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1研究背景
随着全球能源危机的加剧和环境污染问题的日益严重，开发新型、高效的能源转换和存储技术变得尤为重要。电化学水分解作为一种清洁、高效的制氢技术，被认为是替代化石燃料、实现碳中和目标的关键途径。然而，这一过程需要高效的电催化剂来降低氢进化反应（HER）和氧进化反应（OER）的过电位。目前，基于昂贵且稀有的铂（Pt）和钌（Ru）的电催化剂被认为是HER和OER的基准，但由于成本高昂，研究人员正致力于开发非贵金属电催化剂，以期实现成本效益和广泛可用性。在这一背景下，过渡金属硫化物（TMSs）因其优异的物理化学性质而成为电催化水分解的突出候选材料。特别是，CoS2和MoS2因其高化学稳定性和出色的电催化性能而备受关注。然而，TMSs的活性位点数量有限，吸附/脱附自由能高，稳定性不足。为了克服这些挑战，研究人员发展了通过阴离子掺杂TMSs来修饰其电子结构，优化催化HER和OER过程中中间体的吸附和活化能垒的策略。
2成果简介
在这项研究中，研究人员报道了一种优化的硒（Se）掺杂的CoS2@MoS2异质结构，该结构生长在碳纳米管（CNTs）表面。这种Se-CoS2@MoS2/CNTs展现出了卓越的双功能电催化性能，其在碱性条件下的HER和OER的过电位分别仅为85和240毫伏@10毫安·平方厘米。该材料的长期稳定性超过145小时，超过了大多数同类电催化剂。这一增强的性能归因于MoS2和CoS2相界面之间的协同效应、丰富的活性位点和高活性表面积，这些因素共同提高了反应过程中的电子传输效率。此外，非晶态硒的引入改变了异质结构的晶态性，优化了催化中间体的吸附和活化能垒。这项研究为调控双功能电催化剂中的阴离子掺杂提供了一种有前景的方法。3图文导读
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图1 展示了Se-CoS2@MoS2/CNTs材料的制备过程，以及TEM图像和EDS-mapping元素分布图，证明了Co、Mo、S和Se元素在材料中的均匀分布。![]()
图2 通过XRD和XPS分析，确认了Se的成功掺杂以及CoS2和MoS2异质结构的形成。![]()
图3 展示了Se-CoS2@MoS2/CNTs在HER和OER中的电催化活性测试结果，包括极化曲线、Tafel斜率图、超电位测试和稳定性测试曲线。![]()
图4 通过DFT计算，优化了HER和OER过程的吸附模型，并计算了Se-CoS2@MoS2/CNTs和CoS2@MoS2/CNTs的自由能图。 4小结
这项研究首次引入了硒阴离子掺杂的电催化剂（Se-CoS2@MoS2/CNTs），该催化剂以其优异的双功能电催化活性在HER和OER中展现出了卓越的性能。在1M KOH电解液中，Se掺杂的CoS2@MoS2/CNTs电催化剂在10毫安·平方厘米的电流密度下，HER和OER的过电位分别为85和240毫伏，Tafel斜率分别为65.6和64毫伏/十年。此外，使用Se-CoS2@MoS2/CNTs作为电极材料构建的碱性双电极电解器仅需1.565伏即可达到10毫安·平方厘米的电流密度。在145小时的恒电位稳定性测试中，性能几乎无退化。研究还发现，Se的引入和CoS2@MoS2异质结构表面的协同效应增加了催化剂表面的活性位点数量，提高了电催化剂的电催化活性，并在电催化特性测试中表现出卓越的稳定性和耐久性。这项研究为阴离子掺杂策略提供了宝贵的见解，有望推动硒掺杂电催化剂的发展。文献：
https://doi.org/10.1002/smll.202407049推荐阅读：
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