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1研究背景
锂金属负极因其极高的理论比容量（3860 mAh g^-1）和极低的电极电位（-3.040 V vs. SHE）而备受关注。然而，锂金属负极在实际应用中存在诸多挑战，尤其是固体电解质界面（SEI）膜的不均匀性和脆性，导致锂离子迁移不均、锂金属沉积不均和枝晶生长。这些枝晶的形成和锂金属负极在充放电过程中的体积变化，会导致SEI膜的持续破裂和电极结构的严重粉碎，从而引起电池的低可逆容量、差的循环稳定性和严重的安全问题。为了解决这些问题，研究人员尝试了多种方法来抑制锂枝晶在金属锂负极上的生长，包括修改SEI膜或构建三维多孔宿主结构。尽管取得了一定的进展，但现有的人工SEI膜和三维宿主结构仍不足以应对无宿主锂金属负极的巨大体积变化，限制了锂金属二次电池电化学性能的提升。
2成果简介
在这项研究中，研究人员成功构建了一种草坪启发的多孔保护层，该层由类似树叶的超亲锂银（Ag）阵列构成，通过简单且可扩展的转移印刷方法辅助机械滚压过程在金属锂箔表面构建。这种草坪启发的银保护层（L-Ag）显著抑制了锂枝晶的生长和结构崩溃，使得L-Ag@Li复合负极展现出卓越的循环稳定性，对称电池中过电位极低（500个循环后1 mA cm^-2时为10 mV），以及在扣式NCM811||L-Ag@Li全电池中展现出高放电容量（1C后200个循环为147 mAh g^-1）。3图文导读
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图1 展示了L-Ag@Li的制备过程和仿生设计图解，以及L-Ag@Cu和L-Ag@Li的顶视SEM图像，L-Ag@Li的侧视SEM图像，以及L-Ag@Li的SEM元素映射图像。![]()
图2 展示了L-Ag@Cu和L-Ag@Li的XRD图谱，L-Ag@Li的Ag 3d XPS谱图，以及电解液在裸锂和L-Ag@Li电极上的接触角测量结果。![]()
图3 展示了L-Ag@Li电极在锂镀覆和剥离后的表面SEM图像，以及裸锂电极在锂镀覆和剥离后的表面SEM图像，以及L-Ag@Li与裸锂电极在锂镀覆/剥离过程中的结构优势示意图。![]()
图4 展示了裸锂和L-Ag@Li对称电池在不同电流密度和容量下的电压-时间曲线，以及L-Ag@Li和裸锂对称电池在连续变化电流密度下的过电位比较，以及循环后L-Ag@Li和裸锂对称电池的EIS谱图。![]()
图5 展示了NCM811||裸锂和NCM811||L-Ag@Li电池的充放电曲线，循环容量和倍率性能，以及在高负载NCM811阴极和稀薄电解液条件下的循环性能。
4小结
研究人员通过简单的转移印刷方法辅助机械滚压过程，成功在锂金属表面构建了草坪启发的多孔Ag阵列保护层（L-Ag@Li）。这种多孔Ag涂层层由类似树叶的、相互连接的、超亲锂的Ag分形聚集体构成，不仅能降低局部电流密度和容纳L-Ag@Li复合负极的体积变化，还能提供丰富的亲锂位点以实现均匀的锂镀覆，有效抑制了类似枝晶的锂生长，保护金属锂负极免于结构崩溃。因此，L-Ag@Li复合负极在对称电池中展现出极低的过电位（1 mA cm^-2下500个循环后约为10 mV，2 mA cm^-2下800个循环后约为10 mV），并且在NCM811扣式全电池中提供了高初始容量（0.1C时约为180 mAh g^-1）和良好的循环稳定性（1C后200个循环为147 mAh g^-1）。这些有趣的结果表明，转移印刷保护层是一种有前景的策略，可以合理制造具有改进电化学性能的锂金属复合负极，以应用于能源存储领域。文献：
https://doi.org/10.1016/j.est.2024.114620推荐阅读：
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