研究背景
研究内容
图文导读
图1. PtRuNi多金属气凝胶的合成及表征
▲为了探究碱性HOR/HER电催化性能，将PtRuNi多金属气凝胶制得的催化剂PtRuNi/C首先在H2饱和的0.1 M KOH溶液中进行测试。PtRuNi/C的半波电位(E1/2)为21 mV，低于Pt/C(35 mV)和Ru/C(49 mV)。通过线性拟合微极化区域曲线确定PtRuNi/C的交换电流密度为2.24 mA cm-2，明显优于Pt/C(1.27 mA cm-2)和Ru/C (0.81 mA cm-2)。PtRuNi/C具有最高的动力学电流密度，质量活性分别为1.39 A mgPtRu-1，比商业Pt/C的0.37 A mgPt-1和Ru/C的0.13 A mgRu-1值分别高出3.8倍和10.7倍。在Ar饱和1 M KOH溶液中进一步探究HER的催化活性。PtRuNi/C催化剂的响应速度最快，达到10 mA cm-2的过电位仅为85.1 mV，远低于Pt/C(117.1 mV)和Ru/C(186.7 mV)。此外，PtRuNi/C、Pt/C和Ru/C拟合得到Tafel斜率分别为45.4、58.7和90.0 mV dec-1，表明PtRuNi/C催化剂上Volmer决速步被加快。
▲为了深入理解其氢电催化机理，我们进一步采用DFT计算来探究表面反应位点与催化活性之间的关系。众所周知，Pt和Ru贵金属是HOR/HER催化的主要贡献者。因此，Pt-Pt-Ru(P2R)、RuRu-Pt(R2P)、Ru-Ru-Ni(R2N)、Pt-Ru-Ni(PRN)是具有良好催化活性的首选反应位点。在pH为14的碱性条件下计算结果显示，HOR和HER发生在不同的位置。OH吸附是所有位点的决速步(RDS)，PRN位点为HOR提供了0.38 eV的最低能垒。在HER方面，R2P位点表现出0.22 eV的H2O解离能垒，Volmer步明显加快，这与Tafel斜率的拟合结果一致。此外，PtRuNi上OH结合能力较Pt(111)显著增强。而在酸性条件下，PtRuNi-R2P上的氢吸附自由能(ΔGH*)为-0.05 eV，最接近于零，因此酸性HOR和HER的活性都得到了极大增强。
▲当体系从碱性转变为酸性时，氢电催化活性急剧增加，HOR/HER极化曲线表明，PtRuNi/C-GDE具有超过Pt/C-GDE的优异催化活性。PtRuNi/C-GDE在H2对称电池中承受40 mA cm-2的高电流密度时电压仅为100 mV。在20 C的高倍率下，Mn-H2(PtRuNi/C-GDE) 电池的放电曲线显示出明显的与MnO2溶解相关的放电平台，且没有表现出任何容量损失。此外，循环测试结果表明Mn-H2(PtRuNi/C-GDE) 电池具有极佳的耐久性，在1500次循环后没有明显的容量衰减，平均库伦效率高达98.6%。
研究结论
文献信息
Authors:Hongxu Liu, Yuan Tang, Taoli Jiang*, Ruihao Luo, Jinghao Chen, Zuodong Zhang, Jingwen Xu, Dongyang Shen, Zhen Pan, Shuyang Wei, Shunxin Tan, Yidi Wang, Guili Zhao, Yuancheng Feng, Xingxing Li*, Wei Chen*
团队介绍
通讯作者介绍：
陈维，中国科学技术大学应用化学系教授、博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授。2008年于北京科技大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位；2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司担任科学家；2019年7月入职中国科学技术大学，专注于大规模储能电池、电催化等研究。独立建组以来，作为(共同)通讯作者在Nature Sustainability, Nature Communications, Chemical Reviews, Chemical Society Reviews, Joule, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Materials等国际期刊发表学术论文80余篇，论文总被引15000余次，H因子59。研究成果获得美国专利5项，中国发明专利20余项。担任Materials Today Energy编委，eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances等杂志青年编委。
陈维课题组网页：http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1
蒋涛立，中国科学技术大学应用化学系博士后，专注于高安全长寿命低成本储能电池技术开发及氢气电催化剂的研究。近年来，以(共同)第一作者及通讯作者在Chemical Reviews, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Nano letters, Energy Storage Materials 等杂志发表SCI论文10余篇，研究成果申请中国发明专利6项，已获授权2项。获得国家资助博士后研究人员计划和化学国家高层次人才培养中心专项资助，主持博士后面上项目和中科大校青年创新基金等项目。
相关工作展示
1. Taoli Jiang#, Ziwei Zhang#, Shuyang Wei#, Shunxin Tan, Hongxu Liu, Wei Chen*, Rechargeable Hydrogen Gas Batteries: Fundamentals, Principles, Materials, and Applications, Advanced Materials, 2024, 2412108.https://doi.org/10.1002/adma.202412108
2. Zaichun Liu#, Yirui Ma#, Nawab Ali Khan, Taoli Jiang, Zhengxin Zhu, Ke Li, Kai Zhang, Shuang Liu, Zehui Xie, Yuan Yuan, Mingming Wang, Xinhua Zheng, Jifei Sun, Weiping Wang, Yahan Meng, Yan Xu, Mingyan Chuai, Jinlong Yang*,Wei Chen*, Rechargeable Lithium-Hydrogen Gas Batteries, Angewandte Chemie International Edition, 2024, e202419663. https://doi.org/10.1002/anie.202419663
