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李天骕, 刘剑雄, 单显祥, 等丨液态Ag-O系表面张力和表面过剩量的理论计算

文摘   2024-05-24 18:16   北京  

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液态Ag-O系表面张力和表面过剩量的理论计算

李天骕  刘剑雄    单显祥   李堪鹏

昆明理工大学机电工程学院，云南 昆明 650500

DOI：10.12034/j.issn.1009-606X.223179


摘 要 本工作利用表面能与内聚能的比例关系，计算了液态Ag的表面张力和表面过剩熵。结果显示，随着温度的升高，表面张力近似线性下降，表面过剩熵也逐渐减小，这表明液态Ag表面总是保持有序结构。在此基础上，证明了Ag-O系具有理想溶体性质，并简化了Butler方程，修正了液态Ag-O系表面张力关于氧气压力和温度的预测模型。结果表明，当氧气压力低于10 kPa时，液态Ag-O系的表面张力与温度呈负相关；而当氧气压力高于10 kPa时，随着温度的升高，表面张力呈现先增大后减小的趋势。此外，还探究了O原子的表面偏析行为。研究发现，表面偏析因子与温度和氧气压力均呈负相关，在较低的温度和氧气压力下，O原子倾向富集于表面。
关键词 Ag-O系；Butler方程；理想溶体近似；表面张力；表面过剩

1 前 言

表面张力是液态金属的重要物理参数之一，其在控制各种界面现象中发挥着关键作用。因此，获取准确的表面张力至关重要。目前，常用的表面张力测量方法包括滴外形法[1]、最大泡压法[2]、毛细血管上升法[3]和电磁悬浮法[4]等。然而，实验结果之间通常存在较大差异[5]。一方面是实验方法本身存在误差，另一方面则是实验结果受到杂质的影响。实际上，表面杂质存在会显著降低表面张力。对于液态Ag，其与氧之间有很强的亲和力，在氧气压力为100 kPa的条件下，液态Ag能够溶入自身体积约21倍的氧[6]。由于实验过程几乎无法避免氧的存在，并且在高温下测量表面张力也十分困难。因此，表面张力的理论研究受到广泛关注。
Gibbs吸附方程[7]最早用于描述溶液的表面张力和表面过剩量。Langmuir方程[8]基于单层吸附假设，揭示了溶质浓度和表面覆盖度之间的平衡关系。Belton方程[9]在前两者的基础上阐明了溶液表面张力随溶质浓度的变化关系。Szyszkowski经验方程[10]则在拟合表面张力测量结果方面得到广泛应用。然而，这些模型中均存在待确定参数，且依赖大量实验数据，因此预测能力较差。当前，已经发展出诸多理论模型和方法，包括Skapski模型[11]、Eyring理论[12]、梯度理论[13]、Gheribi半经验模型[14]以及蒙特卡罗法[15]和分子动力学法[16]等。但是，这些方法也存在一定的局限性。蒙特卡罗法和分子动力学法在进行计算机模拟时存在较高的波动性和统计不确定性，Gheribi半经验模型和梯度理论均需要大量的实验数据支持，而Skapski模型和Eyring理论则不适用于金属-气体系统研究。在以往的探索中，Butler方程[17]通常用于计算仅含金属的二元合金表面张力，自Kaptay[18]改进了Butler方程后，改进的Butler方程便可用于预测金属-气系统的表面张力[19]。
在本工作中，通过表面能与内聚能的比例关系计算了液态Ag的表面张力和表面过剩熵。基于此，通过合理假设，将液态Ag-O系视为理想溶液，从而简化Butler方程，获得了液态Ag-O系的表面张力关于氧气压力和温度的预测模型。此外，还探究了O原子的表面偏析行为。该研究为深入探索液态Ag-O系的表面性质提供数据支持，并为金属-气系统表面张力预测模型的优化提供参考。

2 理论模型

2.1　液态Ag表面张力与温度的关系

研究[20]表明，液态金属的表面能与内聚能之间存在比例关系，表达式为：

(1)
式中，Es,T和Ec,T分别表示温度为T时的单位面积表面能(J/m2)和摩尔内聚能(J/mol)；k为比例系数，其与表面相和本体相的原子配位数有关。
由于表面能和表面张力通常具有相同的大小和维度，在没有严格区分的情况下，认为二者是等价的。根据式(1)可以得到液态Ag的表面张力与内聚能之间的关系式，即：

