童佳琪 1 田景坤 1 王奕涵 1 姚鑫 1 李哲阳 1 谢峰 1 吴彩斌 1,2 ![]()
曾桂生 1 徐今冬 3
1. 江西理工大学资源与环境工程学院，江西 赣州 341000
2. 战略金属矿产资源低碳加工与利用江西省重点实验室，江西 赣州 341000
3. 成都利君实业股份有限公司，四川 成都 610000DOI：10.12034/j.issn.1009-606X.223298摘 要 寻求替代钢球作细磨介质以提高磨矿效果是选矿厂的追求。本工作以瓷球为磨矿介质对磁铁矿-石英体系矿石进行磨矿试验，利用响应曲面法研究了瓷球球径、充填率及磨矿浓度对磨矿产品平均粒度的影响及其交互作用的显著性。结果表明，充填率对磨矿产品平均粒度影响最大，磨矿浓度次之，瓷球球径最小。瓷球球径与磨矿浓度的交互作用最显著，与充填率的交互作用次之，而瓷球充填率与磨矿浓度的交互作用不显著。通过模型预测最优试验条件为：瓷球球径为25.96 mm，磨矿充填率为34.04%，磨矿浓度为70.86%，该条件下磨矿产品平均粒度的预测值为54.46 μm，与实验平均值54.41 μm相近，表明预测模型是合理有效的。瓷球和钢球对比试验研究表明，细磨中以瓷球为磨矿介质，磨矿效果能够得到明显提升，-0.075 mm粒级产率增大，这与瓷球在磨机中的抛落运动优于钢球有关，瓷球对细粒级的破碎速率高于钢球，有利于提高磨矿效果。瓷球磨矿是新一代细磨技术的发展方向。
关键词 响应曲面法；瓷球；磁铁矿-石英体系；平均粒度；细磨
选别作业前进行磨矿，其目的在于减小矿石粒度，实现有用矿物与脉石矿物的分离[1,2]。吴彩斌[3]在无钢球磨矿工艺中提出，瓷球作为高强度、高硬度、高耐磨性磨矿介质，在选矿厂二段磨矿和再磨作业中可以取代传统钢球磨矿工艺。Yakup等[4]根据磨矿动力学对比了瓷球和钢球磨矿产品粒度分布特征，得出在细磨时瓷球的破碎速率高于钢球。Fang等[5]根据磨矿分级模型发现，瓷球磨矿不仅能显著改善磨矿产品的粒度特性，还能降低球磨机的返砂比。陈郅隆等[6]以龙桥铁矿铁粗精矿为研究对象，在实验室得出瓷球最佳配比，在工业应用中磨矿产品粒度得到改善，球磨机电耗降幅达30%，球耗成本降幅达50%，节能降耗增效效果显著。钢铁作为最普通的原材料广泛应用于现代工业的诸多领域，铁矿石是钢铁工业最基本、需求量最大的原料，但国内矿石以贫矿为主，磨矿加工耗费能量庞大，从而给环境和企业效益带来较大压力[7-9]。铁矿石中磁铁矿常与石英伴生，上述研究得出在一定条件下瓷球可以替代钢球磨矿，但其研究对象原料铁品位均较高，没有涉及脉石矿物伴生时的磨矿特征研究。因此，研究磁铁矿-石英体系磨矿特征，掌握磨矿过程中磁铁矿-石英体系粒度分布特征，可为铁矿山磨矿工艺的改良提供理论依据。本研究以磁铁矿-石英混合矿为研究对象，以瓷球为磨矿介质，采用响应曲面法，以瓷球球径、磨矿浓度、充填率三个因素为变量，并以磨矿产品的平均粒度作为试验评价指标，探究各因素对瓷球磨矿的主次关系及交互作用，并优化磨矿条件，提高磁铁矿的回收率。试验原料中磁铁矿取自石家庄灵寿县森耀矿产品加工工厂，莫氏硬度为5.5~6；石英取自河南郑州丰凯耐火材料有限公司，莫氏硬度为7。采用化学多元素化验和X射线衍射(XRD)检测方法对矿物进行分析，如图1所示，磁铁矿的纯度达到97.95%，石英的纯度达到98.22%。使用筛分设备将物料制备成窄粒级0.15~0.074 mm。混合矿由磁铁矿和石英按质量比3:1进行配矿，该二元混合矿硬度处于磁铁矿和石英之间。M表示磁铁矿，Q表示石英，75M25Q为磁铁矿:石英=3:1 (质量比)的混合矿，75M为75M25Q混合矿磁选后精矿产品，25Q为75M25Q混合矿磁选后尾矿。![]()
