1研究背景
随着纺织工业的快速发展,大量染料废水的产生已成为全球性环境问题。全球每年染料使用量达百万吨,有机染料产量超过百万吨,这些废水含有高化学需氧量(COD)和颜色,含有盐和氯化物,难以降解,对水环境安全构成严重威胁。传统的处理方法包括生物降解、吸附和高级氧化过程(AOPs)。AOPs作为一种绿色、可持续且节能的处理方法,在污染物降解、氢气生产和氧气生产等领域得到了广泛应用。然而,光催化效率低下和有机物复杂性限制了其应用。研究人员发现,通过改变外部激励机制,可以高效快速地提高载流子的分离效率。例如,微波辐射、磁场和电场极化等外部场辅助电催化技术已经拓宽了光催化领域的应用范围。特别是,利用铁电半导体的压电效应和热电效应,可以加速光诱导载流子在本体相和表面之间的分离,同时有效调节界面处的势垒高度,促进电荷迁移。然而,这些材料需要额外的应变条件,限制了其在大规模工业系统中的应用。相比之下,热电材料只需要温度波动就能诱导热电势,提高电荷分离效率,因此在光催化过程中引入温度波动具有广阔的应用前景。
2成果简介
在这项研究中,研究人员通过稀土离子掺杂调控钡钛矿结构,实现了对居里温度(Tc)和能带结构的调整,从而显著提高了室温下的热电性能。特别是,通过引入等价稀土镧离子(La3+)到BaTiO3中,显著降低了BaTiO3的居里温度,从而在室温下显著增强了Ba1−xLaxTiO3的热电性能。此外,研究人员还证实了异价离子的引入改变了晶粒尺寸,并通过Mott-Schottky图和紫外-可见吸收数据验证了BaTiO3的能带结构变化。在x值为0.2时,Ba0.8La0.2TiO3在热光催化的协同作用下,对罗丹明B(RhB)的降解效率最佳,60分钟内降解率达到98.8%。此外,Ba0.8La0.2TiO3在1.23V下的热光电催化电流是纯BaTiO3的1.6倍,为设计具有优越热光电催化性能的电极提供了可行的方法。3图文导读
图1 不同La掺杂水平的Ba1−xLaxTiO3薄膜的XRD图谱。图2 (a) Ba0.8La0.2TiO3的温度依赖介电常数;(b) 通过Scherrer公式计算的晶粒尺寸。图3(a) BaTiO3的SEM图像;(b) BaTiO3的TEM图像和(c) HRTEM图像;(d) Ba0.8La0.2TiO3的SEM图像;(e) Ba0.8La0.2TiO3的TEM图像和(f) HRTEM图像;(g) Ba0.8La0.2TiO3的元素映射图像。图4 (a) Ba 3d,(b) La 3d,(c) Ti 2p和(d) O 1s的高分辨率XPS光谱。图5 (a) 不同La掺杂水平下Ba1−xLaxTiO3薄膜在光照射和25~65°C热循环下的罗丹明B(RhB)降解率;(b) 不同La掺杂水平下RhB降解的伪一阶动力学曲线。
4小结
研究人员通过水热法合成了Ba1−xLaxTiO3纳米薄膜,为染料降解提供了一种环保高效的解决方案。特别是,Ba0.8La0.2TiO3在热光电催化协同条件下表现出卓越的催化效率,60分钟内对罗丹明B的降解率达到98.7%。研究结果表明,适度的La掺杂可以减少晶粒尺寸,降低居里温度,增加室温介电常数,改变能带结构,从而增强催化活性。此外,制备的Ba1−xLaxTiO3显示出良好的循环稳定性,对于废水处理具有重要的应用前景。这项研究还揭示了Ba1−xLaxTiO3在热光电化学催化中结构特性与催化性能之间的复杂相互作用,为设计和推进具有高降解性能的催化剂提供了宝贵的见解。文献:
https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.1617798
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