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1研究背景
近年来，半导体纳米线因其在集成电路、阵列光电器件和能量转换设备中的潜在应用而备受关注。特别是在单纳米线尺度上进行的带隙工程，使得基于单个纳米线上的组成梯度来计算重构宽光谱的入射光成为可能，为便携式超小型光谱仪提供了新的思路。然而，实现这种纳米尺度的带隙工程通常需要复杂的纳米制造程序和苛刻的条件，如高温和真空环境，以实现单个纳米线内的掺杂。作为一类新兴的半导体材料，卤化物钙钛矿因其软晶格和可移动离子的特性，为组成调控提供了可能。特别是钙钛矿的带结构与特定的卤素种类密切相关，通过卤素阴离子的交换可以有效改变带隙及其相应的光电性能。但在实际的阴离子交换尝试中，无论是通过液相还是气相方法，都存在空间或光谱分辨率不足的问题，这些交换方法往往形成尖锐的异质结构而非长程组成梯度。。
2成果简介
在这项研究中，研究团队报道了一种固态阴离子交换机制，通过限制低维钙钛矿之间的阴离子交换，成功制备了超长组成梯度纳米线（NWs），长度可达100微米。这些交换后的NWs保持单晶结构和完整的形态，而卤素含量则显示出明显的梯度分布，导致沿NW的能量带结构呈锥形变化。动态研究阴离子行为表明，空间化学计量组成可以精确调控，遵循菲克扩散定律。此外，研究还展示了集成多个检测单元于单个梯度NW中的自供能、光谱分辨光电探测器。这项工作为钙钛矿基超紧凑光电器件、成像传感器和其他小型化半导体器件的实现提供了可行策略。
3图文导读
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图1 梯度NWs的制备和光致发光（PL）特性。展示了CsPbBr3和δ-CsPbI3晶格的结构图（上）和阴离子交换程序（下）。光学显微镜和相应的PL图像显示了交换前后的NW交叉结构。比例尺：10微米。![]()
图2 梯度NW的透射电子显微镜（TEM）特性。展示了梯度NW的低倍TEM图像、局部选区电子衍射（SAED）图案、以及沿NW的多个连续点的高分辨率TEM图像和元素分布图![]()
图3 阴离子交换过程和源限制机制。示意图展示了NW交叉结构中的Br-I交换过程，以及不同条件下阴离子交换的结果。还包括了梯度NW阵列的光学显微镜和相应的PL图像。![]()
图4 阴离子交换过程的动态研究。PL图像显示了在交换过程中不同时间点的NW交叉结构。还包括了梯度NW的PL映射、PL峰位与交换时间的关系、以及在不同条件下碘含量与距离交叉点的关系。![]()
图5 单个梯度NW的光电特性。展示了NW器件结构的示意图、在暗处和405纳米激光全球照明下的电流-电压（I-V）特性、以及在不同照明强度下的时间分辨光电流响应。。![]()
图6 集成单个梯度NW的原型光谱分辨光电探测器。展示了NW器件结构的示意图、NW探测器的光学显微镜和相应的PL图像，以及沿梯度NW的不同探测器单元的归一化光电流作为激发波长函数。 4小结
本研究成功展示了一种可控的固态阴离子交换方法，用于制造超长组成梯度钙钛矿NWs。交换后的CsPbBr3–3xI3x或CsPbBr3–3xCl3x NWs展现出覆盖红至蓝光谱的广泛PL发射。这些NWs显示出优异的结晶性，具有梯度分布的卤素元素，形成了有利于光生载流子传输的倾斜带结构。阴离子交换的动态研究证实了源限制交换机制，该机制可以精确控制卤素阴离子的空间分布。此外，集成单个交换NW的原型光电探测器展示了高探测度和快速、广泛的光谱响应。这项工作为微尺度组成梯度钙钛矿的制备做出了贡献，这些材料在超紧凑微光谱仪、阵列光谱传感器、微激光器和其他最小化光电器件中具有应用前景。文献：
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c06676
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