李坤, 吴利芸，陈平，等丨正电子发射粒子示踪的关键技术与进展

文摘 2024-05-17 13:52 北京

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正电子发射粒子示踪的关键技术与进展

李坤 ^1,^2,³ 吴利芸 ⁴陈平 ^1,^2,³韩焱 ^1,³

1. 中北大学省部共建动态测试技术国家重点实验室，山西太原 030051
2. 中北大学信息探测与处理山西省重点实验室，山西太原 030051
3. 中北大学教育部仪器科学与动态测试重点实验室，山西太原 030051
4. 太原工业学院机械工程系，山西太原 030008

DOI：10.12034/j.issn.1009-606X.223266

摘要多相流参数检测对工业过程装置的设计和优化至关重要，但其多尺度与内在复杂性限制了对多相流动过程的理解，在流动机制方面仍有许多关键问题尚未明晰。正电子发射粒子示踪(PEPT)是一种面向工业过程中复杂多相流的新型无扰、无损的核成像方法，利用γ光子探测对放射性标记的示踪颗粒进行三维动力学成像。由于γ光子具有高穿透性、不受电磁场影响等特点，使得PEPT在非透明复杂多相流检测上具有独特优势。目前主要应用于化工、食品、制药等工业领域内多相流动现象的测量和系统物理参数提取。然而，小型化示踪颗粒制备困难、多个示踪颗粒同时定位效果差等问题严重阻碍了PEPT技术的进一步应用和推广。本工作首先介绍了PEPT技术的基本原理；然后重点从示踪颗粒、算法、硬件系统、数据处理及应用等方面讨论了PEPT关键技术及其研究进展，并指出其中存在的问题和潜在的发展方向；最后，对PEPT技术的发展和应用进行总结和展望。

关键词多相流；无损检测；正电子发射粒子示踪；示踪颗粒；γ光子探测；定位算法

1 前言

正电子发射粒子示踪(Positron Emission Particle Tracking, PEPT)是一种面向工业过程中复杂多相流的新型无扰、无损的测量技术，能够对各种液体、粉末和颗粒系统的三维动力学进行成像^[1,2]。PEPT技术能够快速(毫秒级)、高精度(毫米级)跟踪粒子的运动，可以得到粒子的运动轨迹、三维速度场和分散度等物理参数，并可应用于各种尺寸、几何和物理状态的系统与流动现象的研究。

1928年，Dirac^[3]在理论上预言了正电子的存在，随后Anderson^[4]在云雾室中观测到正电子，此后全球各地专家和学者们对正电子的物理特性开展了深入研究。随着回旋加速器和示踪技术诞生，利用正电子进行检测成像成为可能，并在材料和医学等领域得到广泛应用^[5,6]，医学正电子发射型计算机断层显像(Positron Emission Computed Tomography, PET)技术也是在此基础上发展而来的。医学PET使用放射性核素对参与人体代谢的物质进行标记，制成示踪剂并注入受检者体内，借助放射性核素标记的物质成分在人体不同部位的代谢差异来进行功能成像，在恶性肿瘤、心血管疾病等的早期诊断、疗效评估、病理研究等方面具有极大的应用价值^[6,7]。与医学PET不同，PEPT技术利用放射性核素对示踪颗粒进行标记，并将放射性示踪颗粒引入流体系统，通过动态定位示踪颗粒来实现粒子的动力学测量，其核心组成主要有三个部分：示踪颗粒、算法和硬件系统^[2]。由于示踪颗粒内的放射性核素不稳定，会发生正电子发射和正电子湮灭反应，同时向外辐射γ光子，随后PEPT算法将极短时间内系统捕获的γ光子数据转化为示踪颗粒的位置数据，即在一段时间内PEPT可提供示踪颗粒的三维动态轨迹。