图1 磁铁矿和石英的XRD谱Fig.1 XRD patterns of magnetite and quartz磨矿介质分别为陶瓷球和钢球，陶瓷球由景德镇百特威尔新材料有限公司生产，堆比重为2.2 g/cm3；钢球为钢诺新材料有限公司生产，堆比重为4.85 g/cm3。磨矿设备为武汉探矿生产的XMB-Ф200×240 mm球磨机。通过对特定点的局部实验，响应曲面法能够运用回归技术拟合全局范围内各因素与结果的函数关系，进而对各因素的最优水平值进行定量分析[10]。本工作以瓷球为磨矿介质，通过采用响应曲面法，探究磨矿因素对瓷球磨矿效果影响的主次关系，从而优化瓷球磨矿条件。影响磨矿效果的主要因素包括充填率、磨矿浓度、介质尺寸、介质种类、磨矿时间等。在选厂中磨矿时间根据矿浆流速和筒体长度决定，因此选取瓷球球径、充填率和磨矿浓度三个参数进行响应曲面分析，分别用a, b和c表示，响应曲面选择的实验水平和编码见表1。磨矿产品中平均粒度可以直观表达粒度大小，故以平均粒度作为响应曲面优化的评价指标。表1 响应曲面设计及编码Table 1 Response surface design and coding
| ![]() | (1) |
式中，dp为物料的平均粒度(mm)，di为连续两个筛孔尺寸的平均值(mm)，mi为振动筛分后第i个筛子中残留的碎块质量(g)，当i=1时为最小网孔筛子筛下碎块质量(g)，ma为所有物料总质量(g)。利用Design Expert 13.0软件进行实验设计，将选择的因素和水平输入系统，按照Box-Behnken组合方法[11]设计实验方案，如表2所示。表2 实验设计及结果Table 2 Experimental design and results
将磁铁矿-石英体系样品分别进行分批次磨矿实验，入磨物料500 g，磨矿时间为3 min，磨矿产品经二分器筛分，取一半样品进行湿式筛分(0.075, 0.053, 0.038, 0.023 mm)，另一半样品作为备样。以瓷球为磨矿介质，对磁铁矿-石英体系矿石平均粒度的二阶模型进行方差分析(Analysis of Variance, ANOVA)及显著性检验，结果见表3。在方差分析中，P<0.05视为模型显著，P<0.001则视为模型极显著[12]。从表3中可以看出，二次型回归模型的P<0.0001，而失拟合系数的P>0.05，说明本模型具有较好的适应性和较高的准确性。多元相关系数R表达多项式模式的拟合质量，R越接近1，则表明相关程度愈高；若模式符合度高，相关系数应不低于0.80[13,14]。在该模型中，相关系数(R2=0.9892)表明模型方程与实验数据之间具有相关性，调整后的确定系数(R2=0.9752)表明该模型具有较强的显著性。变异系数(CV)表示实验进行的精确程度，是评价实验可靠性的指标，CV越小，实验的可靠性越高[15]，该实验中CV较小(0.73%)，说明实验结果可靠性较高。一般认为，信噪比大于4.0的测量方法具有足够的精度，视为合理[16]，本模型中信噪比为23.641，证明模型适用。表3 瓷球磨矿产品平均粒度的二次模型方差分析结果Table 3 Quadratic model ANOVA results of average particle size of ceramic ball milling products
Note: R2=0.9892; adjusted correlation coefficient R2adj is 0.9752; coefficient of variation (CV) is 0.73%; signal-to-noise ratio is 23.641 (>4.0).