(2)
式中，γAg,T表示温度为T时液态Ag的表面张力(N/m)，Tm表示Ag的熔点(K)，γAg,Tm和Ec,Tm分别表示熔点温度下的表面张力和摩尔内聚能。其中，摩尔内聚能与温度和定压热容有关，表达式为：

(3)
式中，cp表示定压热容[J/(mol·K)]。
当温度升高到临界温度时，液态Ag完全转变为气态。此时，表面张力降低为0。根据式(2)和(3)，可以得到：

(4)
式中，Tc表示液态Ag的临界温度(K)，γAg,Tc表示临界温度下的表面张力，并且γAg,Tc=0。由此得到比例系数k的表达式，即：

(5)
联立式(2), (3)和(5)，可以得到：

(6)
此外，表面张力是原子间作用力的宏观表现，可表示为单位长度的力，取决于各个原子之间的作用力及单位长度上的原子数目。然而，式(6)仅反映了各个原子之间的作用力，并没有涉及单位长度上的原子数目。考虑液态Ag热膨胀对表面张力的影响，引入线膨胀系数α来描述液态Ag在膨胀过程中单位长度上原子数目的变化。因此，可以将式(6)变换为如下形式：

(7)
式中，α表示线膨胀系数(K-1)。
式(7)表示在整个温度范围内，液态Ag的表面张力与温度的关系，相关参数的取值列于表1[21-26]。

表1   模型计算中使用的物理参数[21-26]Table 1   The physical parameters used in the model calculations[21-26]


通过对式(7)关于温度T求导，可以得到液态Ag表面张力的温度系数，其表达式为：

(8)
式中，γ΄Ag,T表示液态Ag表面张力的温度系数[N/(m·K)]。
从热力学角度看，表面张力系数的负值表示为表面过剩熵SAg(T)，即：

(9)

2.2　液态Ag-O系的表面张力研究

对于液态Ag-O系，可以将其划分为三个相，包括：气相(g)，指O2分子；本体相(b)，表示液态Ag内部区域；表面相(s)，位于气相(g)和本体相(b)的交界处，具有一定的厚度。上述三个相的分布示意图如图1所示。

图1   Ag-O系的相分布

Fig.1   The phase distribution of the Ag-O system

根据图1，首先O2分子从气相(g)扩散至表面相(s)；其次在Ag的催化下解离为O原子，并发生化学吸附；最后，O原子从表面相(s)扩散至本体相(b)。整个过程可以表示为：

(10)
与此同时，本体相(b)中的O原子倾向富集于表面，以降低自由能。假设表面相(s)中的空位(V)数量有限，并且每个空位只能被一个O原子占据，则O原子的表面偏析过程可以表示为：

(11)
根据式(10)和(11)，当系统的表面相(s)和本体相(b)之间达到热力学平衡时，可以使用Butler方程[17]来描述表面张力，即：

(12)
式中，γAg-O表示Ag-O系的表面张力(N/m)，γi表示纯组分i的表面张力(N/m)，R为气体常数[J/(mol·K)]，x和x分别表示组分i在表面相和本体相中的摩尔分数(mol/mol)，Ai为组分i的摩尔表面积(m2/mol)，G和G分别表示表面相和本体相中组分i的偏摩尔过剩自由能(J/mol)，并且G=λG，其中λ为表面相和本体相的原子配位数之比[27]。G可由摩尔过剩自由能GE,b表示，其关系式为：

(13)
式中，GE,b表示Ag-O系的摩尔过剩自由能(J/mol)，n, an和bn均为待定参数，可以通过相图计算获得。
另外，液态Ag的摩尔表面积AAg可以通过以下表达式[28]计算得到：

(14)
式中，V表示液态Ag的摩尔体积(m3/mol)，NA为阿伏伽德罗常数(6.02×1023)，f表示几何因子(无量纲)。其中，V和f的计算式为：

(15)
式中，ρ为液态Ag的密度(kg/m3)，M为Ag原子的摩尔质量(kg/mol)，fb和fs分别为本体相和表面相的原子堆积比率。表面相原子总是紧密排列，以达到自由能最小的状态，通常认为其原子堆积比率与Ag(111)晶面相同[28]，即fs=0.906；对于本体相，随着温度升高，体积逐渐增大而原子堆积比率相应降低。因此，fb的计算式为：

