研究背景
研究内容
研究亮点
⭐稳定的阳离子通道：电解液中添加的18-冠-6分子，具有较高负电荷密度的内环可以形成稳定的阳离子通道，并优先以平铺的方式吸附在锌负极表面。并且有限的离子通道不允许更大的溶剂化结构[Zn(H2O)6]2+通过。
⭐快速脱溶剂化能力：通过理论计算和实验证明，带有18-冠-6分子的溶剂化结构，更容易脱去溶剂化结构中的H2O，可以防止溶剂分子在锌负极表面积聚，从而减轻溶剂引起的副反应。
⭐添加剂分子分解形成有机-无机杂化保护层：通过对循环后电极表面进行飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)测试，在循环后的Zn表面上获得了CH2-、CH2O-和ZnO-物种的均匀分布，表明形成了均匀的有机-无机杂化界面层。
图文导读
图1. 电解液中18-冠醚-6添加剂浓度的确定
▲作者通过在电解液中添加不同浓度的18-冠-6，探究最佳添加剂浓度。如图1所示，在1 mA cm−2和1 mAh cm−2条件下，0.5 M18-冠-6电解液的循环时间超过1700 h，远高于BE的45 h、0.1和1 M的100 h和0.2 M的280 h。此外，在0.1 mA cm−2的电流密度下，连续沉积和剥离10 h，可以看出BE电解质的循环寿命最短(≈180 h)，而0.5 M 18-冠-6电解质的循环性能较好，为 ≈953 h(图1b)。即使在电流密度为10 mA cm−2时，0.5 M18-冠-6的电解质在不同浓度的电解质中也表现出更好的循环性能(图1b和1c)。根据对称电池实验的电化学循环数据分析，很明显，电池的循环寿命随着添加剂18-冠-6浓度的增加而逐渐增加。然而，当添加剂18-冠-6的浓度达到1 M时，电池的循环寿命就会下降。这种对性能的不利影响可能归因于电解质物理化学性质的改变，特别是其导电性和粘度。
▲通过MD模拟，提供了Zn2+溶剂化鞘层的详细信息。如图3所示，在BE电解质中，Zn2+通常与6个H2O分子配位。而在0.5 M 18-冠-6电解质中的溶剂化结构中，可以发现有一个18-冠-6分子取代了H2O，表示为[Zn(H2O)5(18-crown-6)]2+。并且通过DFT计算，证明了18-冠-6的添加，加速了去溶剂化进行。
▲以纳米带状的NH4V4O10为正极，组装Zn||NH4V4O10全电池，进一步研究18-冠-6作为添加剂的实际应用价值。在10 A g−1的高电流密度下，Zn||NH4V4O10全电池也表现出更高的容量和优异的循环稳定性，在4000次循环后，其容量为100.9 mAh g−1，容量保持率为69.5%。同时，我们测试了电池的自放电行为，充满电后静置7天。结果表明，含有0.5 M 18-冠-6电解质的电池容量保持率为原来的92.6%，超过了BE电解质中电池89.8%的容量保持率。这些结果表明，18-冠-6的加入不仅有效地缓解了界面副反应引起的自放电现象，而且显著提高了电池的稳定性和循环可逆性。再次证实了18冠-6添加剂对AZIBs的实用价值。
研究结论
文献信息
Aohua Wu, Shaojie Zhang, Qiaohui Li, Wenxian Xue, Chuanyang Li, Baojuan Xi, Wutao Mao,* Keyan Bao,* and Shenglin Xiong*. Advanced Energy Materials. 2025, 2404450
Multifunctional Crown Ether Additive Regulates Desolvation Process to Achieve Highly Reversible Zinc-Metal Batteries
https://doi.org/10.1002/aenm.202404450
团队介绍
鲍克燕：江苏理工学院教授，省级杰出创新人才，江苏省高等学校优秀科技创新团队负责人，江苏理工学院资源环境＆清洁能源研究中心主任。研究方向：基于丰产元素的新能源材料与电池器件。主持国家及省部级项目6项，发表高水平论文60余篇，获授权国家发明专利20余件。
毛武涛：江苏理工学院副教授，硕士生导师，常州市高安全动力与储能电池重点实验室主任，常州市电池技术协会理事。研究方向：高安全新能源电池材料与器件。
熊胜林：山东大学特聘教授，国家级领军人才，自2018年以来连续入选全球高被引科学家。研究方向：介观能源材料化学，一直围绕在介观尺度下如何实现能源材料精准可控合成与组装的关键科学问题开展基础应用研究，尝试用简单的化学原理和合成策略，可控合成新颖的介观尺度复合组装结构材料，将将其应用在锂硫二次电池、碱金属 (锂、钠、钾)二次电池、水系电池等领域。近五年以通讯作者在Acc. Chem. Res., Angew. Chem., Adv. Mater., CCS Chem., Sci. Bull., Nano Lett., Adv. Energy/Funct. Mater., Nano Res., J. Energy Chem.等主流刊物发表论文60余篇。论文总他引24000余次，H指数89。现在主持国家联合基金重点项目、山东省重大基础研究项目等课题。目前担任《中国化学快报》编委和《Journal of Energy Chemistry》执行编委。
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