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1研究背景
随着全球能源危机和环境污染问题的日益严峻，二氧化碳（CO2）的电化学还原反应（CO2RR）作为一种将温室气体转化为有价值化学品和燃料的技术，受到了广泛关注。特别是在可再生能源的驱动下，CO2RR被认为是构建循环经济的一条极具前景的途径。然而，CO2分子中碳氧双键极其稳定，导致电还原过程中需要较高的过电位，同时伴随着竞争性水还原反应的发生，严重阻碍了这一过程的工业化应用。因此，开发具有低过电位和高法拉第效率（FE）的CO生产电催化剂变得尤为迫切。近年来，基于碳材料的过渡金属-氮配位（M-Nx-C）催化剂，尤其是具有独特结构和配位环境的原子级分散活性金属中心，因其优越的动力学性能和可调的电子结构而受到极大关注。尽管已有研究报道了Fe、Co、Ni等M-Nx-C电催化剂在CO2还原中表现出高选择性，但关于高CO2还原性能的单原子Mn基催化剂却鲜有报道。Mn原子由于其广泛的价态（0到+7）容易聚集，且在尝试提高Mn前驱体浓度以增加Mn-Nx活性位点密度时，容易形成惰性化合物。因此，构建具有增强密度的原子级分散Mn-Nx位点对于提高Mn催化剂的CO2电还原性能具有重要意义。
2成果简介
在这项研究中，研究人员通过碳保护和热解策略制备了具有高表面密度Mn-N4位点的原子级分散Mn催化剂。该催化剂展现了高达90%的CO法拉第效率和低至80 mV的CO生产过电位。这一增强的催化性能主要归因于高表面密度的Mn-N4位点、丰富的缺陷以及高的电化学活性表面积。这项工作为通过表面结构设计提高固有低活性金属的CO2电还原性能提供了可能性。3图文导读
图1 展示了原子级分散Mn-N-C的合成过程，以及Mn-N-C、N-C和Mn3O4-N-C的扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像，以及X射线衍射（XRD）结果。图2 包含了Mn-N-C催化剂的高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像、元素分布图、X射线光电子能谱（XPS）和X射线吸收光谱（XAS）分析结果。图3 展示了Mn K边的X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱，以及Mn-N-C的EXAFS拟合曲线。图4 展示了不同催化剂在0.1 M KHCO3电解液中的线性扫描伏安曲线（LSV）、CO法拉第效率（FECO）、CO部分电流密度（jCO）和CO2电还原生产率（PR）。图5 展示了Mn-N-C催化剂在稳定性测试后的HAADF-STEM图像和元素分布图
4小结
本研究成功制备了一种原子级分散的Mn催化剂，该催化剂具有高表面密度的Mn-N4位点，实现了高达90%的CO法拉第效率和低至80 mV的CO生产过电位。这一成果归功于高表面密度的Mn-N4位点、丰富的缺陷以及高的电化学活性表面积。这项研究不仅拓宽了用于CO2电还原的单原子催化剂的范围，还为固有低活性金属的CO2电还原性能的进一步提升提供了新的机会。通过表面结构设计，可以显著提高CO2电还原催化剂的性能，这对于实现CO2的有效转化和利用具有重要意义。文献：
https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161833推荐阅读：
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