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1研究背景
随着显示技术的不断进步，人们对显示设备的色彩准确性和显示效果提出了更高的要求。在OLED技术中，发光材料的性能直接影响到器件的整体性能。近年来，热活化延迟荧光（TADF）材料因其能够利用非辐射的三重态激子通过热辅助自旋翻转过程实现接近100%的内量子效率（IQE）而受到广泛关注。然而，红色TADF材料的研究进展相对缓慢，尤其是在实现饱和红光区域的电致发光（EL）峰值超过600纳米时，性能常常不如蓝色和绿色TADF材料，这限制了高性能超高清OLED显示技术的发展。为了提升红色TADF发射体的发光效率，研究人员提出了多种分子设计策略，例如引入高平面性和刚性的给体或受体基团以抑制非辐射衰减，赋予分子足够的前沿分子轨道（FMO）空间重叠以提高振子强度，以及引入空间限制的间隔基团以促进单重态辐射衰减。尽管通过这些策略构建的红色TADF发射体取得了一定的进展，但传统的TADF分子往往因为给体和受体之间的强电子相互作用而导致显著的光谱展宽，这对于开发具有高色纯度的高效红色TADF发射体是一个重大挑战。
2成果简介
在这项研究中，研究人员提出了一种设计纯红色TADF分子的有效方法，即在多共振（MR）核心中整合次级电子给体单元和π骨架扩展。这种方法不仅实现了窄带发射的红移，还加速了反向系间穿越（RISC）速率。概念验证发射体BNTPA展示了以613纳米为中心的明亮饱和红光发射，全宽半高（fwhm）为0.14电子伏特，同时RISC速率增加了两倍以上。基于BNTPA的TADF OLED实现了创纪录的高达35.2%的最大外量子效率（EQEmax），国际照明委员会（CIE）坐标为（0.657, 0.343），接近国家电视标准委员会（NTSC）红色标准。此外，利用BNTPA作为终端发射体的荧光器件展现了卓越的EQEmax，达到43.3%，并提高了操作稳定性。3图文导读
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图2 第一至第三列：分别为BNCz、TBN3和BNTPA的S1、T1和T2态的自然跃迁轨道（NTOs）。第四至第五列：分别为BNCz、TBN3和BNTPA的S1-T1 NTOs和S1-T2 NTOs的密度差异。蓝色代表最高占据自然跃迁轨道（HONTOs），红色代表最低未占据自然跃迁轨道（LUNTOs）。为清晰起见，所有氢原子均省略。同时展示了BNCz、TBN3和BNTPA的ΔEST值以及相关的SOC矩阵元素<S1|ĤSOC|Tn>。![]()
图3 (a) 在298K下，BNCz、TBN3和BNTPA在甲苯中的紫外-可见吸收光谱和 (b) 荧光光谱。(c) 在298K下，BNTPA在不同极性溶剂中的荧光光谱。(d) 在无氧甲苯中298K下BNTPA的瞬态荧光（PL）光谱。![]()
图4 (a) 在无氧甲苯中，BNTPA在皮秒时间尺度上的瞬态吸收等高线图（298K）。(b) 在无氧甲苯中，BNTPA在纳秒至微秒时间尺度上的瞬态吸收等高线图（298K）。(c) BNTPA在500和575纳米处的单波长动力学。符号为原始数据，线条为单波长动力学分析的多指数拟合结果。(d) 在无氧甲苯中，BNTPA在纳秒至微秒时间尺度上的瞬态吸收光谱（298K）。![]()
图5 (a) 设备结构示意图。(b) 设备A和B的电致发光（EL）光谱。插图为国际照明委员会（CIE）色度图中的颜色坐标。(c) 设备A的外部量子效率-亮度（EQE-L）、电流效率-亮度（CE-L）和功率效率-亮度（PE-L）曲线图。(d) 设备B的外部量子效率-亮度（EQE-L）、电流效率-亮度（CE-L）和功率效率-亮度（PE-L）曲线图。 4小结
研究人员通过在MR分子中整合次级电子给体单元和π骨架扩展，开发出了高效稳定的纯红色MR-TADF分子。实验和计算模拟结果表明，这种设计理念不仅将窄带发射光谱移向长波长区域，还加速了RISC速率。设计的分子BNTPA以613纳米为中心展现出明亮的纯红色发射，窄带全宽半高为0.14电子伏特，RISC速率比母分子提高了两倍以上。基于BNTPA的TADF OLED实现了高达35.2%的最大外量子效率，CIE坐标接近NTSC红色标准。此外，利用BNTPA作为终端发射体的纯红色荧光器件达到了超过43.3%的高EQE，同时抑制了效率下降，并在初始亮度为1000 cd/m²时实现了超过322小时的超长LT98（初始亮度降至98%的时间）。这项研究的成果不仅为纯红色MR-TADF材料的设计提供了新的思路，也为高性能超高清OLED显示技术的发展铺平了道路。文献：
https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2024.111458推荐阅读：
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