截至目前，PEPT技术的发展可看作三个阶段：发明创造、工业应用和优化推广。1986年，Hawkesworth等^[8]在英国伯明翰大学发明了PEPT技术，并通过自制系统验证了PEPT在流动测量上的可行性，这是PEPT技术的发明创造阶段，其时空分辨率相对较低。2002年，伯明翰大学的Parker等^[9]改装了医用的双平板正电子相机(ADAC Forte)，并使用它开展了大量PEPT研究工作，使PEPT的探测速度和精度均得到大幅提升。从此PEPT技术逐渐进入人们的视野，并在伯明翰及周边城市的各种工业过程得到应用，然而当时并未引起全球范围内的广泛关注。2009年，Pianko-Oprych等^[10]以传统高精度光学方法(粒子图像测速仪，PIV)为参照，比较了PEPT与PIV对搅拌槽内单相流和多相流的流场测量精度，结果证明PEPT在流场测量上具有与PIV相同的精度。此外，由于γ光子具有高穿透性，可以轻松穿透混凝土、钢材等致密材料，且不受电磁场的影响，因此PEPT在非透明复杂工业多相流检测上展现出独特的优势。在过去十年中，南非开普敦iThemba实验室和美国田纳西大学也陆续开展了相关的研究工作^[11-13]，同时伯明翰大学针对各种实际应用对PEPT技术进行了大量优化设计，大幅提升了PEPT的探测能力和工业过程的适用性^[14-19]。PEPT技术形成了从研发到应用的全链条研究体系，包括示踪颗粒制备、硬件系统研制、算法设计及特定应用的数据后处理等，引起了全球范围内的广泛关注^[2,20-25]。这是PEPT技术的优化推广阶段，根据实际应用的需求不断优化PEPT技术，并解决工业过程中的实际问题。

本工作围绕PEPT技术展开论述，阐述了其物理基础和工作原理，详细讨论了其中的关键技术，包括PEPT示踪颗粒、算法、硬件系统、数据处理及应用，并指出其中存在的问题和潜在的发展方向。

2 基本原理

2.1　PEPT物理基础

对于PEPT技术而言，放射性核素标记的示踪颗粒是不可缺少的基础。这类放射性核素可以通过回旋加速器对带电粒子进行加速，然后轰击待标记物质而产生，其中发生的核反应(以¹⁸F为例)为¹⁸O(³He, p)¹⁸F^[23]。这些核素的半衰期一般都很短，如¹⁸F的半衰期约为110 min，在实验时间内可以保证良好的放射性活度，同时在实验结束后又能保证较弱的放射性，可以及时安全地处置。在PEPT中，示踪颗粒内的放射性核素由于不稳定而发生核衰变，原子核通过发射正电子去除自身多余的正电荷，正电子迅速与附近的电子碰撞，并发生正电子-电子湮灭事件，最终产生一对能量为511 keV的γ光子，且方向相反，约成180°从湮灭位置飞出，如图1所示。由于这对γ光子具有相同的产生时间和相反的飞行方向，因此采用两个相对放置的探测器和符合一致技术来探测这两个γ光子，如果两个光子被检测到的时间在纳秒级的符合时间窗内，那么这两个γ光子来自同一个湮灭事件，湮灭发生的位置就在γ光子与探测器的两个作用点连线上，这条线也被称为符合响应线(Line of Response, LoR)。

图1 正电子发射与正电子-电子湮灭过程Fig.1 Processes of positron emission and positron-electron annihilation

由于正电子湮灭事件基本发生在示踪颗粒的位置，因此PEPT探测到的LoR也将穿过示踪颗粒的位置。在数学上，已知两条空间相交直线即可确定该交点的位置。同理，理想情况下的两条LoRs也可确定示踪颗粒的空间位置。然而，由于存在康普顿散射、环境辐射和随机符合噪声等，部分LoRs并非严格穿过示踪颗粒位置，甚至完全偏离示踪颗粒位置，如图2所示，因此在实际应用中PEPT算法常使用几十甚至上百条LoRs来进行一次定位^[2]。对应的数学问题是：已知若干条空间直线(LoRs)，寻找一个空间点作为所有直线的近似交点。

图2 PEPT示踪颗粒与符合响应线(LoRs)的位置关系Fig.2 Relative location between PEPT tracer and LoRs

2.2　典型应用流程

PEPT可以提供流体系统内粒子的三维动态轨迹(t, x, y, z)，具有较高的空间分辨率(毫米级)和时间分辨率(毫秒级)，并且PEPT所使用的γ射线具有高穿透性和不受电磁干扰的特点，这使得PEPT成为工业复杂多相流测量的理想工具，特别是传统光学测量手段不再适用的非透明流体案例。如图3所示，以化工搅拌槽中的固液悬浮流为例，详细阐述了利用PEPT进行固液两相流场测量的基本流程^[26,27]，具体如下：