通过软件分析计算，得出磁铁矿-石英体系关于变量的拟合方程为：
| ![]() | (2) |
磁铁矿-石英体系磨矿产品平均粒度模型的预期值和实验值的比较如图2所示。由图可知，预测的回收率与实验结果的散点大致呈一条直线，说明实验结果与预期结果具有极高的一致性。由上述分析可知，采用响应曲面实验方法建立的回收率预测模型可信。![]()
图2 平均粒度预测值和实验值对比Fig.2 Comparison of predicted and experimental values of average granularity
图3~5所示为自变量对因变量的响应曲面及等高线图。响应曲面图是由反应值组成的三维空间曲面图，可以直观说明各实验因子对反应值的变化。若曲面倾斜度越大，因子对反应值的影响越大，否则影响越小。要素之间交互作用的显著程度可以通过等值线直观地表现出来，等值线轮廓图越接近圆形，表示要素的交互作用越不明显[17,18]。![]()
图3 球径与充填率对磨矿产品平均粒度的交互影响Fig.3 Interaction between ball size and filling rate on the average particle size of grinding products![]()
图4 球径与磨矿浓度对磨矿产品平均粒度的交互影响Fig.4 Interaction between ball size and grinding concentration on the average particle size of grinding products![]()
图5 充填率与浓度对磨矿产品平均粒度的交互影响Fig.5 Interaction between filling rate and grinding concentration on the average particle size of grinding products由图3(a)可知，当以瓷球为磨矿介质，充填率一定时，磨矿产品平均粒度随着磨矿介质球径的增大先减小后增大，但总体变化幅度较小，可见球径对磨矿产品平均粒度的影响相对较小。当球径一定时，平均粒度随充填率增大先缓慢减小并到达最小值，后快速增大，可见以瓷球为磨矿介质时，充填率对磨矿产品平均粒度影响较大。充填率较小时磨矿介质与物料的碰撞概率较小，物料粒度破碎的概率也减小[19,20]，随着充填率增大，磨矿介质与物料的碰撞概率达到最大，充填率继续增大会造成磨机负荷较大，磨机难以将全部介质做抛落运动，造成磨矿介质无效运动，再次降低碰撞概率。图3(b)为等高线图，等高线图轮廓呈椭圆形，说明瓷球球径与充填率的交互作用较为显著。图4为以瓷球为磨矿介质时，瓷球球径和磨矿浓度对磨矿物料平均粒度影响的响应曲面及等高线图。由图4(a)可知，当瓷球球径一定时，磨矿产品平均粒度随磨矿浓度增大先减小后增大。在磨矿浓度为65%~71%时，平均粒度降低速度较快，而在磨矿浓度为71%~75%时，平均粒度增加较慢。这是由于磨矿浓度较小时矿浆流速较大，缩短了物料在磨机里的磨矿时间以及磨矿物料与磨矿介质的碰撞时间，随着磨矿浓度增大，物料在球磨机里的碰撞时间延长，平均粒度快速达到最小值；磨矿浓度进一步增加会增大矿浆流动阻力，且瓷球比重较轻，高浓度磨矿会增大矿浆对瓷球的浮力，矿浆的浮力作用及黏滞作用将阻碍瓷球运动，减小瓷球与物料的碰撞力，降低磨矿效果，导致磨矿产品平均粒度增大。保持磨矿浓度不变，随着瓷球球径增大，平均粒度先减小后增大，且变化幅度较小，表明瓷球球径对磨矿产品粒度影响较小[21]。由图4(b)可知，等值线轮廓呈椭圆形，表明瓷球球径与磨矿浓度的交互作用较为显著。当瓷球球径一定时，充填率和磨矿浓度对磨矿产品平均粒度影响的响应曲面如图5(a)所示，由图可知，充填率对磨矿产品平均粒度的影响大于磨矿浓度的影响。由图5(b)可知，充填率与磨矿浓度的交互作用较不显著。对于该模型，使用软件优化函数得到以下最佳条件：以瓷球为磨矿介质时，球径为25.96 mm，充填率为34.04%，磨矿浓度为70.86%，该条件下磨矿产品平均粒度的预测值为54.46 μm。为实际操作方便，调整球径为25 mm，充填率为34%，磨矿浓度为70%。在此条件下进行三组瓷球磨矿验证实验，得到磨矿产品平均粒度分别为53.97, 54.52, 54.74 μm，平均值为54.41 μm；与本模型预测值相近，说明该模型在本实验的研究范围内合理，证明响应曲面法能够快速有效地对磁铁矿和石英体系矿石磨矿工艺参数进行优化。传统磨矿介质为钢介质，钢球精确化磨矿理论研究较为广泛。杨金林等[22]采用响应曲面法研究不同影响因素对磨矿速率的影响，影响显著程度从大至小依次为磨矿时间、充填率、矿浆浓度；矿浆浓度和充填率的交互作用最显著；而瓷球磨矿中，球径与磨矿浓度的交互作用最显著，充填率与磨矿浓度的交互作用不显著。为了对比磁铁矿和石英体系瓷球磨矿和钢球磨矿的不同特征，本工作分别以钢球和瓷球为磨矿介质进行磨矿对比实验。瓷球和钢球磨矿实验条件：磨矿时间3 min、介质球径25 mm、充填率34%、磨矿浓度70%、磨机转速70 r/min。表4所示为瓷球和钢球磨矿产品-0.075 mm粒级产率及平均粒度的对比结果。可以看出，以瓷球为磨矿介质，其-0.075 mm粒级产率高于钢球，磨矿产品的平均粒度低于钢球，在相同的磨矿条件下，细磨时瓷球磨矿效果明显高于钢球磨矿。表4 瓷球和钢球磨矿效果对比Table 4 Comparison of grinding effect of ceramic ball and steel ball
