研究背景
二维材料的发展热潮揭示了众多新奇的物理现象，如低维超导、铁电、磁性等性质。而范德华材料较弱的层间相互作用使其可用于搭建多种界面工程异质结，通过选择具有不同物理性质的材料堆叠，转角或者插层等方式实现不同性质之间的关联和耦合，观察到奇异量子现象，如手性马约纳拉费米子、反常量子霍尔等。而磁性斯格明子是同时具有拓扑非平庸和磁性的新颖物理现象，其需要打破反演对称性和强自旋轨道耦合来产生较强的非共线DM相互作用以形成斯格明子，因此构建具有两种性质的异质结来研究该现象是近年来的研究方向之一。
拓扑绝缘体Bi2Te3具有非平庸的表面态，是构建异质结的最佳候选材料之一。而Cr-Te化合物家族由于其丰富的相图和稳定的磁性性质使其成为研究斯格明子的候选材料，其中CrTe2块材表现出铁磁性而单层却表现为反铁磁性质，因此其中丰富的磁性特征使得其与拓扑的异质结极可能促成较强的DM相互作用实现非共线磁性的奇异物理现象。
工作亮点
本文利用分子束外延方式，通过精确调控生长速度和比例，长时间不断摸索，成功构建原子级界面CrTe2/Bi2Te3的拓扑-磁性范德华异质结。通过其扫描隧道显微镜的形貌研究，在台阶高度为0.44nm的CrTe2薄膜上观察到周期3.5nm的莫尔周期，而近似高度0.4nm没有该现象存在。通过进行原子结构模型的搭建，成功构建CrTe2和Bi2Te3公用Te原子层的薄膜镶嵌结构模型，复现了莫尔超周期和揭示了高度差的来源。该工作通过构建异质结为研究拓扑和磁性相互作用以及斯格明子提供了思路和平台。
图文导读
图1a展示了该异质结的原子结构模型侧视图，可以看到Bi2Te3的五原子层（QL）结构以及CrTe2的1T结构，Bi2Te3中的拓扑性质和单层CrTe2中的反铁磁性质可能会产生新的关联性物理特性。图1b和1c分别展示了经典Bi2Te3薄膜的形貌和原子分辨， 而图1d中的电子结构表现出随层厚增加狄拉克点产生的拓扑表面态靠近费米面的现象也与文献报道中一致。在生长CrTe2薄膜之后的形貌表现出连续且平滑的原子分辨表面，如图1e和1f所示，表明异质结界面是原子级平整的，而CrTe2特有的2×1条纹也是区分其与其他Cr-Te化合物的特征之一。通过图1g的电子结构对比，发现异质结上Bi2Te3薄膜的狄拉克点继续向费米面移动，位于-80meV，因此说明生长的CrTe2薄膜对Bi2Te3薄膜充当p型掺杂作用，而异质结中的CrTe2电子结构与其本征特征类似，这也是判断薄膜组分的证据之一。
图1 (a) CrTe2-Bi2Te3异质结的原子结构模型侧面图；(b, c) Bi2Te3的STM大尺度形貌和原子分辨；(d) 不同厚度Bi2Te3的STS光谱；(e, f) Bi2Te3上的CrTe2的STM形貌和原子分辨；(g) CrTe2-Bi2Te3的异质结的STS谱
本文对不同区域的CrTe2表面进行了进一步细致研究，发现在0.44nm台阶高度的薄膜上表现出周期约3.5nm的规则超周期形貌，如图2a所示，而该周期大小相当于9×9的CrTe2和8×8的Bi2Te3的原子晶格之间的莫尔超周期，其原子模型在图2b中清楚展现。其摩尔调控的电子结构在空间上的周期调制也可以在图2e中清晰可见。图2c和2d分别展现了CrTe2-Bi2Te3异质结高度随空间和偏压的变化，可以看到莫尔超周期仅出现在0.44nm的CrTe2台阶上，而在图2f和2g中相差仅40pm的薄膜上表面原子分辨是连续且完整的，但却未观察到莫尔周期的存在。
图2 CrTe2-Bi2Te3异质结中的莫尔超周期极其电子态结构研究
为了研究CrTe2-Bi2Te3异质结的界面物理，研究人员跨台阶做了一系列微分电导谱来表征其界面处的电子结构变化，从图3b中可以清晰看到界面处的电子态明显不同于CrTe2和Bi2Te3上的遂穿谱，且从CrTe2薄膜平滑过渡到Bi2Te3台阶上，而薄膜本身电子态也与其本征电子结构明显不同（图1g），这说明两种薄膜在界面处产生了较强的电子能带杂化，这意味着在该异质结中Bi2Te3中的拓扑表面态可以近邻到CrTe2薄膜上，与CrTe2中的磁性产生耦合，这将有可能增强DM相互作用，产生斯格明子等现象。为了进一步揭示界面处的原子结构，本文实验团队结合之前工作的经验和结果，搭建了如图3c所示的界面原子结构模型，通过设计共用Te原子层的思路成功用该模型解释了在该异质结中观测到的实验现象。
图3 CrTe2-Bi2Te3异质结的界面原子结构模型及其电子态研究
总结与未来展望