图3 PEPT实验设置与测量结果：(a) 搅拌槽内固液两相流的示意图；(b) PEPT测量原理与轨迹Fig.3 Experimental setup and measurement result using PEPT: (a) solid-liquid two-phase flow in stirred vessel; (b) PEPT principle and measured trajectory

(1) 将PEPT示踪颗粒引入流体系统：首先选用合适的放射性核素标记，用于示踪固相和液相的两种粒子，即制备PEPT示踪颗粒；然后分别将具有放射性的固相或液相示踪颗粒加入稳定运行的流体系统内，示踪颗粒会跟随流体运动并捕获被测相的运动特征。

(2) PEPT系统探测示踪颗粒位置：首先PEPT系统探测满足符合一致性的γ光子对，并将其存储为LoRs数据；然后PEPT算法将一段时间的LoRs数据转化为一系列连续的位置数据，PEPT示踪颗粒的动态轨迹如图3(b)所示。

(3) 流场的运动学参数解算：结合实际操作条件，解算固液两相流动的运动学参数信息(如固液两相的速度场、速度滑差和湍流场等，甚至可以统计流场的循环时间、固相分布等)，为优化流体系统装置设计和流体操作条件提供信息参考。

3 PEPT技术研究进展

PEPT技术自发明后，逐渐应用于伯明翰周边各种工业过程中的流动测量。随后科研人员又对各种实际应用中的PEPT进行了大量优化工作，大幅提升了PEPT的探测能力和工业过程的适用性，并形成了从研发到应用的PEPT技术全链条研究体系。下面主要从示踪颗粒、算法、硬件系统、数据处理及应用等方面讨论PEPT关键技术的研究进展。

3.1　PEPT示踪颗粒

PEPT示踪颗粒的最基本要求是包含可发射正电子的放射性核素，其中正电子湮灭发出的γ光子对可被探测器捕获，进而用于确定示踪颗粒的空间位置，因此PEPT示踪颗粒的制备方法是PEPT研究中的一个关键技术。理想的放射性核素的半衰期应为分钟或小时级，在满足实验时间尺度的前提下，又能确保实验结束后安全处置以避免持续的放射性。常用的放射性核素有¹⁸F (110 min), ¹¹C (20 min), ⁶⁸Ga (68 min)和⁸²Rb (1.27 min)等，通常根据被标记颗粒的材料特性进行选取^[23]。PEPT示踪颗粒的另一个要求是可以代表性地表示被示踪物质，一般具有与被示踪物体相同或尽可能接近的物化特性(如密度、大小、材料特性等)。因此，PEPT探测的三维轨迹可正确表示被测物质的动力学特征，而不是产生误导性的数据。此外，示踪颗粒的放射性活度应处于合适的范围内，PEPT系统才能可靠、准确地确定示踪颗粒的动态位置。对于PEPT典型案例，放射性活度一般为4~40 MBq (即约为100~1000 µCi)^[28]。尽管有时也可以追踪活度很低(≤1 MBq)的示踪颗粒，但仅适用于静止或低速运动的颗粒，对于高速运动的颗粒，其细节信息会被大量丢失。

¹⁸F可以在任何含氧材料中通过核反应产生，是PEPT应用中最常用的一种放射性核素。如伯明翰大学PIC中心利用MC40回旋加速器加速³He直接轰击氧元素产生¹⁸F，对应的标记示踪颗粒的常用方法主要分为直接标记法和间接标记法^[2]：(1) 对于直径≥1 mm、熔点在1400℃以上且含氧的颗粒，可直接使用回旋加速器对颗粒进行放射性标记，并将标记后颗粒直接用于PEPT实验；(2) 对于不满足直接法条件的颗粒，通常先使用回旋加速器对去离子水进行标记，然后将颗粒浸入水中去吸附放射性核素，间接使颗粒具有放射性，再将已制作完成的示踪颗粒应用于PEPT实验。需要注意的是，如果工作环境为潮湿条件，那么采用间接标记法制作的示踪颗粒必须进行密封，否则放射性核素会从颗粒自由扩散至周围环境而产生大量辐射噪声。受制作工艺的限制，目前可以制备直径为50 µm~10 mm的示踪颗粒。虽然理论上可标记的颗粒尺寸没有上限，但是标记大颗粒时必须考虑放射性在粒子上的空间分布，特别是不均匀或非颗粒中心的标记会导致示踪轨迹对旋转和平移运动非常敏感。有些应用可能需要更小的示踪颗粒(<50 μm)，但往往很难实现对微小颗粒的涂层密封，因此实现微小颗粒的放射性标记也是重要的研究方向之一。除¹⁸F之外，⁶⁸Ga和⁸²Rb也是比较常用的放射性核素，可在商业发生器上产生，无须使用回旋加速器这类大型、昂贵的设施，这对没有回旋加速器的研究中心更经济可行，如南非开普敦iThemba实验室^[11]。

