目前，锌-碘（Zn-I2）电池等水系可充电金属基电池成为研究热点，因资源丰富、可持续且环境友好而备受关注。但是，这些技术目前发展中还存在着如下问题：
（1）能量密度与功能性能不足：基于碘（I2）的水系电池在能量密度和功率密度方面展现出潜力，但在低温条件下，其能量密度和倍率性能无法与锂离子电池（LIBs）技术媲美。需要进一步优化电池材料和设计，以提升在低温环境下的性能。同时，探索新型电解液和添加剂，以提高电池的能量密度和倍率能力。
（2）I0/I+氧化还原反应的可逆性和稳定性差：I+离子在常规水解条件下容易水解，导致I0/I+氧化还原反应的可逆性和稳定性下降。未来应开发低成本、高安全性的电解液，同时考虑界面结构的调节，以改善碘氧化还原化学的可逆性和稳定性。
（3）高浓度电解质的动力学性能不佳：高浓度电解质有助于降低电解液中的反应性，但导致动力学性能下降，特别是在低温下，倍率性能明显不足。需要开发新型电解液配方或添加剂，在保持高浓度的同时，提升电解质的动力学性能。
基于此，鲁汶大学赖飞立博士、美国阿贡国家实验室Khalil Amine院士、江南大学刘天西教授、伦敦大学学院何冠杰教授（共同通讯作者）等人提出了Janus界面设计的创新原则，通过引入疏水性TEA+离子筛，实现了Zn-碘电池中电极-电解质界面的动态调控，构建了独特的Janus界面。
（1）界面设计创新：创新性提出了Janus界面设计理念，利用疏水性TEA+作为离子筛，动态调节电极-电解质界面，构建贫Cl与富Cl区域共存的独特Janus界面，有效抑制了H2O的副反应，显著提高了碘转化的可逆性和充电速率，实现了从217.1 mA/g到40 A/g的宽围内的超高倍率能力（189.5 C）。
（2）性能突破：在Zn||I2电池中，实现了超过35000次的超长循环寿命，每次容量衰减率仅为0.0015%，远低于传统金属-碘电池（MIBs），展现了极高的循环稳定性和耐用性。同时，该电池系统能在-65 °C至+25 °C的宽温度范围内稳定运行，展现了出色的环境适应性，为极端条件下电池操作提供了新的可能性。
超声溶解100 mg碘于1 L去离子水，加100 mg活性碳再超声，静置6 h后洗涤沉淀并50 °C干燥一夜。接着，选用浓度为15 mol/kg的ZnCl2作为基础溶液，分别将1 M浓度的不同阳离子（Li+、Na+等）溶于该ZnCl2溶液中，形成了多种电解质，分别命名为ZnCl2-Li+、ZnCl2-Na+、ZnCl2-K+、ZnCl2-Cs+、ZnCl2-TMA+、ZnCl2-TEA+、ZnCl2-TBA+。以ZnCl2-TEA+为例，将15 mmol ZnCl2和1 mmol TEA+溶于1 g水中混合均匀，即得ZnCl2-TEA+电解质。
图1.低电流可逆性和高电流容量的电解质-电极设计策略
图2.碘氧化还原化学的可逆性研究
图3.电极-电解质界面上的表征和模拟
图4.原位拉曼和ATR-IR光谱的动态Janus界面表征
图5.基于ZnCl2的电解质中Zn沉积/剥离的电化学性能
图6. ZnCl2-TEA+电解质在室温下的电化学性能
在0.5 A/g条件下，ZnCl2-TEA+电解质显著提升了电池的库仑效率至88.1%，同时其还展现出更高的倍率能力和改善的电压曲线特性，包括延长的电荷/放电平台。在循环性能测试中，ZnCl2-TEA+电解质电池展现了极低的容量衰减率，主要归因于其促进的可逆四电子碘化学、多碘化物溶解度的有效抑制以及Zn负极的稳定行为。
图7. ZnCl2-TEA+电解质中的低温电化学性能。
ZnCl2-TEA+电解质在降温过程中离子电导率下降缓慢，即便在-50 °C下仍维持较高值，远超ZnCl2电解质。在低温条件下，ZnCl2-TEA+电解质还展现出卓越的Zn沉积/剥离可逆性，Zn||Zn对称电池稳定运行长达1200 h。对于Zn||I2全电池，ZnCl2-TEA+电解质在-65 °C至0 °C范围内表现出高容量保留率，远超其他电解质。即使在-50 °C下，该电池也展现出色的倍率性能和循环稳定性。
何冠杰，伦敦大学学院（UCL）化学系副教授及博士生导师。主要研究方向是水系电化学能源存储与转换材料及器件。以通讯/第一作者在Joule, Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., ACS Energy Lett.等国际权威学术期刊发表SCI论文130余篇，被引8000余次，h指数51。其他详见课题组网页：https://profiles.ucl.ac.uk/45719.
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