第一作者：Xin Guo
通讯作者：李健生 教授
通讯单位：南京理工大学环境与生物工程学院
DOI:10.1016/j.jcis.2024.10.050
在以过硫酸盐为基础的高级氧化工艺中，以电子转移过程（ETP）为主的非自由基途径在去除有机污染物方面受到了广泛关注。合理设计具有优化组成和结构优点的新型催化剂并进一步阐明其增强去除机理具有重要意义。在这项工作中，我们成功合成了一种氮硫共掺杂碳，在 MXene 纳米片（MZPC）两面包覆磷化钴（Co2P），用于降解有机废水中的双酚 A（BPA）。结果表明，使用 0.1 g L-1 的过一硫酸盐 (PMS) 和 0.05 g L-1 的优化催化剂 (MZPC-9)，双酚 A 在短短 5 分钟内降解了 98.2%，表现出极佳的伪一阶动力学速率常数 (k = 1.485 min-1)。均匀分散在 MXene 两侧的 Co2P 纳米颗粒（约 9.4 nm，使用舍勒方程计算）与 PMS 的结合亲和力增强，形成了具有强大氧化能力的 MZPC-9-PMS* 可转移复合物。由此产生的 MZPC-9-PMS* 复合物诱导了双酚 A 的聚合反应，并实现了 81% 的总有机碳 (TOC) 去除率。这项研究为设计金属活性中心以增强 ETP 主导的非自由基污染物降解途径提供了一个新的视角。
Fig. 1. (a) The procedure for synthesizing PZS. (b) Schematic illustration for preparation of MZPC.
Fig. 2. SEM images of (a) ZIF/MXene, (b) MZP, (c) enlarged MZP, (d) MZPC-9. (e) TEM image, (f) the high-resolution TEM image, (g) the corresponding elemental (Co, P, C, O, N) mapping image of MZPC-9.
Fig. 3. (a) XRD pattern of simulated ZIF, ZIF/MXene and MZP. (b) XRD pattern, (c) Raman spectra, (d) Nitrogen sorption isotherms for all samples, with the pore size distribution shown in the inset. XPS spectrum of (e) Co 2p and (f) P 2p of MZPC-9.
Fig. 4. (a) BPA degradation in different oxidation systems. (b) The k values in various catalysts/PMS systems. (c) The comparison of the TOF/PMS of the catalysts in this work with other reported catalysts. (d) The quenching experiments under different scavengers. (e) TEMP-trapped and (f) DMPO-trapped EPR spectra in the MZPC-9/PMS system. Reaction conditions: [catalysts] = 0.05 g L-1, [PMS] = 0.10 g L-1, [MeOH] = [TBA] = 500 mM, [l-his] = 5 mM, [DMSO] = 2 mM, [KSCN] = 5 mM, [BPA] = 0.02 g L-1, [DMPO] = [TEMP] = 50 mM, T = 25 °C, initial pH = 3.7. Note: error bars indicate standard deviation from three independent experiments.
Fig. 5. The (a) partial and (b) full in situ Raman spectroscopy in the MZPC-9/PMS system. (c) The changes of open-circuit potentials of different catalysts after adding PMS. (d–e) Chronoamperometric curves. (f) EIS Nyquist plots. (g) The galvanic oxidation reactors. (h) Current flowing from the BPA cell to the PMS cell. (i) BPA degradation in galvanic oxidation system. Reaction conditions: [catalysts] = 0.05 g L-1, [BPA] = 0.02 g L-1, [PMS] = 0.10 g L-1, T = 25 °C, initial pH = 3.7.
Fig. 6. The proposed mechanism for BPA removal in MZPC-9/PMS system.
总之，平均粒径为 9.4 nm 的氮硫共掺碳包封磷化钴（Co2P）可以很好地负载在 MXene 纳米片（MZPC）的两面。优化后的催化剂（MZPC-9）可在 5 分钟内降解 98.2% 的双酚 A（BPA），并表现出极快的伪一阶动力学速率常数（k = 1.485 min-1）。氮硫共掺杂碳和 Co2P 纳米粒子作为主要活性位点与过氧化单硫酸盐（PMS）相互作用，形成 MZPC-9-PMS* 复合物，而 MXene 则作为导电载体促进电子转移。催化系统对总有机碳（TOC）的去除率高达 81%，这归因于电子转移过程（ETP）引发的聚合反应。这项工作为有针对性地设计通过电子转移机制去除污染物的高效催化剂提供了新的视角。
Xin Guo, Yunlong Wang, Chengming Xiao, Yiyuan Yao, Junwen Qi, Yujun Zhou, Yue Yang, Zhigao Zhu, Jiansheng Li, Excellent bisphenol A removal performance triggered by electron-transfer regime on cobalt phosphide embedded in nitrogen, sulfur-doped carbon/MXene, Journal of Colloid and Interface Science, 2025, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.10.050
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