3.2　PEPT算法

PEPT算法是将系统短时间内探测到的LoRs数据转化为示踪颗粒的位置，在数学上的含义是寻找所有直线(LoRs)的近似交点。由于γ光子的康普顿散射现象和随机符合事件的发生，探测到的LoRs中往往存在一些虚假LoRs，对准确确定示踪颗粒的质心有较大影响。因此，PEPT算法一方面要削弱或剔除各种虚假LoRs的贡献，另一方面要找到一种方法，从分散在探测视场内的LoRs中确定粒子的真正中心。以下为几种典型的PEPT定位算法：伯明翰算法^[9,29]、线密度算法^[12]、聚类算法^[30]等。

3.2.1　伯明翰算法

最初的PEPT算法是由伯明翰大学PIC中心在1993年提出的，这也是目前使用最广泛的一种算法。其工作原理是通过多次迭代将给定的LoRs中最不准确的部分剔除，只使用剩余最接近真实质心的LoRs求解示踪颗粒的空间位置。伯明翰算法除了能可靠地追踪单个示踪颗粒的运动，还能同时追踪最多4个独立的示踪颗粒。但是，每个示踪颗粒的放射性活度之间要有显著差异，而且需要提前明确探测视场内示踪颗粒的数量。

以单个示踪颗粒的PEPT算法为例，其原理图如图4所示，具体步骤如下：

图4 伯明翰算法原理图Fig.4 Schematic diagram of Birmingham algorithm

(a) 获取极短时间内的一组包含条LoRs数据，求解空间中一个位置使其到所有LoRs的均方距离最小，即最小化，并将该点定义为“最小距离点(Minimum Distance Point, MDP)”；

(b) 计算当前MDP与每一条LoR的距离并排序，将其中最远的LoRs剔除，重新得到一组新的LoRs数据；

(d) 重复步骤(b)和(c)，直至剩余LoRs的数量达到预设的有效比例；

(e) 最终，将条LoRs对应的MDP作为该组数据对应的示踪颗粒位置；

(f) 获取下一个时间的一组新LoRs数据，重复步骤(a)~(e)即获得示踪颗粒的下一个位置。

3.2.2　线密度算法

线密度算法是南非开普敦大学在2012年提出的一种替代算法，其原理与伯明翰算法完全不同。线密度算法可同时追踪最多8个示踪颗粒，同样也需要探测视场内示踪颗粒数量的先验知识。算法原理图如图5所示，具体如下：

图5 线密度算法原理图Fig.5 Schematic diagram of line density algorithm

(a) 将待测空间切分为若干小正方体单元构成的网格，每个体素单元的位置用其质心表示；

(b) 获取极短时间内的一组包含条LoRs数据，对每个体素单元内穿过的LoR数量进行统计。最大计数体素的位置即为示踪颗粒的大致位置；

3.2.3　聚类算法

聚类算法是美国田纳西大学提出的一种替代算法，算法的前一半原理类似于线密度法，即通过统计穿过每个单元的LoR数量来获得一个线密度值的三维阵列，算法的后一半利用高斯聚类方法来确定示踪颗粒的位置。聚类算法也可用于同时追踪多个示踪颗粒，但不需要提前明确探测视场内示踪颗粒的数量。算法的具体步骤如下：

(a) 将待测空间切分为若干小正方体单元的网格，每个体素单元的位置用其质心表示；

(b) 获取极短时间内的一组包含条LoRs数据，统计每个体素单元内穿过的LoR数量，即一个与三维网格对应的线密度值阵列；

(d) 对当前类别进行高斯拟合，并通过Anderson-Darling检测评估高斯拟合的质量；

(e) 根据Anderson-Darling检测结果分为两类；① 若当前类别通过检测，则结束聚类，并将其质心视为示踪颗粒的位置；② 若当前类别未通过检测，则将当前类别分为两个类别，并且重复步骤(d)和(e)。