Note: γ-0.075 means -0.075 mm grain yield.
瓷球和钢球的磨矿破碎速率曲线及其磨矿产品磁选精矿破碎速率曲线，如图6所示。实验条件：球径为25 mm，充填率为34%，磨矿浓度为70%，磨矿机转速为70 r/min。通过图6计算可知，瓷球磨矿中75M25Q的破碎速率为0.08 min-1，75M的破碎速率为0.09 min-1；钢球磨矿中75M25Q的破碎速率为0.04 min-1，75M的破碎速率为0.05 min-1。在相同磨矿条件下，瓷球的破碎速率高于钢球，说明在细磨时，瓷球的磨矿效果优于钢球，该结论与对比实验中的结果一致。从混合矿磁选分离后的磁铁矿(75M)来看，瓷球对磁铁矿在体系中的破碎速率同样高于钢球，并且分离得到的磁铁矿破碎速率高于混合矿的破碎速率，可能是由于磁铁矿在磁铁矿-石英体系中获得更多的破碎能[23]，增大了破碎速率，细磨时磁铁矿-石英体系中石英对磁铁矿具有促进作用[24]。![]()
图6 不同磨矿介质破碎速率对比Fig.6 Comparison of crushing rates of different grinding media对分别以瓷球和钢球为磨矿介质的磨矿产品(75M)进行扫描电镜分析，结果如图7所示。可以明显看出，瓷球磨矿产品表面较为光滑[图7(a)]，而钢球磨矿产品表面较为粗糙[图7(b)]。在转速一定时，因钢球比重大，在磨机中的运动接近泻落运动[图8(a)]；若在相同质量情况下，则瓷球比重较小，瓷球数量多于钢球，瓷球与物料的碰撞概率增大；若在相同充填率情况下，因瓷球比重低、总质量更小，则瓷球可以更好地进行抛落运动[图8(b)]。在抛落过程中，介质被抬升到一定的高度后坠落，落地时会造成冲击，介质不断地互相撞击和交换，而当圆筒旋转时，介质间产生较强的摩擦力。瓷球在抛出过程中对物料的撞击和剪切效应较大，可以获得更好的研磨效果。![]()
图7 磨矿产品的SEM图像Fig.7 SEM images of grinding products![]()
图8 球介质泻落运动和抛落运动状态
Fig.8 Falling motion and throwing motion of ball medium本工作采用Design Expert 软件对磨矿实验数据进行分析，确定了球磨机磨矿工艺参数对瓷球磨矿产品平均粒度影响的显著性，主要得到以下结论：(1) 当以瓷球为磨矿介质时，其中充填率对磨矿产品平均粒度影响最大，磨矿浓度次之，瓷球球径对磨矿产品平均粒度影响最小。瓷球球径与磨矿浓度的交互作用最显著，瓷球球径与充填率的交互作用次之，而充填率与磨矿浓度的交互作用不显著。(2) 通过模型预测最优实验条件如下：瓷球球径为25.96 mm，充填率为34.04%，磨矿浓度为70.86%，该条件下磨矿产品平均粒度的预测值为54.46 μm，验证实验平均值为54.41 μm，与预测值相近，表明所得预测模型在本研究范围内合理有效。(3) 细磨时，与钢球相比，以瓷球为磨矿介质，磨矿效果明显提升，-0.075 mm粒级产率增大，这与瓷球在磨机中的抛落运动优于钢球有关，瓷球对细粒级的破碎速率高于钢球，有利于提高磨矿效果。实验室研究得出，瓷球可以作为细磨介质取代钢球，为选矿厂工业瓷球磨矿生产提供理论依据。Study on optimization parameters for ceramic ball of magnetite-quartz mixed system by response surface methodology
Jiaqi TONG 1 Jingkun TIAN 1 Yihan WANG 1 Xin YAO 1 Zheyang LI 1 Feng XIE 1 Caibin WU 1,2 ![]()
Guisheng ZENG 1Jindong XU 3
1. School of Resources and Environmental Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou, Jiangxi 341000, China
2. Jiangxi Provincial Key Laboratory of Low-carbon Processing and Utilization of Strategic Metal Mineral Resources, Ganzhou, Jiangxi 341000, China
