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1研究背景
钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其高效率和低成本制造而成为光能转换领域的革命性设备。其中，Spiro-OMeTAD作为PSCs中的关键空穴传输材料，其氧化还原反应及其与金属电极界面的影响尚未完全理解。传统上，Spiro-OMeTAD需要添加诸如LiTFSI和tBP等添加剂以提高其导电性，但这些添加剂引入了稳定性问题，如吸湿性和离子聚集，阻碍了PSCs的商业化。因此，解决Spiro-OMeTAD的稳定性问题对于提高PSCs的效率和耐用性至关重要。。
2成果简介
在这项研究中，科研人员通过引入一种晶体添加剂（CA），成功调控了Spiro-OMeTAD的氧化还原过程及其与Ag电极的界面。研究发现，CA作为一种分子支架，提高了Spiro-OMeTAD的结晶性和稳定性，增强了空穴迁移率，并加强了内部电场，从而提高了空穴提取和传输效率。此外，优化的Spiro-OMeTAD的氧化还原反应减少了Ag电极处的能量损失，显著提升了光电转换效率至25.21%。同时，CA还减轻了锂盐的聚集，增强了设备的稳定性。这些发现不仅深化了对Spiro-OMeTAD空穴传输机制的理解，还强调了减少Spiro/Ag电极界面能量损失在PSCs中的重要性。3图文导读
图1 (a) n-i-p PSC结构示意图；(b) CA和Spiro的化学结构；(c) 有无CA的Spiro薄膜的XRD图谱；(d) Spiro的1H-NMR谱；(e) Spiro的拉曼光谱；(f) Spiro有无CA的FTIR光谱；(g) 纯Spiro薄膜和(h) 含CA的Spiro薄膜的GIWAXS图；(i) 含CA的Spiro薄膜的分子堆叠图。图2 (a) 暗条件下Spiro和含CA的Spiro薄膜的EPR谱；(b) 暗条件下Spiro+LiTFSI和含CA的Spiro+LiTFSI薄膜的EPR谱；(c) 暗光条件下Spiro+LiTFSI的EPR谱；(d) 暗光条件下含CA的Spiro+LiTFSI的EPR谱；(e) 含CA的Spiro的UPS谱起始和截止；(f) Spiro和含CA的Spiro的UPS谱；(g) 钙钛矿(PVK)、含CA的Spiro(CA)和Spiro薄膜的能级图；(h) 含CA的Spiro薄膜的增强自由基图；(i) 含CA的Spiro薄膜的分子堆叠图。图3 (a) KPFM测量样品制备示意图；(b) 基于光强度的Spiro和含CA的Spiro薄膜的CPD；(c) 暗光循环下Spiro的CPD；(d) 暗光循环下含CA的Spiro的CPD；(e) 含CA的Spiro的Mott-Schottky图；(f) VOC与CPD绝对值的关系图；(g) 标准Spiro和(h) 含CA的Spiro薄膜的能带排列和载流子输运行为图。图4 (a) 纯钙钛矿薄膜、涂有Spiro的钙钛矿薄膜和涂有CA的钙钛矿薄膜的稳态PL谱；(b) 涂有Spiro的钙钛矿薄膜和涂有CA的钙钛矿薄膜的TRPL谱；(c) 含Spiro和CA的钙钛矿设备的tDOS谱；(d) 含Spiro和CA的单空穴设备的暗I-V曲线，突出显示陷阱填充限制电压(VTFL)的拐点行为。图5 (a) 性能最佳的含Spiro和CA的PSCs的J-V曲线；(b) 含Spiro和CA的PSCs的EQE谱和积分JSC；(c) 65°C下Spiro和CA的热稳定性；(d) 未封装设备在连续LED照明下的运行稳定性测量；(e) 纯CA和tBP的TGA谱；(f) 含CA的Spiro对设备稳定性影响的示意图。。 4小结
这项研究成功地引入了一种晶体添加剂（CA）来增强Spiro-OMeTAD的结晶性，促进了Spiro-OMeTAD内部的氧化还原反应，并增加了Spiro自由基的产生。研究表明，CA增强了空穴迁移率，能级对齐，并加强了内置电场，减少了电荷复合和浅层缺陷水平。这些增强共同提高了开路电压和填充因子，同时有效的空穴载流子提取和传输导致了更高的短路电流。因此，使用CA策略的设备展示了25.21%的光电转换效率和显著提高的稳定性。这项研究不仅为钙钛矿太阳能电池的性能提升提供了新的思路，也为未来的光伏材料研究开辟了新的方向。文献：
https://doi.org/10.1016/j.jechem.2024.10.027
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