除上述典型算法外，还有一些新型算法结合图像分析、机器学习等技术改进了经典算法。例如，基于特征点识别的算法利用线密度的概念，将线密度值转换为每个体素单元的灰度值，然后利用标准图像分析技术来识别三维体积内的特征点，特征点所在位置即为示踪颗粒的位置。该算法可以同时追踪上百个示踪颗粒，但定位误差也随着颗粒数量增加而增大^[13]。PEPT-ML (机器学习，Machine Learning)算法首先计算每对LoRs的MDP，然后根据MDP之间的距离和系数分布特点，利用机器学习算法自主识别聚类，每个类别的中心即为示踪颗粒位置^[22]。上述新型算法使得PEPT在性能上有较大提升，但需通过大量实际应用检测其运行的稳定性，目前实际应用中仍以高鲁棒性的经典算法为主。

3.3　PEPT硬件系统

PEPT硬件系统主要由γ光子探测器和符合处理器组成，其主要作用是探测正电子湮灭辐射出的γ光子，并记录相应的捕获时间和空间信息用于重构LoR。探测器一般包含众多微小的探测单元(毫米级)，探测单元的数量和空间几何分布决定了探测器的有效尺寸和探测效率。如果两个γ光子的捕获发生在同一个纳秒级的时间窗内，符合处理器则判定这两个光子来自于同一个正电子湮灭事件，并储存其时间和坐标数据，在数学上可确定对应的LoR。因此，在示踪颗粒周围布设足够的探测单元，就可以获取从示踪颗粒位置发出的多条LoRs。需要指出的是，如果探测器捕获γ光子的信息可以实现数字化，符合处理器也可以通过数字化处理实现，将降低硬件系统的复杂度和开发成本。

最早的PEPT系统是英国伯明翰大学在1986年发明的正电子相机^[8]，系统采用一对多线比例室(Multi-wire Proportional Chambers, MWPC)对γ光子进行检测。MWPC探测器的视场约为600 mm×300 mm×(300~600) mm，探测器固有的空间分辨率约为8 mm，γ光子的有效探测效率约为7%，系统对LoR数据的采集速率仅有3000 Hz。由于MWPC探测器的探测效率和数据采集速率较低，因此在1999年被一个改装的ADAC Forte双平板正电子相机替换^[9]，系统使用掺铊碘化钠[NaI(Tl)]探测器代替MWPC，大幅度提升了数据采集的速率和质量。该系统由两个平行的探测平板组成，每个探测平板是单个NaI(Tl)闪烁晶体平面，后级与55个光电倍增管(Photo Multiplier Tube, PMT)阵列光学耦合。γ射线照射到晶体上会发射光子，PMT将其转换为电信号并放大。通过比较每个通道的相对光强度即可确定“光质心”位置，即γ射线与探测器相互作用的近似位置。Forte探测器的视场约为590 mm×470 mm×(250~800) mm，并可绕水平轴旋转，探测器的固有分辨率约为6 mm，有效γ光子探测效率约为16%，LoR数据的采集速率100 kHz。该系统能够定位以1 m/s速度移动的颗粒，定位精度约1 mm，定位速度约250次/秒。南非开普敦大学在2011年也搭建了一个类似的双平板探测系统(ADAC Vertex)，其结构、功能和参数都与ADAC Forte系统非常接近。需要指出的是，探测器固有的空间分辨率并不是PEPT系统对示踪颗粒的定位精度，前者表示探测器捕获γ光子位置的最小分辨能力，而后者则是通过PEPT算法实现的，具有更高的精度。