3. Taoli Jiang#, Zaichun Liu#, Yuan Yuan, Xinhua Zheng, Sunhyeong Park, Shuyang Wei, Linxiang Li, Yirui Ma, Shuang Liu, Jinghao Chen, Zhengxin Zhu, Yahan Meng, Ke Li, Jifei Sun, Qia Peng, Wei Chen*, Ultrafast electrical pulse synthesis of highly active electrocatalysts for beyond-industrial-level hydrogen gas batteries, Advanced Materials, 2023, 35, 2300502. https://doi.org/10.1002/adma.202300502
4. Zehui Xie#, Zhengxin Zhu#, Zaichun Liu#, Na Chen, Mingming Wang, Yahan Meng, Qia Peng, Shuang Liu, Weiping Wang, Taoli Jiang, Kai Zhang, Wei Chen*, Rechargeable Hydrogen-Chlorine Battery Operates in a Wide Temperature Range, Journal of the American Chemical Society, 2023, 145, 46, 25422-25430. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09819
5. Zhengxin Zhu#, Zaichun Liu#, Yichen Yin, Yuan Yuan, Yahan Meng, Taoli Jiang, Qia Peng, Weiping Wang, Wei Chen*, Production of a hybrid capacitive storage device via hydrogen gas and carbon electrodes coupling, Nature Communications,2022, 13, 2805. https://doi.org/10.1038/s41467-022-30450-0
6. Zhengxin Zhu, Weiping Wang, Yichen Yin, Yahan Meng, Zaichun Liu, Taoli Jiang, Qia Peng, Jifei Sun, Wei Chen*, An Ultrafast and Ultra-Low-Temperature Hydrogen Gas-Proton Battery, Journal of the American Chemical Society,2021, 143, 48, 20302-20308.https://doi.org/10.1021/jacs.1c09529
7. Zhengxin Zhu, Zehui Xie, Weiping Wang, Zaichun Liu, Mingming Wang, Yahan Meng, Qia Peng, Shuang Liu, Taoli Jiang, Kai Zhang, Hongxu Liu, Yirui Ma, Wei Chen*, Self-charging aqueous hydrogen gas batteries, Energy & Environmental Science, 2024, 17, 5013-5023. https://doi.org/10.1039/D3EE03913G
8. Zhengxin Zhu#, Taoli Jiang#, Mohsin Ali#, Yahan Meng, Yang Jin, Yi Cui, Wei Chen*, Rechargeable Batteries for Grid Scale Energy Storage, Chemical Reviews, 2022, 122, 22, 16610-16751.https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.2c00289
9. Taoli Jiang#, Ke Li#, Sunhyeong Park, Kai Zheng, Yahan Meng, Yuan Yuan, Zaichun Liu, Zhengxin Zhu, Xinhua Zheng, Shuang Liu, Wei Chen*, Facile Fabrication of Bifunctional Hydrogen Catalytic Electrodes for Long-Life Nickel–Hydrogen Gas Batteries, Nano Letters, 2022, 22, 4, 1741-1749. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c04940
10. Taoli Jiang#, Shuyang Wei#, Linxiang Li#, Kai Zheng, Xinhua Zheng, Sunhyeong Park, Shuang Liu, Zhengxin Zhu, Zaichun Liu, Yahan Meng, Qia Peng, Yuancheng Feng, Wei Chen*, Solid-Liquid-Gas Management for Low-Cost Hydrogen Gas Batteries, ACS Nano, 2023, 17, 8, 7821-7829. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c00798
感谢各位读者的支持与宣传，同时欢迎广大科研人员投稿与合作，具体事宜可发送邮件至aqueousenergystor@126.com，或添加下方小编微信，我们将在第—时间回复您。
← 长按添加小编微信~
水系储能
