文章亮点
精确模拟强关联体系是密度泛函理论(DFT)中的痛点问题。在处理包含开壳层元素的体系的时候，引入Hubbard U值可显著改进计算结果的精度，但是U值的选取往往非常随意；拟合Hubbard U值的方法通常需要高阶的计算方法，较为昂贵。这项工作揭示出Hubbard U与化合物结构存在强相关性，因此可以构建AI模型，在已知结构的前提下快速预测化合物U值，从而发展出一种确定U参数的有效机制。
Graphical Abstract
图1 机器学习模型的精度展示与参数的物理意义分析
图2 Mn-O键长与Hubbard U值的分布
文章背景
在凝聚态物理领域中，由于多体相互作用的存在，使得密度泛函理论(DFT)中的交换关联泛函项无法准确描述。而局域、半局域的交换关联泛函存在自相互作用问题，无法正确描述许多化合物的能带，尤其是那些具有开壳层元素的离子化合物。
一种可行的解决方案是添加电子之间的原子内相互作用，即DFT+U方法，以减轻局域、半局域交换关联泛函固有的自相互作用误差。Hubbard U值在描述和理解强关联电子系统中的性质、相变行为以及电子相关性等方面具有重要作用。然而，为给定的材料系统找到合适的Hubbard U值通常是一项具有挑战性的任务，能够准确预测Hubbard U参数一直是人们长期追求的目标。
内容简介
这项工作选用Mn-O化合物体系作为典型系统，利用基于密度泛函理论(DFT)的高通量工作流结合贝叶斯优化算法，计算并拟合了3000多种Mn-O化合物的Hubbard U值，旨在使得基于拟合的Hubbard U值计算的电子结构与基于HSE06杂化泛函计算的电子结构尽可能保持一致。
接下来，采用监督学习算法--随机森林来训练用于预测Hubbard U值的模型，该模型能够预测任何给定的Mn-O化合物的Hubbard U值，即使该化合物并未包含在训练数据集中。获得的机器学习模型显示出极高的精度，Hubbard U值的决定系数R^2=0.97，平均绝对误差(MAE)为0.128eV。更重要的是，该工作还揭示出Hubbard U值与键长的高度相关性。
本工作的通讯作者为中国科学院物理研究所孟胜和刘淼研究员，第一作者为蔡光辉和曹振东。
研究意义和重要性
该工作给出了一种基于数据驱动的方法来预测密度泛函理论(DFT)计算中Hubbard U 值的方法。这不仅开辟了计算包含开壳层元素结构的Hubbard U值的新途径，而且还展示了 Hubbard U值与凝聚态材料中局域结构之间的相关性，表明有可能直接根据化合物的原子结构开发通用的Hubbard U值预测模型。虽然本文只发展了Mn-O化合物的Hubbard U值预测方法。未来，当计算领域内的科学家积累了足够多的数据后，大家有望发展出一种直接用于Hubbard U值预测的通用模型，DFT方法将变得更加有效。
原文详情：Predicting structure-dependent Hubbard U parameters via machine learning (Materials Futures, 2024, 3(2): 025601. doi: 10.1088/2752-5724/ad19e2)
作者简介
孟 胜
通讯作者
中国科学院物理研究所研究员、国家表面物理重点实验室主任、博士生导师 。主要研究方向：(1)表面量子相互作用； (2) 激发态量子动力学；(3) 能量转化和存储微观机制、太阳能电池、原子尺度水特性等。主持开发了基于函数密度泛函理论的TDAP软件包，深受行业好评。在Phys. Rev. Lett. 、Nature、Science、Nano Letters、J. Am. Chem. Soc.等行业头部期刊发表论文 200余篇。论文共被引用 14,000 余次， H因子60。入选Scopus 2014-2020 年中国高被引作者。获得基金委优秀青年基金、杰出青年科学基金支持。
刘 淼
通讯作者
中国科学院物理研究所特聘研究员，博士生导师。研究方向包括：材料表界面微观机理、能源材料、数据驱动的新材料发现、人工智能等。发表论文70余篇，H因子35。材料数据库atomly.net主创。
期刊特色｜Unique Features
01
免费开放获取，免除作者出版费
02
快速发表，文章被接收后24h内上线
03
“未来展望”，展示该研究领域前瞻性专家观点
04
自由格式撰写，排版工作由IOPP承担
期 刊 简 介
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Materials Futures（《材料展望》， ISSN 2752-5724）创刊于2022年，由松山湖材料实验室与英国物理学会出版社（IOPP）联合出版，入选“2022年度中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”、“2023年度广东省高起点英文新刊项目”，2023年3月成为国际出版伦理委员会 (COPE) 成员，现已被ESCI、Ei、Scopus、Inspec、DOAJ、万方等数据库收录。获得首个影响因子12.0，在全球材料综合类438本期刊中排名第41，位列Q1区。本期刊面向全球开放获取，免收作者版面费 (APC)。期刊致力于打造材料科学领域的高水平综合性期刊，为全球材料领域科学家搭建学术交流与合作平台。刊载范围聚焦结构材料、能源材料、生物材料、纳米材料、量子材料、信息材料、材料理论与计算。
自有出版平台：
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合作出版平台：
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