除上述双平板探测系统外，与医学PET系统类似的环形探测几何在PEPT系统中较常见。环形结构系统的探测视场是由许多小型探测晶体围绕被测场而形成的圆柱体空间，通常比双平板探测器的探测视场小，这意味着只能用于小型设备或大型设备的局部测量。然而，这种环形结构拥有更高的探测灵敏度和数据采集率，进而可拥有更高的PEPT定位精度。2007年，伯明翰大学首次采用医学PET系统中的ECAT-931和ECAT-951探测单元探究了不同环形结构的PEPT系统，并将其成功应用于流化床、金属铸造和塑料加工等工业过程^[31,32]；随后开普敦大学也利用医用ECAT HR++和EXACT 3D探测单元研究了环形探测几何的PEPT系统^[11]。这类医用探测单元基于模块化设计思想，由若干8×8 BGO晶体阵列组成，后级均耦合了单独的处理电路，可根据实际PEPT应用所适合的探测几何快速搭建或调整系统。除了闪烁晶体类型之外，探测器的工作原理与前述NaI(Tl)探测器完全相同。以开普敦大学ECAT HR++探测单元组成的PEPT系统为例，探测视场是直径为820 mm和轴长234 mm的圆柱体空间，探测器的固有分辨率约为5 mm，LoR数据的采集速率最大4 MHz。该系统对静态颗粒的定位精度约为1 mm，最高可定位移动速度为15 m/s的移动颗粒。伯明翰大学、田纳西大学和南京航空航天大学还尝试使用更高固有分辨率(~1 mm)的小动物PET探测器来开展PEPT研究，例如microPET P4和Inveon系统^[33-35]，这类系统虽然可提供更高的探测灵敏度，但其探测视场却非常小(直径为100 mm左右)。为了兼顾系统的探测灵敏度和视场尺寸，伯明翰大学于2022年成功搭建了Super-PEPT系统，将高分辨率的探测器阵列置于中间，并在其两侧扩展较低分辨率的探测器阵列，形成直径为400 mm和轴长540 mm的圆柱体探测视场。Super-PEPT系统可定位1 m/s的移动颗粒，定位精度约0.3 mm，定位速度约每秒3000次^[14,15]。

从PEPT系统的发展过程可以看出，提升PEPT探测能力的最有效方法是使用更高分辨率的探测器或提高系统的LoR数据采集速率。受晶体材料和加工工艺的限制，前者很难得到快速提升，然而后者可通过调整探测几何和优化“符合”判别电路等方式实现，因此结构灵活、数字化“符合”技术是PEPT系统的重要发展方向。除PEPT系统固有的影响因素外，示踪颗粒的大小、放射性活度、移动速度及在探测视场内的位置也会对PEPT的定位精度产生一定的影响，具体见文献[2,23]。

3.4　PEPT数据处理及应用

从前述的工作原理可知，PEPT可以实现对示踪颗粒三维运动轨迹的高精度测量。然而，这仅仅是PEPT技术的最基本应用，它在遍历稳态系统中的应用更能凸显出其强大的探测能力^[27,36]。“遍历”的含义是指单个代表性的示踪颗粒有相等概率去访问系统内任意位置。在足够长的时间内该示踪颗粒可以访问整个系统空间，并记录任意位置处颗粒的动态行为，属于一种“以时间换空间”的测量思想。因此，对于遵循遍历性原理的稳态系统，系统内所有动态粒子的整体平均行为可以用一个示踪颗粒的动态行为在长时间内的平均来表示。换言之，可以从单个PEPT示踪颗粒的运动提取整个系统的动力学参数，如速度、密度、粒子分布和分散度等。本节将重点讨论如何通过处理PEPT数据得到各种系统参数。

3.4.1　运动轨迹

在经典力学中，轨迹是粒子在空间中运动的直接描述，而PEPT系统直接输出的数据就是示踪颗粒在不同时刻下的空间位置变化，且相邻两个位置之间的时间间隔很短。因此，PEPT轨迹的确定对研究粒子性质和运动规律具有重要意义。例如，塑料热加工的挤出过程中聚合物粒子的黏性剪切理论、熔模铸造工艺中金属粒子的动态路径、血液流动中的细胞动力学等^[37-39]。此外，还可以从粒子轨迹中推导出速度、加速度和剪切率等高阶物理量。

3.4.2　速度场

由于PEPT可提供高时间分辨率的颗粒位置测量，因此可直接采用中心差分法或最小二乘拟合法计算示踪颗粒的瞬时速度^[25,27]。为了保证速度计算的准确性，一般根据放射性活度和实际移动速度选择多个PEPT数据点来优化速度的计算。对于高活度、缓慢移动的示踪颗粒，可以使用较多数据点进行统计平均来消除单个PEPT数据的不确定性；而对于快速移动或低活度的示踪颗粒，需要使用较少数据点以确保得到的速度仍为颗粒的真实速度。此外，在遍历性的假设下，单个PEPT示踪颗粒能够访问系统内任意位置，一旦确定了系统内所有位置的速度，就可以通过统计分析得到系统内的各种宏观速度场。这些参数信息可以帮助理解工业过程中的流动现象，如振动流化床的对流、气体流化床内的流型和再循环等^[40,41]，甚至可以用于研究工业过程内颗粒动力学机制^[19]。

