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1研究背景
随着全球能源消耗的不断增加和二氧化碳排放量的不断上升，寻求清洁、高效的能源转换技术变得尤为重要。传统的锂离子电池虽然广泛应用于电动汽车等领域，但其低理论容量限制了其在更广泛领域的应用。相比之下，锌-二氧化碳电池（ZCBs）不仅具有优异的电化学二氧化碳还原（ECO2R）能力，还能在放电过程中将CO2转化为高附加值的化学品，如CO、HCOOH、CH4等，同时释放绿色电能。然而，现有的ZCBs在充电过程中，由于耦合氧进化反应（OER）和竞争性的氢进化反应（HER），导致充电电压极高，CO2转换效率衰减，从而消耗了大量能量。因此，开发新型高效催化剂，优化ZCBs的充放电过程，成为当前研究的热点
2成果简介
在这项研究中，研究人员首次提出了一种基于热解活化和聚多巴胺涂层立方ZIF-8制备的孤立FeN3位点锚定的多级多孔碳纳米盒（Fe-HPCN），用于氢肼辅助可充电锌-二氧化碳电池。该催化剂在放电过程中通过ECO2R将CO2还原为CO，充电过程中通过氢肼氧化反应（HzOR）将N2H4氧化为N2，实现了96%的CO法拉第效率（FECO）和低于1.84V的超低充电电压。研究人员利用原位红外光谱技术证实了Fe-HPCN在HzOR和ECO2R过程中能够生成关键的CO和N2中间体。这项研究不仅展示了FeN3中心在双功能ECO2R/HzOR性能上的潜力，而且为ZCBs在环保能源领域的应用提供了新的思路。3图文导读
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图1 展示了Fe-HPCN的合成过程示意图，以及通过扫描电子显微镜（SEM）、高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）、高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和能量色散谱（EDS）图像对Fe-HPCN的形貌和结构进行了详细表征。![]()
图2通过X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）分析，揭示了Fe-HPCN中Fe的氧化态和配位环境，证实了Fe-HPCN中FeN3位点的存在![]()
图3展示了Fe-HPCN在ECO2R和HzOR过程中的电催化性能，包括线性扫描伏安法（LSV）曲线、法拉第效率和稳定性测试。![]()
图4 通过原位傅里叶变换红外光谱（in situ-FTIR）监测了Fe-HPCN在ECO2R和HzOR过程中的表面吸附中间体行为。![]()
图5 展示了氢肼辅助可充电锌-二氧化碳电池的结构示意图，以及电池的充放电极化曲线、功率密度、放电-充电曲线和稳定性测试。 4小结
本研究成功开发了一种新型的Fe-HPCN催化剂，用于氢肼辅助可充电锌-二氧化碳电池。该催化剂在ECO2R过程中展现出高达96%的CO法拉第效率，同时在HzOR过程中表现出优异的催化活性，显著降低了充电电压至约1.84V，并保持了高能量效率。此外，原位红外光谱技术证实了Fe-HPCN在充放电过程中能够有效地生成关键中间体。这些结果表明，FeN3中心在双功能ECO2R/HzOR性能上的潜力，为ZCBs在环保能源领域的应用提供了新的思路。文献：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cey2.637
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