第一作者：Yu Chen
通讯作者：刘国光 教授/吕文英 教授
通讯单位：广东工业大学环境科学与工程学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.128407
近年来，过渡金属氧化物和光催化剂因其在光诱导过硫酸盐（PMS）活化系统中的作用而备受关注。然而，对基于二氧化镁的紫外/PMS 系统的探索却明显不足。本研究从一个新的角度介绍了 UV/MgO2/PMS 氧化-光催化系统降解磺胺甲噁唑（SMT）的有效性，该系统由其独特的层状堆叠花状微球及其子系统内的协同作用驱动。值得注意的是，UV/MgO2/PMS 系统的降解速率常数（kobs）分别是单一 UV/MgO2 系统和 MgO2/PMS 系统的 11.8 倍和 21.7 倍。在 UV/MgO2/PMS 框架内系统地划分了三个主要反应途径，即 PMS 活化、MgO2 的光催化和 MgO2 释放 H2O2。通过利用这些途径产生活性自由基的能力差异，我们潜在地证明了这三个途径之间存在相互协同作用，即紫外线激发 MgO2 产生的光生电荷载流子可促进子系统产生更多的活性自由基（RS）。而这种相互联系的作用可以增强系统的抗干扰能力，这是因为系统中存在大量的 1O2。这项工作为研究与 UV/PMS 集成的过渡金属氧化物系统的活化机理提供了新的视角，为今后探索和阐明其他复杂系统奠定了理论基础。
本研究开发了一种新型的紫外/MgO2/PMS 氧化-光催化系统来去除磺胺甲噁唑（SMT），并揭示了其机理。首先，研究人员对各种体系下的 SMT 降解效率进行了比较分析，并结合 pH 值实验和 H2O2 替代评估，确定了 UV/MgO2/PMS 中的三个主要反应体系。值得注意的是，研究发现该系统在很大程度上依赖于 1O2 而非自由基，并在一个复杂的协作网络中进行协调，与孤立的系统相比，其生产水平要高得多。利用这一特点，结合电化学实验，独立系统之间的协同作用得到了潜在的验证。值得注意的是，由于这种协同效应，与独立系统相比，UV/MgO2/PMS 系统显著提高了 SMT 的降解性能，增强了其抗干扰能力，显示出卓越的实用性。此外，通过密度泛函理论（DFT）和液相色谱-质谱/质谱（LC-MS/MS）分析，确定了相关的降解中间体，从而提出了三种潜在的降解途径。该工艺以其高效、简单和适应性强而脱颖而出，将 PMS-AOPs 定位为可持续解决难降解污染物的可行方案，并为协同效应的构建和证明奠定了坚实的基础。
Fig. 1. (a) SMT degradation and (b) kobs of different subsystems; (c) Comparison of equimolar MgO2 and H2O2 degradation of SMT in three processes (* stands for H2O2 or MgO2).
Fig. 2. (a) Effect of MgO2 dosage (PMS dosage:0.3 g/L); (b) Effect of PMS dosage (MgO2 dosage:0.2 g/L).
Fig. 3. (a) Effect of pH values on SMT degradation, (b) Before and after changes in different pH values, (c) Comparison of NaOH and equimolar H2O2 degradation of SMT, (d) H2O2 concentration in different systems.
Fig. 4. (a) bandgap energy UV–vis diffuse reflectance spectroscopy; (b) UV–vis diffuse reflectance spectroscopy; (c) Mott–Schottky curves at different frequencies; (d) band structure distribution of MgO2.
Fig. 5. (a) RSs quenching experiment in UV/MgO2/PMS system; EPR spectra of (b) TEMP-1O2, (c) DMPO-O2·- and (d) DMPO-·OH; Steady-state concentrations of (e) 1O2, (f) O2·-, (g) ·OH, and (h) SO4·-.
Fig. 6. Reaction mechanism network of UV/MgO2/PMS system, the red dashed line represents the possible collaborative effect in the system.
在这项研究中，二氧化镁首次被应用于氧化-光催化系统，构建了一个新颖的系统：UV/MgO2/PMS。通过系统测试，确定了 UV/MgO2/PMS 的三个主要反应路径。二氧化镁利用其巨大的颗粒比表面积、出色的光响应能力和提供碱性环境的能力，与 PMS 显示出显著的反应动态，并促进了系统中的反应，最终产生了显著的协同效应，即光产生的电荷载流子促进了子系统中 RS 的生成。值得注意的是，即使在各种环境因素的干扰下，UV/MgO2/PMS 也能显著改善 SMT 的降解，这可归因于其增强的 1O2 生成能力。此外，通过利用这一特性，还可以阐明协同效应。
Yu Chen, Yishun Wang, Zili Lin, Wanlin Lin, Rong Chen, Ping Chen, Wenying Lv, Guoguang Liu, Harnessing synergistic effects of UV/MgO2/PMS system for enhanced antibiotic degradation, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128407
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