3. Chengdu Lijun Industrial Co., Ltd., Chengdu, Sichuan 610000, ChinaAbstract: Seeking to replace steel balls as fine grinding media to improve the grinding effect is the pursuit of mineral processing plant. In this work, the grinding test of magnetite-quartz system ore with ceramic ball as grinding media were conducted, the response surface method was used to study the effect of ceramic ball size, filling rate and grinding concentration on the average particle size of the grinding product, and the significance of their interaction was analyzed. The results showed that the filling rate had the greatest influence on the average particle size of grinding products, followed by the grinding concentration, and the ball size was the smallest. The interaction between ball size and grinding concentration was the most significant, followed by the interaction with filling rate, while the interaction between filling rate and grinding concentration was not significant. The optimal test conditions predicted by the model were the ball size was 25.96 mm, the filling rate was 34.04%, and the grinding concentration was 70.86%, and the predicted value of the average particle size of the ground product under these conditions was 54.46 μm, which is similar to the experimental average value of 54.41 μm, indicating that the prediction model was reasonable and effective. Comparison of ceramic ball and steel ball test research showed that fine grinding with ceramic ball as grinding media, grinding effect can be significantly improved, and the -0.075 mm particle size yield increased, which was related to the ceramic ball in the mill falling motion was better than the steel ball, ceramic ball crushing rate of fine particle size was higher than the steel ball, which was conducive to improving the effect of grinding. Ceramic ball milling was a new generation of fine grinding technology development direction.Keywords: response surface method；ceramic balls；magnetite-quartz mixed system；average particle size；fine grind引用本文： 童佳琪, 田景坤, 王奕涵, 等. 响应曲面法优化磁铁矿-石英体系瓷球磨矿参数. 过程工程学报, 2024, 24(6): 726-733. (Tong J Q, Tian J K, Wang Y H, et al. Study on optimization parameters for ceramic ball of magnetite-quartz mixed system by response surface methodology (in Chinese). Chin. J. Process Eng., 2024, 24(6): 726-733, DOI: 10.12034/j.issn.1009‑606X.223298.)
作者简介：童佳琪，博士研究生，矿业工程专业，E-mail: 18779320782@163.com；
通讯作者：吴彩斌，教授，博士生导师，从事磨矿理论与磨矿过程优化研究，E-mail: caibin.wu@jxust.edu.cn
基金信息： 国家“十四五”重点研发计划子课题(编号：2022YFC2905103-01)
中图分类号： TD921.4
文章编号：1009-606X(2024)06-0726-08
文献标识码： A
收稿日期：2023-11-01
修回日期：2023-11-29
出版日期：2024-06-28
网刊发布日期：2024-06-26