(16)
式中，fb1表示为本体相在熔点温度下的原子堆积比率，且fb1=0.704[28]；V表示固态Ag在熔点温度下的摩尔体积(m3/mol)。

2.3　Butler方程的简化

由式(12)和(13)可以看出，Butler方程计算较为复杂。考虑液态氧的表面张力很小[14]，可以认为γO≈0。另外，由于Ag-O系中O原子数远小于Ag原子数[29]，可以将Ag-O溶体视为理想溶体。此时，GE,b=G=G=0。根据文献[18]，当式(12)所示的Butler方程用于描述理想溶液时，通过假设系统内两组分具有相等的摩尔表面积，可以得到改进的Butler方程。这个改进的Bulter方程能够推导出Gibbs吸附方程和Langmuir方程，被认为是表面张力和溶液吸附的根本方程。因此，令AAg=AO，将式(12)变换为：

(17)
为了验证这种近似处理的合理性，使用理想溶体近似模型计算Ag-O系的液相线，并将结果与实验相图进行比较。
对于Ag-O系，两组元的原子百分数之和为1，即：

(18)
式中，xAg和xO分别为系统中Ag原子和O原子浓度(at%)。
液相线表示系统由液态转变为固态的初始温度或其逆过程的终了温度。通过液态、固态中的Ag原子浓度来描述这一可逆过程，从而有：

(19)
式中，xβ,Ag和xα,Ag分别表示Ag-O系液态、固态中的Ag原子浓度(at%)。
Ag-O系固-液转变过程进行到一定限度时，系统达到平衡，自由能不再发生变化，且为最小。同时，固态、液态中的Ag原子浓度也不再发生变化，平衡系数KI表示为：

(20)
根据Van't Hoff方程，平衡系数KI与反应焓变之间有如下关系：

(21)
式中，Hm为Ag的摩尔熔化热(J/mol)。
将式(20)代入式(21)中，并对温度从T到Tm积分，得：

(22)
式中，Tm为Ag的熔点(K)。
由于固态Ag的溶氧量接近于0，可以认为xα,Ag≈1。联立式(18)和(22)，得：

(23)
式中，xβ,O为液态Ag-O系中的O原子浓度(at%)。
根据式(23)计算了Ag-O系的液相线，结果如图2所示。从图中可以观察到，理想溶体近似模型的计算值与实验相图[29]非常吻合。因此，可以将Ag-O系视为理想溶体。

图2   Ag-O系液相线Fig.2   Ag-O system liquidus
联立式(17)和(18)，将Ag原子浓度代以O原子浓度，从而有：

(24)
根据式(24)，可以将表面相的O原子浓度x表示为：

(25)
由于式(25)与改进的Langmuir方程[30]具有相同的形式，因此将其变换为：

(26)
其中，KII表示表面偏析平衡系数[18]，表达式为：

(27)
将式(26)代入式(24)，可以得到液态Ag-O系的表面张力关于温度和O原子浓度的表达式，即：

(28)
根据Sieverts定律[31]，Ag-O系的饱和O氧原子浓度与氧气压力的平方根成正比，即：

(29)
式中，kAg-O为Ag-O系的Sieverts系数，是温度的函数；pO2表示气相的氧气压力(kPa)，pΘ表示标准大气压(101 kPa)。
显然，式(10)中的平衡系数与式(29)中的Sieverts系数相等。因此，可以得到Sieverts系数与标准吉布斯自由能变之间的关系式，即：

(30)
式中，ΔGΘ表示液态Ag溶氧过程的标准吉布斯自由能变(J/mol)，其计算式[29]为：

(31)
将式(30)代入式(29)中，得：

(32)
结合式(28)和(32)，可以得到液态Ag-O系的表面张力关于温度和氧气压力的表达式，即：

(33)

2.4　液态Ag-O系表面的氧吸附行为

根据Gibbs吸附方程，表面过剩量的定义式为：

(34)
式中，Γ2,1表示二元系中组分2相对于组分1的表面过剩量(mol/m2)，μ2为组分2的化学势(J/mol)。
通过对式(28)关于x求偏导，可以得到：

(35)
在液态Ag-O系中，O原子的化学势(μO)表示为：

(36)
其中，μ表示O原子的标准化学势(J/mol)。对式(36)关于x求偏导，得：

(37)
联立式(35)和(37)，得：

(38)
结合式(34)和(38)，可以得到O原子的表面过剩量，表达式为：

(39)
将式(32)代入式(39)中，可以得到表面过剩量关于温度和氧气压力的表达式，即：

(40)
此外，在式(26)左右两边同时除以x，得到表面偏析因子(η)的表达式。结合式(32)，将其变换为：

(41)

