论文精选|埃及亚历山大大学CP研究论文:Ni-FeLDH@MWCNT@醋酸纤维素可浮性微珠的构建:性能和去除Cr(VI)机理

文摘   2024-11-03 10:35   北京  


202371日,国际期刊《Carbohydrate Polymers》期刊在线发表了题为“Construction of efffcient Ni-FeLDH@MWCNT@Cellulose acetate ffoatable microbeads for Cr(VI) removal: Performance and mechanism”的研究性论文。这项工作展示了NiFeLDH@MWCNT@CA可漂浮微珠的详细结构及其性能。《Carbohydrate Polymers》是一本由Elsevier 出版的化学-高分子科学学术刊物,主要刊载化学-高分子科学相关领域研究成果与实践,聚焦聚合物在环境化工、生物能源、生物材料、纳米技术等领域具有当前或潜在的应用。20246月发布的影响因子为10.7,属于化学类Top期刊与中科院1区期刊。

第一作者:Ahmed M. Omer
通讯作者:Abdelazeem S. Eltaweil,   Ahmed M. Omer
通讯单位:亚历山大大学

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2023.120771 


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水污染是一个日益严重的困境,它正在世界范围内延,威胁着人类的生存。引人注目的是,像六价铬离子(Cr6+)这样臭名昭著的重金属造成了环境问题,提高了人们对寻找可行解决方案的必要性的认识。为此,制备了自漂浮NIFeLDH@MWCNT@CA微珠来去除Cr6+。利用XRD、FTIR、TGA、SEM、XPSzeta电位分析了N-FeLDH@MWCNT@CA微球的形貌、热特性和组成特征。值得注意的是,将微珠中MWCNTs的比例提高到5wt%,可以增强Cr6+的吸附能力。Ni-FeLDH@MWCNT@CACr6+的吸附符合LangmuirFreundlich等温线模型,在pH=3298K下,qm384.62 mg/g。用拟二级吸附模型对吸附过程进行了动力学描述。更重要的是,通过静电相互作用、内外球络合、离子交换和还原机制,Cr6+吸附在Ni-FeLDH@MWCNT@CA上。此外,循环试验表明Ni-FeLDH@MWCNT@CA可漂浮微珠在随后的5次循环中具有显著的可重复使用性。本研究中的自漂浮Ni-FeLDH@MWCNT@CA微珠为重金属废水的潜在修复应用提供了必要的支持。



制备了自漂浮NiFeLDH@MWCNT@CA微珠来去除Cr6+

通过静电相互作用、内外球络合、离子交换和还原机制,Cr6+吸附在Ni-FeLDH@MWCNT@CA上。



迫切需要有效地关注饮用水的提供,特别是随着有害污染物不断释放到各种水源中。不幸的是,向水体排放重金属会破坏生态系统,并对人类健康造成各种有害影响。铬通常以Cr3+Cr6+两种稳定的氧化态存在。值得注意的是,Cr6+具有更高的溶解度和更快的迁移速度,因此Cr6+Cr3+毒性大得多。此外,铬涉及多个工业过程,如冷却塔,钢铁生产和电镀行业,因此必须控制其丰富程度带来的威胁。因此,为了从废水中去除这种有毒污染物,采用了大量的修复技术;溶剂萃取,反渗透、沉淀、膜过滤和混凝。虽然这些策略可以从废水中去除有毒污染物,但它们对pH值敏感,并且一些技术在经济上不受欢迎。引人注目的是,吸附是最方便的修复技术,其特点是简单、负担得起和安全。
层状双氢氧化物(LDHS)是一种分子式[M(1-x)]的吸附剂。"MxI(OH)2x+(A-)x/n-ZH2OLDHS具有多孔结构、高比表面积、优异的阴离子交换能力等诸多显著特性,增强了其对阴离子污染物的吸附能力。然而,LDH难以从吸附介质中分离,因为它们的颗粒通常高度分散在溶液中,这阻碍了它们的可回收性。此外,金属浸出的可能性是LDH的一个巨大缺点,限制了它们的适用性。碳纳米管(CNTS)是一种圆柱形管状多孔材料,存在两种可识别的类型:单壁(SWCNTS)和多壁(MWCNTS)CNTS具有突出的特性,包括高表面积和良好的机械和热稳定性。值得注意的是,与SWCNTS相比,MWCNTS具有更高的可及性和更低的成本,这使得它们在各个领域,特别是水修复领域更有用处。然而,碳纳米管存在一些缺点:分离困难和疏水性,这反过来又限制了其作为高效吸附剂的利用。通过将碳纳米管引入到与LDH和聚合物的复合材料中,可以改善碳纳米管的这些缺陷。多种吸附剂有助于废水的净化,但天然吸附剂仍然是更环保的选择。因此,基于纤维素的吸附剂获得了巨大的兴趣,因为它们是可生物降解的,并且自然丰富。在纤维素行牛物中,醋酸纤维素(CA)具有极好的热稳定性,耐水溶性,并且易于通过纤维素与含乙酸酯的化合物酯化生产。

