1研究背景
钙钛矿材料因其独特的光电特性,如可调的带隙和优异的光吸收能力,已成为光电子领域的一种明星材料。特别是在钙钛矿发光二极管(PeLEDs)中,它们能够覆盖从可见光到近红外的广泛色域,展现出巨大的应用潜力。随着微电子和光电子技术的快速发展,钙钛矿微光电子器件,如微探测器阵列、纳米激光器或微尺度PeLEDs(micro-PeLEDs),被认为是下一代芯片级技术中的光电子元件。然而,现有的制备技术主要关注垂直异质结堆叠,而钙钛矿横向异质结结构通常依赖于外延生长,这无法满足微器件大规模生产的需求。因此,开发一种新型的钙钛矿横向相异质结(LPH)结构,对于推动钙钛矿微光电子器件的发展具有重要意义。
2成果简介
在这项研究中,研究人员提出了一种接触扩散光刻技术(CDL),成功展示了通过离子驱动的局部相变制备钙钛矿LPH多晶薄膜。在热力学模拟的指导下,甲胺接触和迁移共同促进了原位形成被𝜹相多形体包围的𝜶相甲酰胺基铅碘化物基钙钛矿图案。在LPH薄膜中,𝜶相和𝜹相之间自发形成了I型异质结对齐,建立了能量漏斗,以促进载流子利用和辐射复合。宽带隙的𝜹相还作为共面隔离器,实现局部防漏,以便于器件集成。基于明亮且稳定的LPH图案层,通过遵循传统器件制造协议,实现了近红外微尺度PeLED,其器件性能令人印象深刻。3图文导读
图1 模拟了基于两个222超单元的𝛼-FAPbI3/𝛿-FAPbI3接触的相变模型,以及相应的形成能(∆U)。展示了MAPbI3/𝛿-FAPbI3接触的相变模型,以及相应的∆U。𝛿-FAPbI3、𝛼-FAPbI3的温度依赖熵(S)以及从𝛿到𝛼的熵变(S𝛼𝛿)。FAPbI3 𝛿-to-𝛼相变的温度依赖Helmholtz自由能(∆F)与𝛼-FAPbI3和𝛼-MAPbI3接触。CDL诱导的局部相变的示意图。图2LPH薄膜的形态特性。LPH薄膜的光学图像,放大100倍。LPH薄膜的扫描电子显微镜(SEM)图像。未光刻(A)区域和光刻(B)区域的微结构。LPH薄膜的平坦度和粗糙度由高度轮廓仪和白光干涉仪测量。ToF-SIMS深度剖析LPH薄膜。ToF-SIMS 2D映射MA分布。随着光刻时间的增加,MA深度剖面的变化。图3 LPH薄膜的结构、化学和荧光特性。𝛿-FAPbI3、MAPbI3和LPH薄膜的C 1s XPS谱。MAPbI3、𝛿-FAPbI3、𝛼-FAPbI3和FAPbI3 LPH薄膜的XRD模式。LPH薄膜和𝛿相薄膜的吸收光谱。具有条纹图案的LPH薄膜的荧光图像。LPH薄膜的荧光寿命图和衰减曲线。LPH薄膜在不同延迟时间的TA谱。图4 微PeLED配置和性能。𝛼相和𝛿相钙钛矿的UPS。微PeLED设备的能量带图。基于“PKU点”和“Boya塔”LPH图案工作的微PeLED工作设备的图片。冠军设备的EQE与电流密度。基于多晶钙钛矿发光层的各种微PeLED的报告峰EQE和发射波长。驱动电压对电流密度(蓝色)和辐射度(紫色)的依赖性。随着偏压增加的微PeLED设备的EL谱。在恒定电流密度100 mA cm−2下,初始辐射度为109 W sr−1 m−2的微PeLED的操作稳定性测量。
4小结
这项研究不仅丰富了钙钛矿异质结家族,还为微光电子学和光子学创造了一个新的光电处理平台,并推进了其在微光电子学和光子学中的多样化应用。通过CDL技术制备的钙钛矿LPH薄膜,不仅在微PeLEDs中展现出卓越的性能,还为实现高效、稳定的钙钛矿微光电子器件提供了新的可能性。此外,该研究还展示了CDL方法在制造多样化微尺度光电子器件方面的优势,包括其灵活性、温和性、吞吐量、低成本和器件集成能力。这些特性使得CDL方法有望在未来的钙钛矿光电器件制造中发挥更大的作用,特别是在实现纳米结构化电泵浦钙钛矿激光器和全钙钛矿光子芯片方面展现出巨大潜力。总的来说,这项工作为钙钛矿微光电子学的发展提供了新的思路和方法,有望推动相关技术的进步和应用文献:
https://doi.org/10.1002/adma.202409201
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