2024年7月8日和10日，中国科学技术大学俞汉青院士在Nature Water和Nature Communications上连续发表最新成果，分别是“Upcycling waste sewage sludge into superior single-atom Fenton-like catalyst for sustainable water purification”和“Tuning electronic structure of metal-free dual-site catalyst enables exclusive singlet oxygen production and in-situ utilization”。下面，对这两篇成果进行简要介绍。
1.Nature Water：废污泥制备优质SACs用于可持续水净化
图1-1. SSACs（PME-700）的合成与性能
当今世界，城市污水处理厂每年产生的废污泥高达8000—9000万吨干物质，还在不断增加，带来了巨大的经济和环境挑战。由于废污泥的复杂的成分和低浓度的可回收金属元素，其高效和有效的再利用策略还难以确定。基于此，中国科学技术大学俞汉青院士和陈洁洁教授、合肥工业大学张爱勇教授等人报道了一种简单的方法，用于将废污泥转化为高价值的单原子催化剂（SACs），并用于可持续的水净化。该过程包括通过形成反应锚定位点和选择性化学键，将废污泥中存在的痕量氧化还原反应过渡金属原位为碳、氮、硫、磷、硅和铝的单原子物种。
在对各种污染物的类-芬顿（like-Fenton）降解中，污泥衍生的SACs（SSACs）表现出显著的反应活性、稳定性和选择性。通过结构分析和密度泛函理论（DFT）计算表明，配位Fe单原子是催化剂的主要反应位点，同时其他具有不同配位结构的单原子过渡金属形成并有助于催化性能。
此外，作者采用生命周期评估（LCA）和投资回收期分析，在考虑环境影响和工业生产成本的情况下，对废污泥升级回收到SACs进行评估。对比传统的焚烧方式，该升级回收方式对人类健康、生态系统和资源的整体生命周期影响要小得多，并显示出更大的还原潜力。该技术保证了经济效益，消除了废污泥处理的巨大经济负担，并为废污泥处理绘制了新轨迹，促进了更可持续的废水和废物管理。
图1-2. PME-700的精细结构表征
图1-3.影响SSACs制备的关键因素
图1-4. SSACs的催化性能和机理
图1-5. PMS活化和污染物在SSACs上转化的机理
图1-6.不同来源和性质的废污泥制备SSACs的特征和性能
图1-7.经济性和可持续性分析
总之，作者设计了一种创新的升级回收方法，将污水污泥转化为高效的SACs，用于水净化。测试发现，SSACs在各种污染物的类芬顿降解中表现出优异的性能。此外，LCA和经济分析表明，该技术将带来经济和气候效益，并为社会消除污泥处理带来的巨大负担。本工作为从大量废污泥中收集高质量SACs以缓解全球能源和环境危机提供了概念上的进步，为安全、经济和可持续的废污泥管理开辟了一条途径。
文章信息：
Upcycling waste sewage sludge into superior single-atom Fenton-like catalyst for sustainable water purification. Nature Water, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00258-x.
2. Nature Communications：调整无金属双-位点催化剂，实现单线态氧生产和原位利用
图2-1. Nv-NFC的理论活性
开发环境友好的催化剂，以使用最少的氧化剂实现有效的水净化至关重要。基于此，中国科学技术大学俞汉青院士和江俊教授、合肥工业大学张爱勇教授等人报道了一种无金属和氮/氟（N/F）双-位点催化剂，提高了单线态氧（1O2）在水净化中的选择性和利用率。
理论模拟结果表明，氟-氮的协同相互作用调节电子分布和极化，产生不对称的表面电子构型和缺电子的氮空位。这些特性触发了过氧单硫酸盐（PMS）选择性生成1O2，并提高了邻近活性氧的利用率，促进了污染物在氟-碳Lewis-吸附位点的富集。利用这些见解，作者通过蒙脱土（MMT）辅助热解合成了催化剂（NFC/M）。
该方法利用MMT作为原位层堆叠模板，实现了C、N和F前驱体的可控分解，并产生了具有增强结构适应性、活性位点可及性和传质能力的催化剂。对比单位点类似物，NFC/M的苯酚降解效率提高了290.5倍，优于大多数金属基催化剂。本工作不仅强调了催化剂设计中精确电子和结构操作的潜力，还推动了高效和可持续水净化解决方案的发展。
图2-2. NFC/M的形貌和结构表征
图2-3. NFC/M的电子和原子结构表征
图2-4. NFC/M上PMS活化选择性产生1O2的性能和机制
图2-5.通过协同双站点模型实现类-Fenton性能
总之，作者设计了一种具有NV反应中心和F-C lewis-酸吸附中心的无金属双-位点催化剂，用于水净化中1O2的生成和原位利用。NV位点优先吸附PMS的末端-O形成SO5•−，SO5•−是1O2的关键前体，而F-C位点则有效地浓缩污染物，从而优化了1O2的原位利用。在各种环境污染物、实际工业废水和连续流系统中验证了其有效性。本工作不仅强调了通过电子结构工程合理设计和控制合成协同双位点催化剂，而且还提高了类芬顿催化的环境效率。它不仅改善了反应动力学，包括创新的催化剂设计，深入的机理见解，并专注于实际环境应用和可持续性。
文章信息：
Tuning electronic structure of metal-free dual-site catalyst enables exclusive singlet oxygen production and in-situ utilization. Nature Communications, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-50240-0.
俞汉青，现任中国科学技术大学环境科学与工程系执行主任、杰出讲席教授。1986年获合肥工业大学化学工程学士学位，1989年获同济大学环境工程硕士研究生学位，1994年获同济大学环境工程博士学位，先后在英国纽卡斯尔大学、新加坡南洋理工大学和香港大学从事研究工作，2001年入选中国科学院人才计划并到校工作。2006年获“国家杰出青年科学基金”资助，2017年入选“国家特支计划”领军人才。2023年当选中国工程院院士。
俞汉青教授长期开展水污染控制的基础研究、技术研发和实际应用工作，在好氧颗粒污泥废水处理技术、废水处理厂监控/运行、污染物厌氧定向转化技术等方面取得了系列成果。其他详见课题组网页：
http://hqyulab.ustc.edu.cn/tdcy/659236/content/2185.htm#tdcy.
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