研究背景
研究内容
有趣的是，偶氮化合物(N=N)及其还原态(–N–N–)具备优异的氧化还原可逆性和显著的Brønsted碱性，这使它们在碱性介质中能有效避免结构降解或溶解。与传统的MH合金不同，偶氮化合物凭借其质子配位存储机制，有望实现快速的反应动力学。这些特性表明，偶氮化合物在碱性电池中具有高性能有机负极材料的潜力，尤其在低温条件下的高效运行中展现出优势。
基于这一思路，我们通过对传统偶氮化合物骨架进行重排，设计了一类具有低电位和高容量的有机负极材料——苯并[c]噌啉及其衍生物(BCCs)。BCCs是一类具有稠环结构的偶氮化合物，结合了强芳香性和Brønsted碱性，使其在碱性溶液中展现出低氧化还原电位和本征不溶性。将其与商业化Ni(OH)2正极配对时，BCC||Ni(OH)2电池展现出高达297 mAh g−1的容量、1.3 V的工作电压，以及超过16,000次的超长循环寿命。更重要的是，该电池在8 M KOH电解质中，即使在−85 °C的极端温度下也能高效运行，显著提升了镍基碱性电池的环境适应性。此外，我们进一步将BCCs负极与二氢形式的4,4’-偶氮吡啶正极配对，探索了全有机碱性电池的可行性。该全有机电池展现出236 mAh g−1的高容量、1200C的超快充能力，以及易于回收的优势。总体而言，骨架重排策略为开发高性能有机负极材料提供了新思路，同时推动了碱性电池的发展。该工作以Skeletal Rearrangement of Azo Compounds Enables Low-Potential, High-Capacity Organic Anodes for Rechargeable Alkaline Batteries为题，发表在顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。
研究亮点
⭐提出“骨架重排策略”这一新概念，为有机分子电化学性能及物化性质的调控提供了新思路。
⭐BCCs具有显著的强芳香性和Brønsted碱性，提升其在碱性环境下的循环稳定性。
⭐ BCC||Ni(OH)2电池展现出高达297 mAh g−1的容量、1.3 V的工作电压，以及约16,000次的超长循环寿命。
⭐在8 M KOH电解质中，BCC||Ni(OH)2电池在−85 °C的极端低温下依然能高效运行，大幅提升了镍基碱性电池的环境适应性。
⭐BCC||AZPY-2H全有机碱性电池展现出236 mAh g−1的高容量以及1200C的超快速充放电能力。
示意图1. 芳香族偶氮负极材料的设计思路
图文导读
图1. (a)偶氮化合物的1H NMR光谱(注：Z/E异构体的混合物)。(b)6 M KOH溶液中的溶解性试验。(c)还原态的有机负极材料的溶剂化能计算。(d)AZB-2H和(e)BCC-2H在NaOD/D2O溶液中的1H NMR光谱，以及它们各自NMR溶液的照片。(f)DSC曲线。
研究结论
文献信息
Jiapeng Zhao+, Wenjin Zhang+, Dawei Du, Zhihao Liu, Weixiao Ji*, He Huang*, Siping Pang*. Skeletal Rearrangement of Azo Compounds Enables Low-Potential, High-Capacity Organic Anodes for Rechargeable Alkaline Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.2025, e202419887.doi.org/10.1002/anie.202419887
团队介绍
共同第一作者：
赵嘉鹏，北京理工大学材料学院，硕士研究生，研究方向：水系二次电池体系。
张文瑾，北京理工大学材料学院，博士研究生，研究方向：有机功能材料的合成。
通讯作者：
吉维肖，硕士生导师，2017年取得武汉大学博士学位，指导老师：艾新平教授。2019至2022年间，在美国威斯康辛大学密尔沃基分校从事博士后研究，指导导师：Deyang Qu教授。2022年入职北京理工大学，担任材料学院助理教授。研究方向主要聚焦于设计与开发新型电活性分子应用于储能领域，包括锂(钠)离子电池，液流电池以及新型电池体系，如水系电池和全固态电池等。以第一或通讯作者身份发表SCI论文20余篇，包括Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Energy. Mater.，Adv. Funct. Mater.等期刊。
黄河，北京理工大学材料学院教授，特立青年学者，入选海外高层次计划青年项目。长期从事有机电化学方向的研究，发展并商业化了多款储能材料，参与编著学术专著2本，以第一或通讯作者发表SCI论文40余篇，包括Chem. Rev.，J. Am. Chem. Soc.(5篇)，Angew. Chem. Int. Ed.(7篇)等。承担多个国家自然科学基金和省部级基金项目。担任Battery Energy与Carbon Energy等期刊的青年编委。
庞思平，北京理工大学教授、博士生导师、现任北京理工大学副校长和党委副书记。主要从事含能材料/有机功能材料的设计、合成及应用研究工作。以通讯作者在JACS、Angew. Chem.等国际期刊发表SCI收录论文等200余篇。先后入选教育部“长江学者”、国家“万人计划”科技领军人才、“百千万人才工程”国家级人选、科技部中青年领军人才等人才计划。研究成果获国家技术发明奖二等奖1项(排名1)、国防科技进步奖特等奖1项(排名1)，教育部自然科学一等奖(排名1)，获得何梁何利基金科技创新奖等奖项。
团队招聘
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