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1研究背景
随着全球能源危机的加剧和环境污染问题的日益严重，寻找清洁、可再生的能源替代化石燃料变得尤为重要。氢气作为一种清洁能源，因其在解决环境问题上的潜力而被广泛看好。然而，氢气的制备、储存和运输面临着诸多挑战。电化学水分解技术，包括氧气进化反应（OER）和氢气进化反应（HER），被认为是氢气生产的首选技术。但是，这一技术的效率受限于缓慢的反应动力学和在不同能源系统中显著的过电位。为了提高催化效率，先进的水电解催化剂主要依赖于贵金属，这些贵金属表现出卓越的催化性能、低过电位和积极的催化动力学。尽管有这些优点，但由于成本高昂和耐久性有限，它们的广泛应用受到了限制。此外，尽管贵金属催化剂在水分解的特定反应中显示出有效的催化活性，但创建同时增强HER和OER的高效双功能贵金属基催化剂是有限的，限制了它们在工业水电解中的广泛使用。
2成果简介
在这项研究中，研究人员开发了一种基于非贵金属的低成本、商业上可行的催化剂，该催化剂在HER和OER中表现出卓越的性能。他们通过简单的两步电沉积法在碳布（CC）上构建了三维自支撑异质结构，该结构由还原氧化石墨烯（rGO）和硫化钴（CoS）组成，旨在提高整体水电解的效率。多孔的rGO网络促进了CoS纳米片的锚定和垂直生长，而rGO和CoS之间的异质结显著提高了催化剂的稳定性。CoS/rGO@CC催化剂在HER（η10=76.3 mV）和OER（η10=290.4 mV）上展现了极低的过电位，并在超过24小时的时间内保持这些稳定的过电位，与基于贵金属的领先电催化剂相匹配。此外，通过将CoS/rGO@CC作为阴极和阳极，实现了仅需744 mV @10 mA cm-2的整体水分解。理论计算验证了rGO和CoS纳米片在增强HER和OER过程中的协同效应。此外，实验数据突出了CoS/rGO@CC催化剂在不同pH水平下卓越的HER催化能力，为设计低成本、高性能的电催化剂提供了有希望的策略。3图文导读
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图1 3D CoS/rGO@CC电催化剂的形貌和微观结构分析。代表性的（a和b）场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）图像，（c-e）透射电子显微镜（TEM）图像，以及（f）高分辨率TEM图像揭示了CoS纳米片的晶格条纹。（g）高分辨率TEM图像揭示了石墨烯纳米片的晶格条纹，并展示了CoS的选区电子衍射（SAED）图案。（h）高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像和相应的元素映射分析证明了3D混合纳米结构由（i）Co，（j）O，（k）S和（l）C元素组成。![]()
图2 CoS/rGO@CC的XRD图案和拉曼光谱；XPS分析CoS/rGO@CC纳米结构。高分辨率（c）Co2p，（d）S 2p和（e）O 1s光谱揭示了这些元素的详细化学价态。![]()
图3 CoS/rGO@CC电催化剂在HER中的电催化性能。（a）在1M KOH溶液中的典型LSV极化曲线，（b）在1 mA cm−2，10 mA cm−2和50 mA cm−2处的过电位，以及（c）CoS/rGO@CC，CoS@CC，rGO@CC和20% Pt/C电极在1M KOH溶液中的相应Tafel图，表明CoS/rGO@CC电极展现出最高的HER活性。（d）CoS/rGO@CC催化剂与最近报道的基于钴的催化剂在10 mA cm−2处的过电位比较。（e）在不同扫描速率下记录的CoS/rGO@CC电极的CV曲线。（f）CoS/rGO@CC，CoS@CC和rGO@CC电极的电容电流与扫描速率的函数。（g）CoS/rGO@CC电极在24小时内的计时电流曲线。（h）CoS/rGO@CC电极的循环性能。![]()
图4 CoS/rGO@CC电催化剂在OER中的电催化活性。（a）代表性LSV曲线，（b）所需过电位的直方图，以及（c）CoS/rGO@CC，CoS@CC，rGO@CC和RuO2在CC电极在1 M KOH溶液中的Tafel图。（d）CoS/rGO@CC与先前报道的基于钴的催化剂在10 mA cm−2处的过电位比较。（e）CoS/rGO@CC催化剂和最先进的基于钴的催化剂在1 M KOH溶液中的氧进化性能和稳定性的比较分析。（f）CoS/rGO@CC，rGO@CC和RuO2在CC电极的交流阻抗谱。（g）CoS/rGO@CC催化剂在10 mA cm−2的计时电位曲线。（h）CoS/rGO@CC电极的循环性能。![]()
图5 CoS/rGO@CC电催化剂在两电极系统中的整体水分解性能。（a）代表性LSV曲线和（b）CoS/rGO@CC||CoS/rGO@CC，CoS/rGO@CC||20% Pt/C和CoS/rGO@CC||RuO2在CC电催化剂在1 M KOH溶液中所需过电位的直方图。（c）CoS/rGO@CC与先前报道的基于钴的催化剂在10 mA cm−2处的过电位比较。（d）CoS/rGO@CC催化剂在10 mA cm−2的计时电位曲线。![]()
图6 DFT计算解释HER和OER的机制。（a）CoS/rGO组合模型中的HER过程。（b）CoS/rGO组合模型中的OER过程。（c）HER反应的自由能路径，以及（d，e）OER反应过程。U=0 V vs. RHE，U=1.23 V vs. RHE。（f）CoS/rGO@CC催化剂在HER和OER过程中的催化机制示意图。 4小结
研究人员成功开发了一种三维CoS/rGO@CC电催化剂，用于整体水电解。通过简单的两步电沉积技术，CoS/rGO@CC展现出在碱性溶液中卓越的双功能电催化活性和稳定性，实现了氢气进化反应（HER）仅需76.3 mV的过电位，氧气进化反应（OER）仅需290.4 mV的过电位。该催化剂在10 mA cm−2的电流密度下能保持24小时的稳定过电位。此外，使用CoS/rGO@CC作为阴极和阳极，整体水分解仅需744 mV @10 mA cm−2。CoS/rGO@CC电催化剂的改进催化性能和循环稳定性源于CoS和rGO异质结之间的协同效应。此外，CoS/rGO@CC催化剂还在不同的pH水平下展现出显著的HER催化能力，其在0.5 M H2SO4和1 M PBS中的10 mA cm−2处的电位低至41.4 mV和315.7 mV，与商业Pt/C相媲美。由于其独特的催化活性、稳定性和简单的生产技术，这种催化剂成为了一个有前景的无贵金属替代品，用于整体水电解和其他能源相关应用。文献：
DOI https://doi.org/10.1039/D4TA06710J推荐阅读：
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