南京大学罗文俊、邹志刚教授等人发现并证实了电解质中的Cl−离子对Si/In2S3异质结光电流的增强作用来自于In2S3/电解液质界面处更快的电荷转移速率。该研究加深了对In2S3表面和Si/In2S3异质结表界面电荷传输机制的理解,为提高光电极太阳能海水分解制氢性能提供了新视角。
海水中Cl−离子对光阳极侧的性能影响已被广泛报道。相比之下,目前关于电解液中Cl−离子对光阴极侧的性能影响却鲜有研究。因此,阐明Cl−离子在光阴极侧的作用机制对于进一步提高太阳能海水分解制氢效率具有重要意义。
该工作中,南京大学罗文俊、邹志刚教授团队以Si/In2S3异质结光阴极为研究对象,通过电化学测试结果发现,随着电解液中Cl−离子的引入,Si/In2S3异质结在−0.6 VRHE电位下的光电流提升了50%。而原位XPS、飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)等表征结果表明,与常规异质结表界面处只发生电子转移过程不同,Si/In2S3异质结光阴极表界面发生了电子离子耦合转移过程,因此,Si/In2S3异质结是一个法拉第结。
研究结果还表明,在磷酸盐缓冲溶液(PBS)中,In2S3表面存在In2+3S3–x(OH)2x层,该表面层通过电子离子耦合反应起到了界面电荷转移媒介的作用。在PBS电解液中加入Cl−离子后,In2S3的表面层变为In2+3S3–x(OH)2x,从而提高了电子在光阴极/电解液界面处传输速率,最终,Si/In2S3光阴极在含有Cl−离子的PBS电解液中获得了更高的产氢光电流。
该研究结果加深了对In2S3表面和Si/In2S3异质结表界面电荷传输机制的理解,并指出能够通过调控电解液中的离子来改变界面电荷传输过程,提升光电极太阳能海水分解制氢性能,为提高光电催化性能提供了新视角。
详见:Jun Luo, Ruotong Bao, Hongzheng Dong, Ye Fu, Dongjian Jiang, Bo Wang, Yuzhan Zheng, Qiong Wang, Wenjun Luo, Zhigang Zou. Cl− ions accelerating interface charge transfer in a Si/In2S3 Faradaic junction photocathode for solar seawater splitting. Sci China Chem, 2024, 67: 2923–2929.
扫描二维码或点击左下角“阅读原文”可查阅全文。
【扩展阅读】
Sci. China Chem.影响因子10.4 || 开启高质量发展新征程
武汉理工大学吴迪团队:甲硫基侧链修饰策略构筑的高迁移率双极性苯并二噻吩类醌式小分子
山东大学秦伟课题组:有机多元手性晶体内磁场对光-电子自旋耦合的调节
华东理工大学张金龙课题组:开发用于CO2转化的硅基光电化学阴极
中国石油大学(北京)李振兴课题组综述:用于光/电催化的铈基纳米材料
宁国宏/李丹课题组报道了用于高效光催化碳碳偶联反应的蒽醌基环三核铜配合物