青岛大学王宁教授和苏州大学孙启明教授团队通过“配体保护—直接氢气还原”的合成策略,制备了一系列分子筛限域铂钯双金属团簇催化剂,实现高效催化氨硼烷水(醇)解制氢以及串级硝基芳烃加氢。
氨硼烷水(醇)解制氢和硝基芳烃选择性加氢是氢能储运和利用以及增值化学合成的重要反应。负载型金属催化剂被广泛地应用于上述反应过程中,然而由于高分散的金属纳米粒子具有较高的表面能,催化剂中的金属物种常常面临聚集或者流失等问题。具有规则纳米孔道结构和优异热稳定性的分子筛,被认为是限域超小尺寸金属粒子的理想载体,为创制高活性和高稳定性的催化材料提供了独特且优秀的方案。
最近,青岛大学王宁教授和苏州大学孙启明教授研究团队报道了 “配体保护—直接氢气还原”的合成策略,在纯硅MFI分子筛(S-1)的微孔孔道内,成功限域封装了亚纳米铂钯双金属团簇(见下图)。分子筛孔道的限域效应赋予Pt-Pd@S-1催化剂在氨硼烷溶剂解反应中优异的稳定性;同时双金属催化体系显著促进了水和甲醇分子中O-H键的断裂,显著提高了氨硼烷水(醇)解产氢速率(室温条件下的TOF 分别高达1043和573 molH2 molmetal−1 min−1)。此外,在氨硼烷水解产氢串联硝基芳烃加氢反应中,铂与钯活性位点分别负责氨硼烷水解和硝基芳烃加氢反应,在常压低温条件下表现出极佳的催化活性和择型选择性。此项工作不仅展示了分子筛限域金属催化剂在高效制氢方面的潜力,还为设计具备多功能活性位点、协同促进串联催化过程的催化剂提供指导和借鉴。
论文第一作者为青岛大学李加富和蔡涛,通讯作者为王宁和孙启明教授。详见:Jiafu Li, Tao Cai, Yanran Feng, Xia Liu, Ning Wang, Qiming Sun. Subnanometric bimetallic Pt–Pd clusters in zeolites for efficient hydrogen production and selective tandem hydrogenation of nitroarenes. Sci. China Chem., 2024, 67, 2911–2917.
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