3 结果与讨论

3.1　液态Ag的表面张力

根据式(7)，计算了液态Ag的表面张力γAg,T，结果如图3所示。总体上，随着温度的升高，γAg,T呈现近似线性下降的趋势。从图中可以看出，γAg,T的预测值与文献[32-34]具有较好的一致性，但略低于文献[35]。

图3   液态Ag表面张力随温度变化的趋势

Fig.3   The trend of surface tension of liquid silver with temperature variation

通过式(9)计算了液态Ag的表面过剩熵SAg(T)，结果如图4所示。根据文献[36]，理论上处于更高无序程度(熵)的物质状态在较高温度下更为稳定，因此，液体表面结构在较高温度下可能会出现有序-无序转变。然而，观察图4可知，在临界温度(6612 K)以下，SAg(T)随温度升高逐渐减小，这表明液态Ag表面总是保持有序结构。与此同时，液态Ag表面原子堆积比率与Ag(111)晶面相同的假设也得到了支持。此外，根据式(9)可知，SAg(T)∝a1/T2+a2/T，a1和a2为系数。这与前人研究结果略有不同，文献[37]基于Skapski模型推导得到SAg(T)∝a2/T，而文献[38]则根据杨氏方程推出SAg(T)∝a1/T2。

图4   液态Ag表面过剩熵随温度变化的趋势

Fig.4   The trend of the surface excess entropy of liquid silver with temperature variation

3.2　液态Ag-O系的表面张力

根据式(33)，计算了1350 K下液态Ag-O系的表面张力γAg-O，并将计算结果与文献数据[39-44]进行比较，如图5所示。观察图5可知，γAg-O与氧气压力呈负相关。在较低的氧气压力下，γAg-O的下降幅度比较显著；而随着氧气压力增加，γAg-O的下降幅度逐渐减小。另外，计算结果与文献[39,40,44]吻合良好，但高于文献[41-43]。这种差异是可以接受的，因为所采用模型仅考虑了温度和氧气压力，而在实验过程中，系统的表面张力不可避免地受到杂质的影响。

图5   1350 K下液态Ag-O系表面张力随氧气压力的变化关系

Fig.5   Calculated surface tension of liquid Ag-O system at 1350 K as a function of oxygen pressure

图6研究了在不同氧气压力条件下，γAg-O随温度的变化关系。由图可知，当氧气压力低于10 kPa时，γAg-O与温度呈负相关。而当氧气压力高于10 kPa时，随着温度升高，γAg-O呈现先增大后减小的趋势，并且随着氧气压力增加，这种转变幅度增大。这是因为γAg-O受温度和氧溶解度的共同影响。一方面，随着温度升高，液态Ag的表面张力(γAg)降低，从而导致γAg-O降低；另一方面，液态Ag-O系中的氧溶解度与温度呈负相关，当温度升高时氧溶解度下降，导致表面氧吸附量减少，进而引起γAg-O增加。因此，当温度较低时，氧溶解度成为影响γAg-O的主要因素；而在较高的温度条件下，温度成为主要因素。

图6   不同氧气压力下液态Ag-O系表面张力随温度的变化关系Fig.6   The relationship between surface tension of liquid Ag-O system and temperature under different oxygen pressures

3.3　液态Ag-O系的表面过剩量

通过式(40)和(41)，计算了液态Ag-O系中的表面过剩量ΓO,Ag和表面偏析因子η随氧气压力和温度的变化趋势，结果如图7和8所示。
图7   表面过剩量随温度和氧气压力变化的关系
Fig.7   The surface excess as a function of temperature and oxygen pressure
图8   表面偏析因子随温度和氧气压力变化的关系
Fig.8   The surface segregation factor as a function of temperature and oxygen pressure
由图7可知，当温度低于1500 K时，ΓO,Ag随氧气压力升高显著增加；当温度高于1500 K时，由于液态Ag-O系中的氧溶解度显著降低，ΓO,Ag随氧气压力的增加，其增加幅度减小。观察图8可知，η随着温度和氧分压的升高而呈现下降趋势。这是因为式(27)中的表面偏析平衡系数KII与温度呈负相关，当温度升高时KII减小，导致表面氧浓度降低。此外，在较低的氧分压条件下，O原子倾向富集于表面；当氧分压升高时，更多的O原子溶入液态Ag-O系中，引起η减小。

