南京大学罗文俊、邹志刚教授团队:电解液中Cl−离子加速Si/In2S3法拉第结光阴极界面电荷传输速率用于海水分解

学术   科学   2024-09-20 10:09   北京  

南京大学罗文俊、邹志刚教授等人发现并证实了电解质中的Cl离子对Si/In2S3异质结光电流的增强作用来自于In2S3/电解液质界面处更快的电荷转移速率。该研究加深了对In2S3表面和Si/In2S3异质结表界面电荷传输机制的理解,为提高光电极太阳能海水分解制氢性能提供了新视角。

海水中Cl离子对光阳极侧的性能影响已被广泛报道。相比之下,目前关于电解液中Cl离子对光阴极侧的性能影响却鲜有研究。因此,阐明Cl离子在光阴极侧的作用机制对于进一步提高太阳能海水分解制氢效率具有重要意义。

该工作中,南京大学罗文俊、邹志刚教授团队以Si/In2S3异质结光阴极为研究对象,通过电化学测试结果发现,随着电解液中Cl离子的引入,Si/In2S3异质结在−0.6 VRHE电位下的光电流提升了50%。而原位XPS、飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)等表征结果表明,与常规异质结表界面处只发生电子转移过程不同,Si/In2S3异质结光阴极表界面发生了电子离子耦合转移过程,因此,Si/In2S3异质结是一个法拉第结。

研究结果还表明,在磷酸盐缓冲溶液(PBS)中,In2S3表面存在In2+3S3–x(OH)2x层,该表面层通过电子离子耦合反应起到了界面电荷转移媒介的作用。在PBS电解液中加入Cl离子后,In2S3的表面层变为In2+3S3–x(OH)2x,从而提高了电子在光阴极/电解液界面处传输速率,最终,Si/In2S3光阴极在含有Cl离子的PBS电解液中获得了更高的产氢光电流。

该研究结果加深了对In2S3表面和Si/In2S3异质结表界面电荷传输机制的理解,并指出能够通过调控电解液中的离子来改变界面电荷传输过程,提升光电极太阳能海水分解制氢性能,为提高光电催化性能提供了新视角。


详见:Jun Luo, Ruotong Bao, Hongzheng Dong, Ye Fu, Dongjian Jiang, Bo Wang, Yuzhan Zheng, Qiong Wang, Wenjun Luo, Zhigang Zou. Cl ions accelerating interface charge transfer in a Si/In2S3 Faradaic junction photocathode for solar seawater splitting. Sci China Chem, 2024, 67: 2923–2929.

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【通讯作者简介】

罗文俊 南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师。从事光电化学表界面研究,提出了法拉第结表界面新模型与电极电位窗口新描述符,并拓展了其在光电催化、光电储能、太阳电池等领域的应用。迄今为止,已在Nat. Commun.Natl. Sci. Rev.Angew. Chem. Int. Ed.Energy Environ. Sci.Chem. Sci.等SCI期刊上发表论文100余篇,总引8000余次,获得了授权中国发明专利 6 件。作为主要完成人获得了江苏省科学技术一等奖3项(2020年/第三,2016年/第二,2012年/第四)。主持了国家重点研发计划(政府间国际科技创新合作重点专项)项目1项、国家自然科学项目3项,作为骨干参与了2项973项目的研究。

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