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1研究背景
近年来，钙钛矿材料因其优异的光电性能而受到广泛关注，尤其是在光伏领域。自2009年钙钛矿太阳能电池（PSC）问世以来，其光电转换效率（PCE）迅速提升，已达到26.1%的世界纪录。然而，二维（2D）钙钛矿材料的应用却面临诸多挑战，尤其是在载流子运输和电导率方面。二维钙钛矿通常由绝缘有机间隔物组成，这些间隔物虽然能有效提高材料的稳定性，但却严重阻碍了载流子在器件内部层间的传输。因此，如何提高二维钙钛矿的导电性和载流子运输能力，成为了研究者们亟待解决的问题。
2成果简介
在这项研究中，研究人员提出了一种通过质子化二甲双胍实现二维钙钛矿局部转化的新方法。研究团队首先在酸性环境中对二甲双胍进行质子化处理，或将其直接转化为盐酸盐，以此对甲基铵铅碘（MAPbI3）薄膜进行表面钝化。通过这一过程，研究人员成功地将无序取向的二维钙钛矿转变为在晶界处垂直取向的结构。经过处理的碳基钙钛矿太阳能电池的光电转换效率显著提高，达到了14.13%的最佳水平。此外，研究人员还将这一钝化策略应用于平面器件（ITO/4PADCP/钙钛矿/PCBM/BCP/Ag），使其光电转换效率从20.82%提升至22.09%。为了验证该策略的实际稳定性，研究团队组装了一个集成的PSC-超级电容器设备，结果显示其良好的循环稳定性，表明该方法在实际应用中的可行性。研究还通过密度泛函理论（DFT）计算，深入探讨了质子化二甲双胍与钙钛矿表面之间的相互作用。结果显示，质子化后的二甲双胍在钙钛矿表面形成了更强的结合力，从而有效钝化了钙钛矿薄膜中的缺陷状态，提升了载流子的传输能力。。3图文导读
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图1 a) 二甲双胍的化学结构和电静势图，以及质子化过程的示意图。b) 控制组、二甲双胍处理和二甲双胍+处理在MAPbI3钙钛矿表面碘缺陷处的电子密度差异。c) 二甲双胍和二甲双胍+的分子偶极矩。d) 二甲双胍和二甲双胍+在MAPbI3表面钝化时的结合能。e) MAPbI3表面钝化后VI缺陷的形成能。![]()
图2 a-c) 控制组、二甲双胍处理和二甲双胍&HI处理的钙钛矿薄膜顶视SEM图像。d-f) 对应PSCs的横截面SEM图像。g) XRD图案。h) XPS Pb 4f光谱。i) 二甲双胍、MAI和二甲双胍&MAI的1H NMR。j) 二甲双胍和二甲双胍&HI薄膜的质子转移行为示意图。![]()
图3 a) 紫外-可见吸收光谱。b) Tauc图。c) 以MAPbI3为背景的吸收曲线。d,g) 伪彩色瞬态吸收（TA）光谱。e,h) 伪彩色TA图。f,i) 延迟时间函数的TA光谱。![]()
图4 a) PSC器件结构示意图。b) 控制组、二甲双胍处理和二甲双胍&HI处理的PSCs的J-V曲线。c) PCE直方图。d,e) 光强度依赖的Voc和Jsc。f) 暗I-V曲线。g) 全局和局部电化学阻抗谱。h) 设备在N2中的长期稳定性。i) 设备在空气中的长期稳定性。![]()
图5 a) DMBG的电静势。b,c) 顶视SEM图像。d) 控制组、二甲双胍处理和DMBG处理的XRD图案。e) 控制组和DMBG设备的J-V曲线。f) 控制组和DMBG基PSCs的PCE直方图。g) JSC、VOC、FF和PCE的统计分布。h) 暗I-V曲线。i) 空气中标准化PCE的长期稳定性。
4小结
本研究提出的“质子化诱导局部转化二维钙钛矿”策略，为提高二维钙钛矿材料的导电性和光电性能提供了新的思路。通过对二甲双胍的质子化处理，研究人员成功地改善了钙钛矿薄膜的结构和性能，显著提高了光电转换效率。这一成果不仅推动了钙钛矿材料的基础研究，也为其在实际应用中的广泛使用奠定了基础。未来，研究团队计划进一步探索其他有机分子的质子化效应，以期在钙钛矿材料的改性和应用方面取得更多突破。通过这一研究，钙钛矿材料的应用前景将更加广阔，尤其是在可再生能源领域，具有重要的现实意义和应用价值。文献：
https://doi.org/10.1002/adfm.202407860
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