本文实验团队通过分子束外延的方式成功搭建出金属磁性材料CrTe2和拓扑材料Bi2Te3的薄膜异质结，通过扫描隧道显微镜表征手段揭示了其电子结构和表面形貌。研究发现在特殊层厚上具有莫尔超周期，而通过共用Te原子层的设计理念搭建了异质结界面原子模型，成功解释了实验所观测到的现象。该工作为人工构造多种二维材料异质结，研究新的量子现象提供帮助和思路。
通过构建具有不同性质的二维材料之间的异质结可以实现不同功能和性质的组合，如非平庸拓扑、磁性、关联相互作用等物理性质之间的关联。而在超晶格和异质结的前沿进展中实现了诸多前所未有的新奇量子现象，如非传统超导、量子反常霍尔效应、手性马约纳拉费米子以及斯格明子等。分子束外延技术可以在原子级尺度精确进行材料自组装合成，因此是一种人工异质结搭建的理想平台。结合扫描隧道显微镜测量，可以进行材料实空间精确成像以及电子结构的研究，实现探究异质结的界面相互作用，邻近效应等奇异物理性质的研究。
原文详情：Atomically constructing a van der Waals heterostructure of CrTe2/Bi2Te3 by molecular beam epitaxy (Materials Futures, 2023, 2(2): 021001. doi: 10.1088/2752-5724/acbd64)
作者简介
付英双
博士，教授，博士生导师。2008年6月博士毕业于中科院物理所，后分别于德国汉堡大学和日本理化学研究所进行博士后研究，于2014年至今担任华中科技大学教授职务。主要从事量子材料和低维体系的分子束外延生长和基于扫描隧道谱学的物理性质研究。以第一作者或者通讯作者在Nat. Phys.、Phys. Rev. Lett.、Phys. Rev. X、Nat. Commun.，Nano Lett.，Adv. Mater.等期刊上发表SCI论文40余篇。曾获得国家海外青年人才计划和基金委优秀青年科学基金，重大科学研究计划项目首席科学家，华中学者，中国真空学会优秀论文奖等荣誉。多次在重要国内国际学术会议上做邀请报告，是Nature子刊、Science子刊、Physics Review系列、ACS Nano等国际权威SCI学术期刊的审稿人。
张文号
博士，副教授，博士生导师。2014年博士毕业于清华大学，2016年8月加入华中科技大学物理学院。主要从事低维量子材料和结构的制备，以及低温强磁场扫描隧道显微镜/谱研究工作。重点关注新奇界面超导和电子关联体系的奇异物性，并在原子尺度上进行量子调控的探索。已在Nat. Mater.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Nano Lett.、ACS Nano等发表SCI期刊论文40余篇，论文总引用率3500余次。主持和参与基金委、科技部及省部级基金等共8项。担任Phys. Rev. Lett./B/Mater./Appl.、ACS Nano、Adv. Mater.等著名SCI期刊独立审稿人。
期刊特色｜Unique Features
01
免费开放获取，免除作者出版费
02
快速发表，文章被接收后24h内上线
03
“未来展望”，展示该研究领域前瞻性专家观点
04
自由格式撰写，排版工作由IOPP承担
期 刊 简 介
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Materials Futures（《材料展望》， ISSN 2752-5724）创刊于2022年，由松山湖材料实验室与英国物理学会出版社（IOPP）联合出版，入选“2022年度中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”、“2023年度广东省高起点英文新刊项目”，2023年3月成为国际出版伦理委员会 (COPE) 成员，现已被ESCI、Ei、Scopus、Inspec、DOAJ、万方等数据库收录。获得首个影响因子12.0，在全球材料综合类438本期刊中排名第41，位列Q1区。本期刊面向全球开放获取，免收作者版面费 (APC)。期刊致力于打造材料科学领域的高水平综合性期刊，为全球材料领域科学家搭建学术交流与合作平台。刊载范围聚焦结构材料、能源材料、生物材料、纳米材料、量子材料、信息材料、材料理论与计算。
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