过氧化氢（H2O2）作为一种环境友好的强氧化剂，被广泛应用于环境治理、纸张漂白、医疗消毒和化学合成等方面。利用半导体催化剂以太阳光为驱动力，通过选择性两电子氧还原反应合成H2O2，是一种绿色环保、可持续发展的合成方法。成都大学孙艳教授联合加州大学张金中教授以氢氧化钾作为离子源采用热氧化法制备了具有氰基基团的钾离子掺杂g-C3N4催化剂。K+在g-C3N4层间以K-N键的形式存在，充当载流子传输的“桥梁”，有助于电子快速转移，同时氰基基团增强了对质子的吸附能力，可有效促进H2O2的生成。模拟太阳光照射条件下，在仅含有1 vol%乙醇溶液的反应体系中，K+掺杂量为10%的g-C3N4样品表现出最高的过氧化氢（H2O2）生成速率，达到2140.2 µmol h-1 g-1。400 nm处的表观量子产率（AQY）为4.35%，太阳能到化学能的转换效率（SCC）为1.23%。通过活性物种捕获实验、电子自旋共振和旋转圆盘电极测试揭示了H2O2的合成是通过连续的两步单电子氧还原反应实现的。本研究为高效光催化制备H2O2提供了新思路和理论基础。图1.（a）模拟太阳光照射下H2O2产量随时间变化曲线；（b）H2O2生成速率（Kf）和分解速率（Kd）对比；（c）10% K-CCN光催化产H2O2循环实验；（d）10% K-CCN在不同气氛条件下H2O2产量；（e）10% K-CCN的表观量子产率和（f）所有样品的太阳能转换效率。![]()
图2.（a）PL图谱；（b）TRPL图谱；（c）SPV图谱；（d）瞬态光电流响应曲线；（e）EIS图谱和（f）莫特-肖特基曲线。![]()
图3.（a）光催化制备H2O2活性物种捕获实验；（b）DMPO-•O2-信号的ESR谱；（c）不同转速下测量的LSV曲线；（d）RDE测得氧还原反应电子转移数的K-L图；（e）K-CCN光催化合成H2O2的机理图。相关成果以“Potassium ions and cyano group modified g-C3N4 for effective generation of H2O2 through two-electron oxygen reduction”为题最新在线发表于Science China Chemistry上（DOI: 10.1007/s11426-024-2200-1）。扫描二维码或点击左下角“阅读原文”可查阅全文。
【扩展阅读】
2024年《中国科学：化学》中英文刊优秀论文评选结果发布！
《中国科学：化学》2024年上半年最受关注微信文章
Sci. China Chem.影响因子10.4 || 开启高质量发展新征程
兰州大学丁勇教授团队：CdS负载MXene和含钴多酸改善电荷转移动力学实现高效光催化制氢
喻桂朋/唐俊涛/Jiayin Yuan：低温溶剂热合成多孔聚三嗪-七嗪活化*HCO中间体实现光催化CO2还原为CH4
烟台大学刘伟教授课题组：铀酰基金属有机框架材料用于光催化合成过氧化氢
电子科大李严波团队：氮化钽基高效光电催化水分解光阳极
孔祥建和汪骋课题组通过构建稀土钛氧团簇分子固溶体实现增强的光催化析氢性能
中科大孙永福课题组：通过构筑双活性物种实现高选择性的光催化甲烷偶联制乙烷
大连化物所李灿院士、李仁贵研究员团队：钒酸铋光催化剂的形貌对称性对光生电荷分离的影响
武汉大学肖巍团队：利用碳掺杂ZnO/Au催化剂实现甲烷光催化转化为乙烯
苏州大学张丽芬/程振平教授团队：新型无金属持久性自由基阴离子光催化剂的开发及其在NIR光控RAFT聚合中的应用
中国石油大学(北京)李振兴课题组综述：用于光/电催化的铈基纳米材料
天津大学张宝教授团队：原位硫、硒杂原子掺杂策略提高共价三嗪骨架材料的光催化析氢性能
武汉大学郎贤军课题组：苯并三噻吩共价有机框架（COF）与TEMPO协同光催化硫醚选择氧化
![]()
