青大王宁&苏大孙启明团队:分子筛限域铂钯双金属团簇催化剂用于高效制氢和硝基化合物还原

学术   科学   2024-09-24 11:10   北京  

青岛大学王宁教授和苏州大学孙启明教授团队通过“配体保护—直接氢气还原”的合成策略,制备了一系列分子筛限域铂钯双金属团簇催化剂,实现高效催化氨硼烷水(醇)解制氢以及串级硝基芳烃加氢。

氨硼烷水(醇)解制氢和硝基芳烃选择性加氢是氢能储运和利用以及增值化学合成的重要反应。负载型金属催化剂被广泛地应用于上述反应过程中,然而由于高分散的金属纳米粒子具有较高的表面能,催化剂中的金属物种常常面临聚集或者流失等问题。具有规则纳米孔道结构和优异热稳定性的分子筛,被认为是限域超小尺寸金属粒子的理想载体,为创制高活性和高稳定性的催化材料提供了独特且优秀的方案。

最近,青岛大学王宁教授和苏州大学孙启明教授研究团队报道了 “配体保护—直接氢气还原”的合成策略,在纯硅MFI分子筛(S-1)的微孔孔道内,成功限域封装了亚纳米铂钯双金属团簇(见下图)。分子筛孔道的限域效应赋予Pt-Pd@S-1催化剂在氨硼烷溶剂解反应中优异的稳定性;同时双金属催化体系显著促进了水和甲醇分子中O-H键的断裂,显著提高了氨硼烷水(醇)解产氢速率(室温条件下的TOF 分别高达1043和573 molH2 molmetal−1 min−1)。此外,在氨硼烷水解产氢串联硝基芳烃加氢反应中,铂与钯活性位点分别负责氨硼烷水解和硝基芳烃加氢反应,在常压低温条件下表现出极佳的催化活性和择型选择性。此项工作不仅展示了分子筛限域金属催化剂在高效制氢方面的潜力,还为设计具备多功能活性位点、协同促进串联催化过程的催化剂提供指导和借鉴。


论文第一作者为青岛大学李加富和蔡涛,通讯作者为王宁和孙启明教授。详见:Jiafu Li, Tao Cai, Yanran Feng, Xia Liu, Ning Wang, Qiming Sun. Subnanometric bimetallic Pt–Pd clusters in zeolites for efficient hydrogen production and selective tandem hydrogenation of nitroarenes. Sci. China Chem., 2024, 67, 2911–2917.

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【通讯作者简介】

王宁 青岛大学特聘教授。2017年6月毕业于吉林大学化学学院,获得无机化学博士学位。2017年至2020年,在吉林大学从事博士后研究。2020年加入青岛大学化学化工学院担任特聘教授。一直从事分子筛及分子筛负载金属催化剂的设计合成及其在液相化学储氢、甲醇制烯烃及烷烃脱氢等方面的应用。在ChemJ. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.Adv. Mater.Adv. Sci.等国内外著名学术期刊发表论文40余篇,H因子为29。2022年入选山东省泰山青年学者,获批山东省高等学校青年创新团队,2023年获批山东省自然基金优秀青年基金,主持国家和山东省基金项目共计5项。目前担任《石油化工高等学校学报》青年编委。

孙启明 苏州大学教授。2011和2016在吉林大学获得学士和博士学位,导师为于吉红院士。随后在香港中文大学及新加坡国立大学从事博士后研究。2020年入职苏州大学材料与化学化工学部担任教授,博士生导师。孙启明教授一直从事分子筛的合成与催化研究,以(共同)通讯/第一作者在ChemJ. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.Adv. Mater.Natl. Sci. Rev.等重要学术期刊发表论文38篇,9篇论文入选化学领域ESI高被引论文。先后荣获中国化学会“菁青化学新锐奖”和中国分子筛“新秀奖”,并获聘江苏省特聘教授和姑苏创新创业领军人才。作为项目负责人主持国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金面上项目和青年项目等。目前担任《石油化工高等学校学报》编委会委员、《高等学校化学学报》和《Chemical Research in Chinese Universities》首届青年执行编委。

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