文献速递 | 湖南大学JCP:从水生植物到氮掺杂生物炭——使用高效的非自由基主导工艺降解磺胺甲恶唑

文摘   2024-11-07 07:09   北京  
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第一作者:Wu Xia, Biao Song

通讯作者:曾光明 教授, 周成赟 助理教授

通讯单位:湖南大学环境科学与工程学院

DOI:10.1016/j.jclepro.2022.133750









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生物炭被认为是一种有前途的环境友好型催化剂,可活化过二硫酸盐(PDS)降解污染物。本研究基于K2CO3浸渍的螺旋藻生物质制备了一系列富氮生物炭(NPSBs)。热解温度和K2CO3对形貌的合理设计对NPSBs活化PDS的性能有显著影响。NPSB-700具有高比表面积、高缺陷度和良好的导电性,能够在40分钟内降解97.59%的磺胺甲恶唑(SMX)。研究发现了加速的电子转移和1O2的产生是SMX降解的主要途径,并证实了在反应过程中毒性的降低。此外,NPSB-700对各种污染物也表现出优异的降解性能。本研究为螺旋藻基催化剂的改性提供了一种简便的策略,并加深了对过硫酸盐非自由基途径氧化的理解。








图文摘要






同位素标记技术

图文导读

Fig. 1SEM images of (a) BC, (b) NPSB-500, (c) NPSB-600 and (d) NPSB-700. (e) TEM images and (f) HRTEM images of NPSB-700.

Fig. 2(a) X-ray diffraction patterns, (b) Raman spectra, (c) FT-IR spectra of BC and NPSBs, and the corresponding XPS configurations of (d) C, (e) N, and (f) O.


Fig. 3The SMX removal on (a) various catalysts, (b) effects of catalyst dosage, (c) PDS dosage, and their kobs (d)–(f) of SMX degradation, respectively. 


Fig. 4Effect of (a) solution pH and (b) coexisting anions on SMX degradation in 80 min.


Fig. 5(a) The effects of TBA, MeOH, TEMPOL and TRP on SMX degradation in the NPSB-700/PDS system in 80 min



Fig. 7Proposed pathway for SMX removal in NPSB-700/PDS system.



Fig. 8(a) Mutagenicity, (b) development toxicity, (c) bioaccumulation factor and (d) T. pyriformis IGC50 (48 h) of SMX and degradation intermediates.



Fig. 9The degradation performance of NPSB-700/PDS system (a) on different contaminants and (b) in different actual water samples. 








研究意义

总体上,在没有额外氮源的情况下,通过K2CO3浸渍和煅烧的形貌调节,成功合成了掺氮石墨生物炭。与低温合成(NPSB-500和600)和未改性生物炭(BC)相比,NPSB-700表现出优异的SMX氧化效率。研究发现了非自由基途径为NPSBs/PDS系统中的主要降解机制。电化学测试表明,NPSB-700与PDS紧密吸附并转化为亚稳态配合物,然后通过电子转移机制攻击SMX。SMX的降解主要依赖于催化剂与PDS之间形成亚稳态络合物来加速电子转移,以及氧化反应中1O2的形成。在组织良好的碳网络、双键以及石墨N和吡啶N原子中构建的空位和缺陷触发了周围电荷密度的重新分布,为PDS活化提供了可能的活性位点。此外,NPSB-700/PDS在环境因素影响控制试验中也具有良好的性能,表明NPSB-700活化PDS是一种有效且有前途的SMX污染水体修复技术。
文献信息

Xia, W.; Song, B.; Yi, H.; Almatrafi, E.; Yang, Y.; Fu, Y.; Huo, X.; Qin, F.; Xiang, L.; Zeng, Y.; Zeng, G.; Zhou, C. From Aquatic Biota to Autogenous N-Doping Biochar—Using a Highly Efficient Nonradical Dominant Process for Sulfamethoxazole Degradation. Journal of Cleaner Production 2022, 373, 133750.

https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2022.133750.




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