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1研究背景
随着电动汽车和大规模储能系统的快速发展，对高能量密度锂离子电池的需求日益增长。镍富层状氧化物因其高比容量和高电压平台成为下一代高能量密度电池的理想正极材料。然而，这些材料在充放电循环过程中会遭受容量衰减和结构退化的问题。尽管电极材料的降解机制研究已经取得了一定的进展，但对于循环过程中性能衰减和物理化学性质动态演变的分析方法尚未充分发展。传统的分析方法需要对循环后的电极进行破坏性分析，这限制了对电极材料电化学和物理化学性质同步变化的理解。因此，开发一种动态的失效分析方法，清晰地理解电极材料在循环过程中的物理化学状态变化至关重要。
2成果简介
在这项研究中，研究人员提出了一种基于微分容量耦合分析策略，通过dQ/dV-1曲线的特征演变来识别电极材料在循环过程中的失效行为。通过将原位电化学测试与微分容量表征相结合，并与不同老化截止电压下的电化学特性进行比较，动态分析了电极材料的容量衰减机制和物理化学性质的演变。研究结果表明，这种策略不仅能够分析电极材料的动态失效机制，而且还能对失效电极材料的失效等级进行分类，为后续的回收和再利用技术路线选择提供了宝贵的见解。3图文导读
图1 展示了NCM811半电池在不同截止电压下的电化学性能演变。图中包括了在不同电化学窗口内周期性低电流电化学循环测试中的充放电行为，以及在不同截止电压下0.5C和C/20的充放电曲线。图2 展示了NCM811半电池在不同截止电压下收集的dQ/dV-1曲线的特征演变，包括充电和放电曲线的等高线图。图3 通过原位XRD确定了NCM811电极的结构演变，包括充放电曲线、不同相变平台的等高线图，以及从Rietveld精炼的原位XRD结果中得到的a/c轴晶格参数和单元格体积的演变。图4 通过原位DEMS测量了NCM811电极的气体演变，展示了在不同截止电压下O2、H2、C2H4和CO2的气体演变曲线。图5 展示了NCM811正极材料在200个循环后的电化学和物理化学特性，包括GITT曲线、XRD图案、XPS光谱和HR-TEM及IFFT图像。 4小结
研究人员通过微分容量曲线表征，揭示了NCM811正极材料在电化学循环过程中动态容量衰减机制，并可能作为判断NCM811正极材料物理化学衰减特性的工具。通过不同截止电压下的老化测试、原位/非原位测试和其他技术，揭示了dQ/dV-1曲线特征（极值点和相变平台）与NCM811正极材料的物理化学性质之间的关系。dQ/dV-1曲线上的极值点的垂直移动与NCM811正极材料中的活性Li离子库存相关，而非垂直移动则与晶体结构缺陷的程度相关。dQ/dV-1曲线的相变平台强度下降与电压平台内活性Li离子的有效释放容量相关。基于此，研究人员提出了三种失效模式：LALI、LALI & LASI和LASI & LALI，为识别NCM811正极材料在循环过程中的失效行为提供了宝贵的见解。这些知识可以扩展到其他电极材料，为选择失效电极材料的回收技术路线提供参考。文献：
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103914推荐阅读：
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