3.4.3　颗粒浓度和密度分布

颗粒系统内密度分布和颗粒浓度分布对系统状态的描述和分析非常重要，如识别水平旋转流化床中的离心状态^[42]、研究多元分散系统中的混合和偏析过程^[27]、验证流化床和转鼓系统的数值模型等^[36,43]。为了从PEPT数据中提取颗粒浓度和系统密度分布，首先需要将实验空间细分为一系列单元格，然后累计PEPT示踪颗粒在每个单元格内的停留时间。基于遍历性的假设，单个示踪颗粒在系统给定区域中停留时间的占比可以与在任意给定时间内这些区域中存在粒子的占比成正比例关系。因此，可将示踪颗粒在单元格内的累计停留时间转化为系统粒子在该单元格内的含量占比，即单元格内的颗粒浓度，进而根据已知各组分的密度可求得单元格内的混合密度^[18,27,44]。

3.4.4　分散度

在各种混合系统中，如搅拌式混合器、转鼓式混合器等，经常使用分散度来描述物质在系统内的分散程度，以衡量系统内的混合质量或混合速率^[45,46]。例如，向某批次产品中添加一种成分，评估一定时间后该成分在系统内的分散程度。PEPT测量输出的颗粒运动轨迹非常适合用于求解混合过程的分散度，一般用源于同一区域的颗粒在一定时间后的到达位置的方差来表示。在PEPT测量中，每次示踪颗粒穿过系统的特定体积单元时，都可以找到其在一定时间后的到达位置。对于单示踪颗粒的长时间PEPT轨迹，示踪颗粒多次穿过该体积单元时，会获得许多起点基本相同的短时PEPT轨迹，这相当于同时追踪来自同一位置的许多粒子的运动轨迹。因此，求解该组短时PEPT轨迹终点的位置方差，即可获得粒子的分散度。

除了为上述系统参数提供一种有效的测量工具，PEPT还能用于研究各种关键工业装置内的流场分布，如流化床、旋流分离器、厌氧消化罐、搅拌槽和研磨机等^{[27,36,47-51]}，还可以用于研究颗粒堵塞和颗粒对流等流体现象^[40,52]。此外，PEPT也可以作为验证理论模型和数值仿真正确性的有效工具，还可以与各种数值仿真工具相结合，为理解流体过程提供更丰富的信息支持^[53]。由于PEPT的直接输出是动态轨迹，很难提供颗粒碰撞和应力的相关信息，且较高的实验成本限制了大规模参数研究的可行性；同时，由于数值仿真中存在大量的简化假设，很难保证仿真结果的正确性，因此，利用PEPT测量和数值仿真工具(如离散单元法，Discrete Element Method，DEM)进行优势互补，可有效弥补各自的不足。由PEPT测量提供详细准确的系统动力学的基础数据，并用于验证DEM仿真结果的正确性；由正确验证的DEM仿真提供有关颗粒碰撞和应力的完整信息，并可以使用计算机以较低成本进行大量参数研究和极端条件的探索。

4 结语与展望

正电子发射粒子示踪是一种新型无扰、无损的检测技术，通过γ光子探测对放射性标记的示踪颗粒进行三维动力学成像，可以提供高时空分辨率(毫秒级和毫米级)的粒子运动轨迹。由于γ光子具有高穿透性、不受电磁场影响等特点，PEPT强大的测量能力使其在非透明复杂工业多相流检测上具有独特优势。本工作在简述PEPT基本原理的基础上，从示踪颗粒、算法、硬件系统、数据处理及应用四个方面详细总结分析了PEPT技术的研究进展。

(1) 制作合适的放射性示踪颗粒是PEPT技术应用的先决条件。目前可以实现直径为50 µm~10 mm的示踪颗粒的制备，使其可以无创地追踪流体中各相的运动轨迹，并精确重建粒子尺度的动力学信息。然而，进一步小型化的PEPT示踪颗粒有助于拓宽其应用范围，如生物医学应用过程的血液流动、细胞代谢过程的动力学等。

(2) 近年来，新型算法的发展在很大程度上提升了PEPT的探测能力，有望实现对流体内多组分的同时测量，甚至有望测量颗粒旋转、滚动等复杂运动现象。然而，算法运行的鲁棒性仍需要开展大量的应用工作进行检验，目前实际应用仍以高鲁棒性的经典算法为主。