综上所述,Ni-FeLDH具有优异的吸附性能,但其可回收性和金属浸出可能性较差。因此,将Ni-FeLDH包埋在自浮CA微珠中是一种很有前途的方法,可以提供良好的分离性、良好的可回收性和降低金属浸出率。然而Ni-FeLDH浸渍在CA微珠中会减小其表面积,增加团聚,从而降低Ni-FeLDH@CA的吸附能力。因此,将平台MWCNT引入Ni-FeLDH@CA微珠是克服这些缺陷的合适解决方案。以批处理的方式考察了N-FeLDH@MWCNT@CACr6+的吸附性能。考察了影响吸附适宜性的主要因素;初始Cr6+浓度、pH值变化、时间效应和温度变化。为了了解Cr6+Ni-FeLDH@MWCNT@CA上的吸附机理,进行了等温线、动力学和热力学研究,并对Ni-FeLDH@MWCNT@CA吸附前后的XPS结果进行了研究。本研究旨在为开发的醋酸纤维素漂浮微珠吸附去除重金属创造新的见解。令人惊讶的是,这种漂浮的微珠提供了快速、简便、完美的吸附介质分离,以及它们的高效率、耐用性和可重复使用性,赋予了它们在工业应用中的需求优点。


1.材料:
六水合硝酸镍(Ni(NO3)2-6H2O)、非水合硝酸铁(六水合硝酸镍Fe(NO3)3-9H2O)和尿素CO(NH2)2由德国默克公司提供:MWCNTs购自Sun Nanotech(China)。CA(Mwt=30,000g/mol,39.8 wt%乙酰化),重铬酸钾K2Cr2O7(λ=540nm),二甲亚砜(DMSO),氢氧化钠(NaOH),盐酸(HCI)和乙醇C2HSOH.99%)由Sigma-Aldrich(德国)提供。
2.NiFe-LDH的制备:
Ni(NO3)2-6H2O、Fe(NO3)3-9H2O和CO(NH2)2的比例分别为3:1:12 mmol分别溶解在去离子水(60mL)中搅拌30 min,然后将混合物转移到高压灭菌器中,在160°C下加热24h,最后离心收集颗粒,用去离子水和乙醇(99%)洗涤数次,在80℃下干燥12 h。
3.Ni-FeLDH@MWCNT@CA可浮性微珠的制备:
将1gCA溶解于10mIDMSO中,剧烈搅拌60min,然后将1g Ni-FeLDH与CA溶液混合,继续搅拌60min。将不同质量比(5%、10%、15%)的MWCNTS缓慢加入到LDH/CA复合材料中。将形成的混合物搅拌30分钟,得到均匀的溶液。用注射器将NiFeLDH/MWCNT/CA复合材料滴入50ml去离子水中。收集漂浮后的Ni-FeLDH@MWCNT@CA微珠,室温干燥24 h。


1.随着pH值的增加,Cr6+的吸附量减小,在pH值为9时达到最小值;

2.Cr6+的去除率随温度的升高而增大;

