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1研究背景
随着全球能源危机的加剧和环境污染问题的日益严重，寻找清洁、可持续的能源替代品已成为科学研究的热点。氢气作为一种清洁、高效的能源载体，其在能源转型中扮演着重要角色。传统的水电解制氢方法虽然成熟，但因其高能耗而受到限制。近年来，通过有机氧化反应（OOR）耦合氢气发展反应（HER）来替代水电解中的阳极氧进化反应（OER），被认为是降低制氢电位、减少能耗的有效策略。然而，现有的OOR催化剂在低电位下活性不足，限制了其实际应用。在这一背景下，开发新型、高效的电催化剂，特别是针对低电位醛类氧化反应（LP-AOR）的催化剂，对于实现高效、低成本的氢气生产具有重要意义。
2成果简介
在这项研究中，研究人员开发了一种自再激活的PdCu催化剂，用于低电位下的醛类电氧化反应，并实现了阳极氢气的生产。该催化剂通过原位拉曼光谱和X射线吸收精细结构（XAFS）分析，揭示了铜基电催化剂的失活和再活化循环机制。研究发现，钯（Pd）的引入显著提高了非电化学还原反应的速率，从而增强了铜基电催化剂的稳定性。此外，研究人员还构建了一个双极氢气生产装置，该装置利用PdCu电催化剂，在0.42V的低电压下实现了400 mA cm−2的电流密度，并连续稳定运行120小时以上。这项工作为提高铜基电催化剂在双极氢气生产系统中的稳定性提供了重要的指导。3图文导读
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图1 LP-AOR过程中铜价态的氧化还原循环。展示了铜在1 M KOH溶液中有无100 mM HCHO时的线性扫描伏安曲线（LSV），以及不同溶液中铜的氧化电流曲线和原位拉曼光谱。![]()
图2 Cu纳米粒子（Cu NP）和PdCu纳米粒子（PdCu NP）的物理表征。包括PdCu NP的STEM-HAADF图像、XRD图谱、XPS谱图以及Cu K边XANES谱图和FT EXAFS谱图。![]()
图3 Cu NP和PdCu NP的电化学性能和稳定性测试。展示了Cu NP和PdCu NP在1 M KOH含100 mM HCHO中的循环伏安曲线，以及PdCu NP在连续电解中的i-t曲线和转化率、法拉第效率（FE）及甲酸（FA）产率。![]()
图4 LP-AOR过程中Cu和PdCu的原位光谱表征。包括基于Cu K边XANES的Cu价态拟合，以及Cu NP和PdCu NP的FT EXAFS谱图和原位拉曼光谱。![]()
图5LP-AOR的DFT计算。展示了非电化学反应的过渡态能量障碍、氢气释放的吉布斯自由能差异图以及LP-AOR过程的吉布斯自由能差异图。![]()
图6 PdCu NP在双极氢气生产中的器件性能。展示了双极H2生产单元的示意图、与传统水分解装置的LSV比较、双极H2生产与传统水分解的能量消耗比较，以及双极H2生产装置的稳定性测量。 4小结
本研究成功开发了一种自再激活的PdCu催化剂，用于低电位下的醛类电氧化反应，并实现了阳极氢气的生产。通过深入分析铜基电催化剂的失活和再活化机制，研究人员揭示了PdCu催化剂中Pd组分对提高非电化学还原反应速率、降低反应能量障碍的重要作用。此外，双极氢气生产装置的成功构建和长期稳定运行，展示了该催化剂在实际应用中的潜力。这项工作不仅为铜基电催化剂的设计和优化提供了新的思路，也为低能耗、高效率的氢气生产技术的发展开辟了新的道路。随着进一步的研究和优化，这种新型催化剂有望在工业规模的氢气生产中发挥重要作用，为实现清洁能源的可持续发展做出贡献。文献：
Yang, M., Jiang, Y., Dong, CL. et al. A self-reactivated PdCu catalyst for aldehyde electro-oxidation with anodic hydrogen production. Nat Commun 15, 9852 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54286-y推荐阅读：
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