水系锌金属电池(ZMB)因其储量丰富、成本低、锌负极高比容量(820 mAh g-1和5,855 mAh cm-3)、氧化还原电位适中(与标准氢电极相比-0.76 V)等优点而受到广泛关注。然而，由于电解液的持续消耗，在Zn金属负极上产生的析氢反应(HER)和腐蚀等副反应极大地缩短了ZMB的日历寿命，同时，不可控的Zn枝晶生长严重危害循环稳定性。采用水-非水解耦电解质设计被认为是重新发明ZMB化学并解决上述问题的可行策略。在这种电池结构中，负极侧的非水相(N相)电解液取代了Zn2+内部溶剂化壳中的H2O分子，从而减轻了水解诱导的HER。同时，正极侧的水相(A相)电解液激活了正极材料的晶格，增强了它们的离子传输动力学。现有解耦电解液中的N相是基于亲水性的极性溶剂构建的，A相的分层是通过Hofmeister效应或盐析效应放大的两相的盐溶解度差异来实现的；而这些解耦电解液具有典型的热力学亚稳态特征。随着时效时间的延长，电解液组分的跨相扩散导致N相中H2O含量上升，显著加剧了HER和Zn负极的腐蚀。解耦电解液的搅拌或ZMB的晃动/翻滚不可避免地加速了这种跨相扩散过程，导致电池过早失效。此外，这些解耦电解液的N相中Zn金属负极的枝晶问题仍然是需要克服的障碍.鉴于此，华中科技大学的冯光教授、清华大学深圳国际研究生院周栋副教授和康飞宇教授，在国际知名期刊J. Am. Chem. Soc. 上发表题为“A Self-Phase
Separated Electrolyte toward Durable and Rollover-Stable Zinc Metal Batteries”的文章。该文章报道了一种用于安全耐用ZMB的自相分离电解液(SPSE)。根据Hildebrand溶解度参数和介电常数合理筛选，确定了一种疏水不燃溶剂N,N-二甲基三氟乙酰胺(FDMA)来构建SPSE的N相。FDMA和保水剂的协同作用使N相与硫酸锌基A相自发分离，且经过搅拌和老化后解耦平衡保持热力学稳定。研究发现SPSE的N相能够精确调节Zn沉积，并形成保护性固体电解质界面(SEI)，从而有效地抑制HER和Zn枝晶的生长。同时，SPSE内的A相有效地激活了金属氧化物正极的晶格，加速了电极反应动力学。采用SPSE制备的Zn||V2O5全电池具有超过3000次的超长循环寿命，最小的析氢和腐蚀。更重要的是，超声成像证实，采用亲疏水双层隔膜设计，软包电池在反复翻转过程中保持稳定循环，不存在由重力引起的电解液上下相反转。这些关键发现为实用的ZMB提供了一种有前途的电解液设计策略。
⭐根据Hildebrand溶解度参数和介电常数合理筛选，确定了一种疏水不燃溶剂N,N-二甲基三氟乙酰胺(FDMA)来构建SPSE的N相。
⭐ FDMA和保水剂的协同作用使N相与硫酸锌基A相自发分离，且经过搅拌和老化后解耦平衡保持热力学稳定。
⭐ N相能够精确调节Zn沉积，并形成保护性固体电解质界面(SEI)，从而有效地抑制HER和Zn枝晶的生长。
⭐ A相有效地激活了金属氧化物正极的晶格，加速电极反应动力学。
图1. SPSE的设计原理
图2. SPSE|负极界面溶剂化结构及抗腐蚀性能表征
通过将Hildebrand溶解度参数与介电常数作为溶剂筛选的标准，我们开发了一种自相分离电解液，其对锌负极和金属氧化物正极都具有高相容性。FDMA非水溶剂和保水剂协同作用导致非水相与水相自发分离，其解耦平衡在搅拌和搁置过程中保持热力学稳定。SPSE的非水相在Zn负极上构建了保护性SEI，从而阻止了HER和枝晶的生长，而水相则激活了V2O5正极晶格，增强了电极动力学。基于SPSE组装的Zn||Zn对称电池实现了2500
h的循环寿命，与传统的水系电解液相比，腐蚀电流降低了10倍。Zn|SPSE|V2O5全电池的循环寿命超过3000次，并且软包电池在频繁翻转条件下依旧保持稳定的容量。这些关键发现为电解液设计的实用方法铺平了道路。Xin Zhao, Jiaping Fu, Ming
Chen, Yao Wang, Cong Huang, Kun Qian, Guang Feng,* Baohua Li, Dong Zhou,* and
Feiyu Kang*. A Self-Phase Separated Electrolyte toward Durable and
RolloverStable Zinc Metal Batteries. J. Am. Chem. Soc., 2025. DOI: 10.1021/jacs.4c15132.
冯光教授：华中科技大学教授、博导，能源与动力工程学院副院长、储能学科学术带头人，英国皇家化学学会会士。将计算物理和电化学与工程热物理进行交叉融合，以“开发分子模拟方法-揭示界面储能机理-提出界面调控策略-开发高性能储能技术”的思路，开展电化学储能研究，在超级电容器与二次电池储能机理与优化设计方面取得了一些独创性成果，发表于Nature Computational Science、Nature
Materials、PRL、JACS等期刊，得到中外院士等众多学者的高度评价，被认为是“第一个计算研究”、“首个此类研究”和“开创性工作”。主持国家自然科学基金5项，第一完成人获2022年度湖北省自然科学一等奖；现任Energy Advances创刊副主编、Green Energy &
Environment、Fluid Phase Equilibria和ChemElectroChem编委。周栋副教授：清华大学深圳国际研究生院副教授、博士生导师。长期致力于极端环境用二次电池及其关键材料开发。在Nat. Energy.、Nat. Nanotechnol.、Nat.
Rev. Mater.、Nat. Commun.、Adv. Mater.等期刊发表学术论文80余篇，被引9000余次，申请中国专利五项，入选国家高层次青年人才、全球前2%顶尖科学家(2020-2024)、日本JSPS Fellowship、澳大利亚DECRA Fellow，获得广东省自然科学一等奖(2019)、第三届广东省材料研究学会青年科技奖(2024)。担任中国复合材料学会新型电池分会委员；eScience、Energy Material and Devices等期刊青年编委。欢迎优秀博士后加入周栋课题组从事科学研究，有意者请联系zhou.d@sz.tsinghua.edu.cn康飞宇教授：清华大学深圳国际研究生院教授、博士生导师。入选“广东特支计划”和深圳市杰出人才，2018-2021年连续入选科睿唯安“全球高被引科学家”，以第一完成人获国家技术发明二等奖、教育部自然科学一等奖、广东省自然科学一等奖和中国建材学会技术发明一等奖，并获深圳市长奖和广东省丁颖科技奖。作为材料科学与技术专家，在储能用碳材料和先进电池方面取得系统性创新成果。2012年发现并阐明了锌离子可逆电化学反应机制，建立了多价离子存储理论(Angew.
Chem. Int. Ed., 2012, 51, 933)，有力地推进了水系二次电池的产业化进程。作为首席科学家主持了国家重大科学研究计划项目和多项国家自然科学基金重点项目、科技部863项目和科技攻关计划。迄今发表SCI论文450余篇，他引35000余次，60篇曾入选ESI高被引论文，H因子108，合著中英文著作8部，授权发明专利160件(包括美日韩专利12件)，31件实现技术转移和应用。水系储能 Aqueous Energy Storage 声明![]()
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