第一作者：Jiaojiao Zheng
通讯作者：吴振涛
通讯单位：英国伯明翰阿斯顿大学
DOI:10.1016/j.seppur.2024.129060
本研究探讨了在高级氧化工艺（AOPs）中应用精细纳米催化剂颗粒所面临的挑战，这主要是由于从处理过的水中去除纳米颗粒以防止二次纳米危害的复杂性。我们提出了一种创新的解决方案：具有独特各向异性孔结构的微结构陶瓷珠（MSCBs，直径约 3 毫米）。我们首次采用相变和烧结辅助工艺制备了浸渍氧化钴的 MSCBs（Co/MSCBs）。在温和的反应条件下，研究了 Co/MSCBs 在过一硫酸盐（PMS）诱导的 AOPs 系统中降解磺胺甲噁唑（SMX）的情况。在三种不同类型的催化陶瓷珠上研究了 Co/MSCBs|PMS 体系中操作参数（如 SMX 浓度、反应温度和催化剂用量）的影响：2Co/MSCB0（具有普通各向同性孔结构的珠子）、2Co/MSCB1（具有径向指状微结构和较致密外表皮层的珠子）和 2Co/MSCB2（具有指状微结构和无外表皮层的珠子）。与 2Co/MSCB1 （54.9%）和 2Co/MSCB0 （49.6%）相比，在 20 °C 时，2Co/MSCB2（59.1%）对 40 mg/L SMX 的降解效率更高。此外，值得注意的是，样品 2Co/MSCB2 经过使用和再生后，其催化性能（第 16 次运行的 20 分钟内去除率为 70.83%）明显高于新样品（120 分钟内去除率为 70.47%）。反应结束后，Co/MSCB 可以很容易地从溶液中分离出来，用于下一次运行，因此非常适合实际应用。此外，还进行了自由基淬灭实验，并提出了合理的催化机理。这项研究提出了一种制造微结构陶瓷珠的新方法，这种陶瓷珠能够有效克服异相反应和吸附过程中遇到的扩散限制。
Fig. 1. Schematic diagram of diffusional transfer inside commercial catalyst substrates and novel micro-structured ceramic beads.
Fig. 2. Schematic illustration of the preparation of the micro-structured ceramic beads and the cobalt incorporation process, via phase inversion and incipient wetness impregnation method, respectively.
Fig. 3. XRD patterns of (a) three types of ceramic beads (MSCB0, MSCB1, MSCB2) before and after Co3O4 impregnation, and (b) ceramic beads MSCB2 with different Co3O4 loading. (c) XPS survey spectra and high-resolution XPS spectra of (d) Al (e) O, and (f) Co for the sample 2Co/MSCB2.
Fig. 4. SEM images of (a) the cross-sectional view and (b) the surface view of MSCB0, (c) the cross-sectional view and (d) the surface view of MSCB1, (e, g, h) the cross-sectional view, (f) the surface view, and (i) the size distribution of open channels on the surface of MSCB2, along with their corresponding whole views (inset).
Fig. 5. SEM images of (a) the cross-sectional view and (b) the surface view of 2Co/MSCB0, (c) the cross-sectional view and (d) the surface view of 2Co/MSCB1, (e) the cross-sectional view and (f) the surface view of 2Co/MSCB2, along with their corresponding whole views (inset).
Fig. 6. EDS mapping results of Al, O and Co elements for the cross-section of (a) 2Co/MSCB1 and (b) 2Co/MSCB2.
总之，通过简单的相转化和烧结辅助方法，首次成功制备了新型微结构陶瓷珠。通过各种理化技术分析了三种不同结构的陶瓷珠，并将其用于 PMS 活性 AOPs 系统中 SMX 的催化氧化。不出所料，与 2Co/MSCB0 和 2Co/MSCB1 相比，2Co/MSCB2 对 PMS 活化的降解效率最高，尤其是在 SMX 浓度较高和反应温度较高的情况下。SMX 去除效率的提高可归因于珠子内部微通道上扩散阻力的降低和丰富的可用活性位点。催化剂用量、SMX 浓度、反应温度等反应参数验证了这种特定催化剂基底配置的优势。更重要的是，使用后再生的 2Co/MSCB2 的催化性能（第 16 次运行，20 分钟内去除 70.83%）明显高于新鲜催化剂（120 分钟内去除 70.47%），而且在 450 °C 下烧结 1 小时后再生催化剂时，这种情况再次出现。这可能归因于微结构陶瓷珠表面层更多、更大的暴露开放通道，进一步降低了 AOPs 反应中的颗粒内扩散阻力。此外，还进行了自由基淬灭实验，探索了与 SMX 降解相关的自由基和非自由基途径的催化机理。
Jiaojiao Zheng, Hongqi Sun, Kang Li, Zhentao Wu, Catalytic micro-structured ceramic beads and efficacy evaluation through SMX degradation in PMS-activated systems, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129060
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