比向三颈烧瓶中加入氧化剂。然后将三烧瓶在水浴中加热至设定温度。以300转/分钟的速度连续进行浸出反应。浸出反应结束后，将浸出液泵入并过滤，以获得富含锂的滤液和滤渣。本研究主要研究了氧化剂类型、温度、固液比和摩尔比对浸出效率和选择性的影响。
将浸出液蒸发浓缩，调节滤液pH至11，测定Li+浓度。按摩尔比1：0.6向滤液中加入Na2CO3，不断加热搅拌至Li2CO3析出，过滤干燥。将浸出滤渣以50g/L的固液比加入40mL王水和5mL双氧水中，在60℃的恒温下以300r/min的转速继续反应6h，使其充分浸出。采用ICP-OES测试了滤渣中Ni、Co、Mn的摩尔比，并通过适当添加NiO、Co3O4和MnO2将Ni、Co、Mn的摩尔比调整为6：2：2。然后按照Li与Ni、Co、Mn的摩尔比为1.05：0.6：0.2：0.2，将上述制备的Li2CO3与此滤渣混合。将混合物置于马弗炉中，在850℃下加热8h，升温程序设定为5℃/min。降温至室温后，R-NCM再生。
【图文摘取】
【主要结论】
总之，本研究成功开发了一种基于使用高级氧化剂(NH4)2S208的选择性浸出的NCM废料的新型回收工艺。该工艺展示了几个显著的优点:
(1)高度选择性和高效的浸出:通过优化浸出条件，该工艺实现了对Li的高效选择性浸出，选择性浸出效率高达98.21%。
(2)环境友好性:浸出工艺消除了高温焙烧的需要，从而减少了能源消耗和气体排放，使其对环境无害。
(3)成本效益:使用(NH4)2S208作为浸出剂，这种浸出剂价格低廉且容易获得，显著降低了回收成本。
(4)优异的电化学性能:再生后的NCM材料表现出优异的充放电特性和循环稳定性，满足实际应用要求。