(3) PEPT硬件系统向着快速、高精度、结构灵活和数字化的方向发展，从可调节视场的双平板系统，到具有极高空间分辨率的小视场系统，再到兼顾高分辨率和大视场的自组装系统，其探测速度和精度都得到了很大的提升，基本能够满足当下绝大多数的应用需求。

(4) 经过各个领域专家学者的共同努力，逐步形成了从示踪颗粒制备到PEPT数据后处理的一系列理论与方法，可以利用PEPT技术实现对化工、食品、制药等工业领域内多相流动现象的测量和系统物理参数提取。PEPT技术在其他涉及粒子动力学的领域也具有巨大应用潜力，需要相关专家学者进行深入的思想交流和进一步探索尝试。

略

Key technologies and advances of positron emission particle tracking

Kun LI ^1,^2,³ Liyun WU ⁴Ping CHEN ^1,^2,³Yan HAN ^1,³

1. State Key Laboratory of Dynamic Measurement Technology, North University of China, Taiyuan, Shanxi 030051, China
2. Shanxi Key Laboratory of Signal Capturing and Processing, North University of China, Taiyuan, Shanxi 030051, China
3. Key Laboratory of Instrument Science & Dynamic Measurement of Ministry of Education, North University of China, Taiyuan, Shanxi 030051, China
4. Department of Mechanical Engineering, Taiyuan Institute of Technology, Taiyuan, Shanxi 030008, China

Abstract: Measuring multiphase flow parameters and the understanding of multiphase flow mechanisms are of great importance value for the design, operation, and optimization of industrial process devices. Due to the inherent multiscale nature of multiphase flow, its flow field often has great complexity, which makes our understanding of its flow process relatively limited. There are still many key issues that need to be explored in the mechanism of multiphase flow. Positron emission particle tracing (PEPT) is a new undisturbed and non-destructive imaging method for complex multiphase flows in industrial processes. γ photon detection is used to perform 3D dynamic imaging of radioactive labeled tracer particles. Due to γ photons have high penetration and are not affected by electromagnetic fields, making PEPT a unique advantage in detecting non-transparent and complex industrial multiphase flows. Currently, it is mainly used for measuring multiphase flow phenomena and extracting system physical parameters in industrial fields such as chemical, food, and pharmaceutical industries. However, the difficulties in preparing miniaturized tracer particles and the poor localization effect of multiple tracer particles at the same time seriously hinder the further application and promotion of PEPT technology. In this work, basic principles of PEPT technology are firstly briefly introduced, then the key technologies and research progress of PEPT are discussed from the aspects of tracer particles, algorithms, hardware systems and data processing in applications. The existing problems and potential development directions are pointed out. Finally, the development and application of PEPT is summarized and prospected.

Keywords: multiphase flow；non-destructive testing；positron emission particle tracing；tracer particles；γ photon detection；locating algorithm

引用本文：李坤, 吴利芸, 陈平, 等. 正电子发射粒子示踪的关键技术与进展. 过程工程学报, 2024, 24(4): 381-390. (Li K, Wu L Y, Chen P, et al. Key technologies and advances of positron emission particle tracking (in Chinese). Chin. J. Process Eng., 2024, 24(4): 381-390, DOI: 10.12034/j.issn.1009‑606X.223266.)

作者简介：李坤，博士，讲师，研究方向为正电子发射粒子示踪与复杂多相流检测技术，E-mail: likun@nuc.edu.cn；

基金信息：国家自然科学基金资助项目(编号：62122070; 61971381)；信息探测与处理山西省重点实验室开放基金(编号：2023-006)

中图分类号： O353.5

文章编号：1009-606X(2024)04-0381-10

文献标识码： A

收稿日期：2023-09-28

修回日期：2023-10-19

出版日期：2024-04-28

网刊发布日期：2024-05-08

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过程工程学报

《过程工程学报》(月刊)创刊于1976年，由中国科学院过程工程研究所主办、科学出版社出版。《过程工程学报》以过程工程科学为学科基础，重点刊登材料、化工、生物、能源、冶金、石油、食品、医药、资源及环境保护等领域中涉及过程工程的原创论文。

李坤, 吴利芸， 陈平， 等丨正电子发射粒子示踪的关键技术与进展

1 前 言

2 基本原理

2.1 PEPT物理基础

2.2 典型应用流程