3.Cr6+的去除率随吸附剂投加剂量的增大而增大。




图1 制备用于去除Cr6+离子的Ni-FeLDH@MWCNT@CA可浮性微珠的示意图

图2 (A)Ni-FeLDH、MWCNTS、CA和Ni-FeLDH@MWCNT@CA微珠的FTIR、(B) XRD和(C)TGA

图3 (A) Ni-FeLDH,(B)MWCNTS,(C,E)CA微珠和(D,F)Ni-FeLDH@MWCNT@CA微珠的SEM图像

图4 Ni-FeLDH@MWCNT@CA的XPS光谱;(A)宽谱,(B)Ni2p,(C)Fe2p,(D)O1s,(E) C1s

图5 (A)MWCNTs用量的影响,(B)pH对Ni-FeLDH@MWCNT@CA微球去除率(%)和吸附量的影响,(C)N-FeLDH@MWCNT@CA微球zeta电位隨pH的变化

图6 Ni-FeLDH@MWCNT@CA微球吸附Cr6+的关键参数(A)吸附剂剂量,(B)处理温度,(C,D)Cr6+初始浓度

图7 等温线模型;(A) Langmuir,(B) Freundlich,(C)Temkin,(D)N-FeLDHc附Cr6+的D-r
表1 Cr6+在Ni-FeLDH@MWCNT@CA微珠上的等温线参数

图8 动力学模型;(A)伪一级,(B)伪二级,(C)Ni-FeLDH@MWCNT@CA微球对Cr6+吸附的Elovich

表2 Cr6+在Ni-FeLDH@MWCNT@CA微球上的动力学参数

表3 Ni-FeLDH@MWCNT@CA微球上Cr6+的热力学参数

图9 干扰离子对Ni-FeLDH@MWCNT@CA微球吸附Cr6+能力的影响(A)阴离子和(B)阳离子,(C) NiFeLDH@MWCNT@CA可重复利用性试验和(D)不同pH下金属浸出

表4 Ni-FeLDH@MWCNT@CA与其他吸附剂对Cr6+的吸附能力比较

图10 吸附Cr6+前后Ni-FeLDH@MWCNT@CA的XPS光谱(A)survey,(B)Cr2p,(C)Ni2p,(D)Fe2p,(E)01s

图11 FeLDH@MWCNT@CA可浮微珠吸附Cr6+的可能机理



这项工作展示了NiFeLDH@MWCNT@CA可漂浮微珠的详细结构及其性能。通过引入质量%约为5wt%的MWCNTS,微珠的吸附能力得到增强。令人惊讶的是,在pH=4和25°C条件下,Cr6+的qm在约120min内达到384.62mg/g。此外,从等温线得到的数据表明,Langmuir和Freundlich模型是最方便的吸附过程的动力学数据符合拟二级模型。热力学研究证明该过程是自发的、无序的、吸热的。经过5次重复吸附后,可浮性微珠的去除率均在60%以上,具有较高的回收能力。本研究为改进自浮微珠在工业处理含重金属废水中的应用开辟了新的前景。



A.M. Omer, G.S. Elgarhy, G.M. El-Subruiti, E.M.A. El-Monaem, A.S. Eltaweil, Construction of efffcient Ni-FeLDH@MWCNT@Cellulose acetate ffoatable microbeads for Cr(VI) removal: Performance and mechanism, Carbohydrate Polymers 311 (2023) 120771, Carbohydrate Polymers 311 (2023) 120771.


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臧晓(阳光净水课题组)
臧晓【资料整理】,资源与环境专业硕士研究生,研究方向:生物基环境功能材料在水污染控制工程应用,在Sep Purif Technol等期刊发表中科院1区论文4篇(其中第一作者1篇), 论文总被引40次,影响因子之和为31.6。
[1] X. Zang, R. Jiang, H-Y. Zhu*, Q. Wang**, Y-Q. Fu, D-X. Zhao, J-B. Li, H. Liu, A review on the progress of magnetic chitosan-based materials in water purification and solid-phase extraction of contaminants, Separation and Purification Technology 330 (2024) 125521. (citation times:15)

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推送MOFs基环境功能材料在环境污染控制领域的研究进展。
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