4 结 论

本工作从热力学角度出发，通过表面能与内聚能的比例关系，研究了液态Ag的表面张力和表面过剩熵。在此基础上，通过理想溶体近似模型简化Butler方程，研究了液态Ag-O系表面张力和表面过剩量关于氧气压力和温度的变化趋势，得到以下结论：
(1) 在整个温度范围内，液态Ag表面张力随着温度升高呈现近似线性下降的趋势。表面过剩熵也随着温度升高逐渐减小，这表明液态Ag表面总是保持有序结构。
(2) 计算了Ag-O系的液相线，并与实验相图非常吻合，证明了Ag-O系具有理想溶体性质。基于此，修正了液态Ag-O系表面张力关于氧气压力和温度的预测模型，并将温度为1350 K时的计算结果与文献数据进行比较，结果表明，预测值与实验值具有较好的一致性。当氧气压力低于10 kPa时，液态Ag-O系的表面张力与温度呈负相关；而当氧气压力高于10 kPa时，随着温度升高，表面张力呈现先增大后减小的趋势。
(3) 当升高氧气压力，或降低体系温度时，表面过剩量逐渐增加。表面偏析因子则与氧气压力和温度均呈负相关，当降低氧气压力或温度时，O原子倾向富集于体系表面。

略



Theoretical calculation of surface tension and surface excess in liquid Ag-O system

Tiansu LI Jianxiong LIU    Xianxiang SHAN   Kanpeng LI

（School of Mechanical and Electrical Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming, Yunnan 650500, China）

Abstract: Surface tension, an important physical parameter of liquid metals, plays a crucial role in governing various surface phenomena. In this work, the surface tension and surface excess entropy of liquid silver were calculated using the proportion relationship between surface energy and cohesive energy. The results showed that as the temperature increased, the surface tension approximately linearly decreased, and the surface excess entropy also gradually decreased, which indicated that the liquid silver surface always maintained an ordered structure. On this basis, the liquidus line of the Ag-O system was calculated using the ideal solution approximation model, and its agreement with the experimental phase diagram validated that the system could be considered as an ideal solution. By simplifying the Butler equation, a predictive model for the surface tension of the liquid Ag-O system as a function of oxygen partial pressure and temperature was derived. The results demonstrated that at oxygen partial pressures below 10 kPa, the surface tension of the liquid Ag-O system showed a negative correlation with temperature. However, for oxygen partial pressures above 10 kPa, the surface tension initially increased and then decreased with the increasing temperature. Additionally, the surface tension of the liquid Ag-O system at 1350 K was calculated and compared with literature data, showing excellent agreement between the calculated values and experimental observations. Furthermore, the surface segregation behavior of oxygen atoms was also investigated. The study revealed that surface excess concentration was positively correlated with oxygen partial pressure and negatively correlated with temperature. It was observed that the surface segregation factor showed negative correlations with both temperature and oxygen partial pressure. At lower temperatures and oxygen pressures, oxygen atoms tend to accumulate on the surface. This research provides data support for deep exploration of the surface properties of the liquid Ag-O system and serves as a reference for optimizing predictive models of surface tension in metal-gas systems.
Keywords: Ag-O system；Butler equation；ideal solution approximation；surface tension；surface excess

引用本文： 李天骕, 刘剑雄, 单显祥, 等. 液态Ag-O系表面张力和表面过剩量的理论计算. 过程工程学报, 2024, 24(4): 453-461. (Li T X, Liu J X, Shan X X, et al. Theoretical calculation of surface tension and surface excess in liquid Ag-O system (in Chinese). Chin. J. Process Eng., 2024, 24(4): 453-461, DOI: 10.12034/j.issn.1009‑606X.223179.)

作者简介：李天骕，硕士研究生，机械电子工程专业，E-mail: 2714118752@qq.com；

作者简介：刘剑雄，博士，教授，研究方向为液态银制氧技术，E-mail: jxlkmust@163.com

中图分类号： TG111.4

文章编号：1009-606X(2024)04-0453-09

文献标识码： A

收稿日期：2023-06-24

修回日期：2023-10-16

出版日期：2024-04-28

网刊发布日期：2024-05-08



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过程工程学报
《过程工程学报》(月刊)创刊于1976年，由中国科学院过程工程研究所主办、科学出版社出版。《过程工程学报》以过程工程科学为学科基础，重点刊登材料、化工、生物、能源、冶金、石油、食品、医药、资源及环境保护等领域中涉及过程工程的原创论文。
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张俊杰, 蒋连焘 , 刘敏敏, 等丨助剂铜对全氟烯烃加氢反应负载钯催化剂性能的影响
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