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1研究背景
随着全球气候变化和环境污染问题的日益严峻，二氧化碳（CO2）的转化和利用成为了科学研究的热点。CO2作为一种丰富的碳资源，其电化学还原反应（CO2RR）被认为是一种将CO2转化为高附加值化学品和燃料的有效途径。特别是在膜电极组件（MEA）中，CO2RR被认为具有实际应用潜力。然而，在无阴极液的MEA电解槽中，水管理至关重要，但关于阴极共供水是否能够增强C2+形成的研究却鲜有报道。在这一背景下，研究人员探索了铜(I)在水促进的CO2电解合成多碳化合物中的作用，旨在通过优化电催化剂设计和水管理，提高CO2RR到C2+化合物的效率。铜基催化剂因其在CO2RR中优异的性能而受到广泛关注，尤其是在合成多碳化合物（如乙烯和乙醇）方面。这些化合物在化学和能源工业中有着广泛的应用。然而，如何在MEA系统中实现高电流密度和高C2+法拉第效率（FE）的共存，仍然是一个挑战。此外，对于MEA系统中CO2RR到C2+化合物的水管理策略，尤其是阴极共供水的作用，目前的研究还相对有限。因此，深入理解电催化剂在水管理中的作用，对于设计高效的MEA系统至关重要。
2成果简介
在这项研究中，研究人员发现了一种合适的纳米复合电催化剂在MEA系统中实现水促进效应对C2+形成的关键作用。他们展示了共供水对Cu0纳米粒子催化剂的C2+形成没有影响，但富含Cu2O-Cu0界面的纳米复合材料对CO2RR到C2+化合物的共供水显示出显著的积极效应。在优化的H2O压力下，研究人员在MEA电解槽中实现了1.0 A cm−2的电流密度和80%的C2+ FE，主要产物为C2H4和C2H5OH。此外，C2+化合物的摩尔碳基选择性和产率分别达到了83%和19%，优于在更苛刻的反应条件下通过热催化CO2氢化合成C2+化合物的系统。研究人员还通过原位光谱表征确认了在MEA中运行时Cu+与Cu0的共存，并提出了Cu+位点的形成机制。具有Cu+位点的催化剂促进了H2O的活化，从而增强了吸附CO和CHO中间体的形成，有利于C-C耦合，因此对共供水的C2+形成显示出显著的促进效应。3图文导读
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图1 MEA电解槽中水来源的示意图。GDE：气体扩散电极。![]()
图2 MEA电解槽中CO2RR性能与CO2流速的关系，以及Cu2O-Cu0催化剂在恒定电流密度250 mA cm−2下的稳定性。![]()
图3 Cu2O-Cu0催化剂的表征。包括在不同电池电压下和5小时CO2RR后的原位XRD图案，Cu2O-Cu0催化剂的SEM图像，HRTEM图像，不同电池电压下和5小时CO2RR后的原位XANES光谱，以及不同电池电压下和5小时CO2RR后的原位拉曼光谱。![]()
图4 在Cu(111)和Cu2O-Cu0模型表面上CO2RR的DFT计算。包括CO2还原为吸附CO的反应能图，CO2吸附表面Cu原子的Bader电荷，H2O吸附的吉布斯自由能，以及CO到OCCO二聚、CO氢化为CHO以及CHO与CO耦合为*OCCHO的反应能图。![]()
图5 原位拉曼光谱。包括Cu2O-Cu0和Cu0催化剂在不同应用电位下吸附水的O-H伸缩振动区域，弱HB水的拉曼带位移与应用电位的线性关系，Cu2O-Cu0催化剂在不同应用电位下CO2RR的原位拉曼光谱，以及Cu0催化剂在不同应用电位下CO2RR的原位拉曼光谱。 4小结
这项研究不仅揭示了阴极共供水在MEA系统中CO2RR到C2+化合物中的作用，而且还提供了光谱学证据，证明了在安培级电流密度下CO2RR中Cu+的共存以及Cu+在H2O活化中的独特功能，这对于C-C耦合至关重要。研究人员通过实验和理论计算，证实了Cu2O-Cu0表面在CO2和H2O分子的吸附和活化以及关键中间体的形成中的优势，这对于提高C2+化合物的形成速率具有重要意义。这些发现为构建高效的MEA系统提供了新的思路，对于实现CO2的电化学转化和利用具有重要的科学和技术价值。通过优化电催化剂和水管理策略，可以显著提高CO2RR的性能，为实现可持续的碳资源循环和减少碳排放提供了可能。文献：
He, X., Lin, L., Li, X. et al. Roles of copper(I) in water-promoted CO2 electrolysis to multi-carbon compounds. Nat Commun 15, 9923 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54282-2推荐阅读：
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