第一作者：Xiuding Shi
通讯作者：洪俊明 教授
通讯单位：华侨大学化学化工学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.128528
金属氮碳催化剂在修复水环境方面具有显著优势。本文通过简单的方法制备了具有丰富 Co-Nx 活性位点和出色电子传递能力的钴氮碳催化剂（Co(1.5)-NCNT），并将其用于活化过一硫酸盐（PMS），以高效去除对乙酰氨基酚（APAP）。结果，Co(1.5)-NCNT/PMS 系统在 10 分钟内 100% 清除了 APAP。反应过程表征表明，PMS 被 Co(1.5)-NCNT 吸附，形成 Co(1.5)-NCNT-PMS 复合物，从而加速了 PMS 的活化。此外，PMS 活化产生的单线态氧（1O2）可有效攻击富电子污染物，促进 APAP 的快速降解。此外，Co(1.5)-NCNT/PMS 还具有很强的环境适应性，能在复杂的水环境中保持较高的催化性能，有效降解各种污染物。本研究阐明了 Co(1.5)-NCNT/PMS 系统中 Co-Nx 活性位点的特性以及 PMS 的活化机制，为通过非自由基途径去除污染物提供了新的见解。
Fig. 1. (A) The synthesis process of Co-NCNT. (B and C) TEM image of Co(1.5)-NCNT. (D, E and F) HAADF-TEM and (G, H and I) TEM-mapping images of Co(1.5)-NCNT.
Fig. 2. (A) XRD, (B) FT-IR, (C) XPS and (D) Raman spectra of different samples.
Fig. 3. APAP (A) adsorption, (B and C) degradation in different systems. Effect of (D) catalyst dosage, (E) pollutant concentration, (F) pH, (G) PMS dosage, and (H) 10 mM NO3 −, 10 mM HCO3 −,10 mM Cl −, 10 mM HPO4 2−, 10 mg/L HA on the APAP removal in the Co(1.5)-NCNT /PMS system. (I) Degradation of different pollutants in the Co(1.5)-NCNT /PMS system.
Fig. 4. (A) Stability test of Co(1.5)-NCNT catalysts. The (B) FTIR patterns and (C) XRD spectra of the Co(1.5)-NCNT(Fresh) and Co(1.5)-NCNT(Used). The (D and G) C 1 s, (E and H) N 1 s and (F and I) Co 2p patterns of Co(1.5)-NCNT(Fresh) and Co(1.5)-NCNT(Used).
Fig. 5. (A and B) The effect of different scavengers on APAP degradation in the Co(1.5)-NCNT/PMS system. (C) EPR spectra of Co(1.5)-NCNT/PMS system. (D) i-t and (E) EIS and (F) LSV curves of different systems. Reaction conditions: Catalyst dosage = 0.2 g/L; PMS dosage = 1.0 mM; APAP concentration = 20 mg/L; Initial pH = 7.0; Temperature = Room temperature; MeOH/PMS = TBA/PMS = 1000; L-histidine = ρ-BQ = 10 mM.
Fig. 6. (A) Optimized structure of APAP. (B) ESP distribution of APAP. (C) The frontier electron orbitals of HOMO and LUMO in APAP molecules. (D) Fukui function values. (E) Possible pathways of APAP removal. The (F) acute toxicity and (G) chronic toxicity of APAP and intermediates.
在这项工作中，通过一步热解法制备了 Co(1.5)-NCNT 并将其用于活化 PMS 以高效去除 APAP。Co(1.5)-NCNT 催化剂具有很高的催化活性和稳定性，能快速降解 APAP（10 分钟内降解 100%）。同时，Co(1.5)-NCNT/PMS 系统中的主要 ROS 为 1O2。此外，DFT 计算表明，Co-Nx 位点的存在不仅防止了钴的浸出，提高了催化剂的稳定性，还促进了 1O2 的生成。然而，APAP 的降解过程会产生一些剧毒的中间产物。如何调节降解途径，减少这些中间产物对环境的不利影响，还需要进一步研究。总之，本研究为制备具有高催化活性的催化剂提供了一种新方法，进一步拓展了钴基催化剂在实际水环境修复中的具体应用前景。
Xiuding Shi, Zhi Huang, Jielong Xu, Shuangjie Lin, Yuxiang Hong, Qian Zhang, Jiefeng Xiao, Junming Hong, Co and N co-doped carbon nanotubes catalyst for PMS activation: Role of non-radicals, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128528
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