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1研究背景
随着全球能源和环境问题的日益严峻，清洁能源的开发和利用成为了科学研究的热点。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）作为一种高效的清洁能源转换设备，因其零排放、高能量转换效率和快速响应等优点，被视为解决能源危机和环境问题的理想选择。然而，PEMFCs的性能受到阴极催化剂层中全氟磺酸离子聚合物对铂（Pt）的强吸附作用的影响，这种吸附作用不仅阻塞了氧还原反应（ORR）的活性位点，还增加了氧气向Pt的局部传输阻力。因此，如何优化Pt/离子聚合物界面，提高ORR效率，成为了PEMFCs研究的关键。
2成果简介
在这项研究中，研究人员巧妙地选择了羟基苯基金属卟啉（MPOHs）作为阴极催化剂层（CCLs）的添加剂，以解决性能受限的界面问题。通过详细的电化学和物理特性表征、分子动力学模拟和密度泛函理论计算，研究人员揭示了MPOHs的双重促进机制：一是通过破坏硫酸盐-Pt相互作用释放催化位点，二是通过形成扩大且富含O2的传输域改善局部O2传输动力学。实验结果表明，添加了MPOHs的PEMFCs显示出显著的Rlocal降低和性能提升。这一简单的添加剂策略为调节Pt/离子聚合物界面提供了显著优势，相较于复杂的催化剂和离子聚合物工程，这将激发更多基于分子水平的材料电极优化策略，推动电化学能量转换领域的发展。3图文导读
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图1 展示了普通Pt-Nafion界面和改性Pt-MPOH-Nafion界面的界面结构和相关过程的示意图。![]()
图2 展示了全湿H2-O2和H2-空气单电池在有无CoPOH添加剂的CCLs下的极化曲线和功率密度图。图中显示，添加CoPOH的电池在整个极化曲线上表现出更高的电压，且随着电流密度的增加，电压差距增大。![]()
图3展示了CCL中Pt 4f XPS光谱的比较，以及通过CO置换实验确定的Pt表面上硫酸盐覆盖率的定量分析。![]()
图4通过全原子分子动力学模拟，展示了Pt/离子聚合物界面的微观结构和O2传输特性。![]()
图5 通过Pb2+染色高分辨率透射电子显微镜（TEM）测量，展示了离子聚合物与Pb2+结合增强的相对比度，从而揭示了离子域的大小![]()
图6 展示了基于DFT计算的O2吸附在CoPOH和CuPOH上的平衡结构，以及在不同背压下H2-空气燃料电池的极化曲线和功率密度图
4小结
本研究通过实验和计算模拟相结合的方法，证实了羟基苯基金属卟啉（MPOHs）作为添加剂在PEMFCs阴极催化剂层中的有效性。MPOHs通过破坏硫酸盐与Pt的相互作用，释放催化位点，并通过形成扩大的、富含O2的传输域，改善局部O2传输动力学，从而显著降低了氧气的传输阻力，并提高了电池的性能。这一发现为PEMFCs的性能优化提供了新的策略，并为电化学能量转换领域的材料开发提供了新的思路。文献：
https://doi.org/10.1039/D4EE04320K
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