研究背景
研究内容
研究亮点
⭐ 双层SEI不仅增加表面过电势，降低成核能垒，实现更加均匀和细小的成核，而且使电极表面电流分布更加均匀，降低了电极表面的Zn2+流，延长高电流和高面容下锌枝晶生长的Sand时间。
⭐ 双层中丰富的=N-基团对质子具有强的吸引力，可以可逆存储和释放质子，抑制HER反应。
⭐ 对称锌电池基于设计的SEI实现了40 mA cm-2和40 mAh cm-2(放电深度，DOD=70.8%)下126 h的循环寿命，而传统SEI在该测试条件下则无法正常循环。
⭐ 具有双层SEl的Zn||NVO软包电池具有1.2 Ah的高容量和350 h的循环寿命，容量保留率为78%。在-30°C时，由于电解质中氢键的调制机制，相同的电池提供了335 mAh的容量和507 h的循环寿命，并保持了72%的容量。
图文导读
图1. 单层和双层SEI的结构设计示意图和理论计算结果
▲通过在含氟锌盐电解质引入苯胺单体构建具有质子储存特性的聚合物-无机双层SEI层。DFT计算结果表明，双层结构的形成主要是由于苯胺单体和锌盐不同的LUMO能级所决定。
▲高电流密度下，锌枝晶的生长符合Sand模型。在20 mA cm-2电流密度下，基于双层SEI的锌电池可以实现150 mAh cm-2的超高面容，而单层无机SEI的锌电极在27 mAh cm-2的面容下则开始产生锌枝晶，如此强烈的对比证实了双层SEI在抑制高电流密度下锌枝晶生长的显著效果。而电极表明的锌离子浓度分布和电流密度分布模拟结果证实了双层SEI抑制锌枝晶生长的重要机制。双层SEI不仅增加表面过电势，降低成核能垒，实现更加均匀和细小的成核，而且使电极表面电流分布更加均匀，降低了电极表面的Zn2+流，延长高电流和高面容下锌枝晶生长的Sand时间。
▲基于双层SEI制备的对称锌电池可以在高电流(100 mA cm-2和1 mAh cm-2)，高面容(10 mA cm-2和53 mAh cm-2)下稳定循环；在同时高电流和高面容条件下(40 mA cm-2和40 mAh cm-2)，电池可循环126 h，而未加添加剂的电池在首圈即发生短路。在全电池方面，具有双层SEI的电池在容量、倍率和循环等方面均比单层SEI展示出更杰出的性能。
▲具有双层SEl的Zn||NVO软包电池具有1.2 Ah的高容量和350 h的循环寿命，容量保留率为78%。在-30°C时，由于电解质中氢键的调制机制，相同的电池提供了335 mAh的容量和507 h的循环寿命，并保持了72%的容量。
研究结论
文献信息
Tailored Polymer-Inorganic Bilayer SEI with Proton Holder Feature for Aqueous Zn Metal Batteries
Angew. Chem.
https://doi.org/10.1002/anie.202423531
团队介绍
黄燕教授简介：哈尔滨工业大学(深圳)教授、博士生导师。研究工作主要围绕先进电化学能源材料的设计开发及其在柔性和可穿戴领域的应用研究。课题组迄今为止已在Nat. Commun.、 Sci. Adv.、 Chem. Soc. Rev.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.等国际权威期刊发表论文140余篇，被Nature Rev. Mater., Chem. Rev., Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊引用16000余次，17篇论文被入选为ESI高被引论文。(课题组主页 http://flexenergy.hitsz.edu.cn/)
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