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1研究背景
发射二极管(NIR Pero-LEDs)因其在夜视、生物组织分析、生物识别和通信等领域的潜在应用而备受关注。然而,目前高效率NIR Pero-LEDs的发射主要集中在第一近红外窗口(NIR-I,700-900 nm),而第二近红外窗口(NIR-II,900-1700 nm)的发射则因其隐形发射、更深的组织穿透力和减少的散射而展现出更大的应用前景。尽管如此,基于铅的钙钛矿材料的NIR-II Pero-LEDs因发射光谱限制和毒性问题而面临商业化挑战。因此,开发环保、高效的无铅NIR-II Pero-LEDs成为了研究的热点。在这一背景下,研究人员开始探索基于锡(Sn)的钙钛矿材料,因其在NIR-II窗口的发射特性和显著的器件效率进展而备受关注。然而,由于Sn2+易被氧化成Sn4+,导致Sn4+诱导的缺陷,从而限制了器件的寿命和效率。因此,如何有效消除Sn4+诱导的缺陷,成为了提升基于Sn的钙钛矿NIR-II Pero-LEDs性能的关键。
2成果简介
在这项研究中,研究人员提出了一种靶向策略,通过湿气触发的锡四卤化物(SnX4)水解来消除CsSnI3薄膜中的Sn4+诱导缺陷,并形成Sn(OH)4以提供持续保护。这一策略成功地制造了发射在945 nm的第二近红外窗口光发射二极管,实现了外量子效率(EQE)达到7.6%的突破性性能,并且操作寿命达到了82.6小时。3图文导读
图1展示了基于前驱体工程的Sn基钙钛矿薄膜制备过程,以及通过湿气后处理在CsSnI3薄膜中诱导SnX4水解的示意图。图2 展示了湿气处理对钙钛矿薄膜的影响,包括XPS光谱、SEM图像和XRD图案,证明了湿气处理选择性地水解SnX4而不降解CsSnI3结构。图3 展示了CsSnI3-SnCl2薄膜在湿气处理前后的光电性能,包括KPFM图像、光致发光光谱、光致发光稳定性测试和电子-only设备的暗J-V曲线。图4 展示了CsSnI3-SnCl2 Pero-LEDs的器件性能,包括器件结构图、J-V-R曲线、EQE-J曲线、不同工作电压下的电致发光光谱、统计EQE结果和操作寿命测试结果。图5 展示了CsSnI3-SnCl2 Pero-LEDs的器件物理特性,包括不同脉冲电压下的瞬态电致发光信号、从瞬态电致发光信号上升沿提取的延迟时间、估计的电子迁移率、瞬态电致发光衰减测试和Nyquist图 4小结
这项研究通过创新的靶向消除策略,利用湿气触发的SnX4水解,有效地消除了CsSnI3薄膜中的Sn4+缺陷,并提供了持续的保护。这一方法显著提高了Sn基钙钛矿薄膜的晶体质量,有效抑制了非辐射复合过程,从而显著提高了光致发光强度和载流子寿命。研究人员制造的Pero-LEDs在945 nm的NIR-II窗口实现了7.61%的EQEmax和82.6小时的半寿命,这标志着在提升无铅NIR-II Pero-LEDs效率和稳定性方面取得了重大突破。尽管如此,研究也指出,完全消除所有Sn4+缺陷,特别是那些埋藏在薄膜表面下或内部的缺陷,仍是未来研究的重点,以进一步提升器件性能。这项研究为消除薄膜中的Sn4+缺陷提供了重要见解,为开发高效稳定的Sn基光电器件铺平了道路。文献:
Guan, X., Li, Y., Meng, Y. et al. Targeted elimination of tetravalent-Sn-induced defects for enhanced efficiency and stability in lead-free NIR-II perovskite LEDs. Nat Commun 15, 9913 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54160-x推荐阅读:
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