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1研究背景
在光电子学领域，二阶非线性光学(NLO)晶体因其在调制激光频率和扩展激光源调谐范围中的关键作用而备受关注。这些材料能够将低频光转换为高频光，是实现激光技术进步的重要基础。尽管氧化物类NLO材料已被广泛研究，但硫化物和磷化物材料的应用却相对有限，主要因为它们在中远红外大气窗口的覆盖上存在限制。此外，这些材料还面临着激光损伤阈值低、非相位匹配以及与常规激光泵浦源的双光子吸收问题等挑战。因此，开发具有更优越综合性能的新型红外NLO材料具有重要的科技意义。在非线性光学材料的设计中，构筑非中心对称结构是提高材料性能的有效策略。这通常通过连接四面体结构单元来实现，这些单元以其显著的超极化率和大的NLO系数而闻名。然而，一些含有四面体单元的化合物是非相位匹配的，这可以归因于四面体单元的弱光学各向异性。相位匹配(PM)行为是指在NLO晶体中，基频和二次谐波频率之间的波矢量为零。满足这一条件是NLO材料的一个关键要求，通常通过调整双折射来实现。尽管已有多种方法被广泛采用以增强光学各向异性，但探索具有高超极化率和大极化各向异性的三角平面单元在硫化物中的应用仍然是一个相对未被充分研究的领域。
2成果简介
在这项研究中，研究人员通过将前所未有的三角平面MS3（M = Cd/In, Hg/In）单元整合到近乎光学各向同性的四面体单元中，成功构建了两种新型硫化物CsM2In2S6（M = Cd/In, 1; Hg/In, 2）。这些结构在中心位置具有近乎平面的三角单元，被三个三聚体环绕，进一步相互连接形成3D框架。重要的是，这两种相位1和2展现出相位匹配能力，主要归因于整合了三角平面MS3单元，这额外增强了极化各向异性。此外，化合物1和2展示了适度的二次谐波生成(SHG)信号（分别为0.70和0.84倍的AgGaS2@1.7 μm）。这项研究为设计具有相位匹配能力的红外NLO晶体提供了一种有效的策略。3图文导读
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图1 展示了平面三角基团[MS3]（a）、[MIn2S9]三聚体（b）、[M4In6S18]8−单元的风车状配位（c）以及结构1的3D框架（d），其中绿色和紫色分别代表[InS4]、[MS3]和[MS4]四面体。（e）展示了1中的开放蜂窝状结构。![]()
图2 （a）计算了1和2中结构单元的ΔH和ΔR。（b）展示了1-2和AGS在1700 nm激光下的相位匹配行为，以及3的非相位匹配能力。（c）展示了1、2和AGS在宽带波长下的相对SHG强度。（d）展示了1-2和AGS在1700 nm入射激光下的SHG强度。（e）计算了1和2的频率依赖SHG系数。（f）展示了1和2中各个原子对NLO效率的贡献。![]()
图3（a）理论上计算了1-3中三角平面[MS3]、四面体[InS4]和[MS4]单元的极化各向异性。（b）为1的电子局域函数的2D切片。（c）理论上计算了1-3的折射率。（d）展示了1-3的带隙。
4小结
通过将前所未有的三角平面MS3（M = Cd/In, Hg/In）单元整合到近乎光学各向同性的四面体单元中，研究人员成功制备了两种硫化物CsM2In2S6（M = Cd/In, 1; Hg/In, 2）。这两种化合物展现出由[MS3]单元和[MIn2S9]三聚体构建的3D框架，并显示出主要由于整合了三角平面MS3单元而产生的相位匹配能力。此外，化合物1和2还表现出强烈的SHG强度、宽广的红外透明区域和高的激光损伤阈值，使它们成为实际应用中的有前景的材料。这项研究为设计和开发具有相位匹配能力的NLO材料提供了一种有效的策略。文献：
https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2024.111458推荐阅读：
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