徐吉静,吉林大学化学学院教授、博士生导师,国家杰出青年科学基金获得者。2002年至2011年在吉林大学化学学院获得学士和博士学位。2011年至2017年在中国科学院长春应用化学研究所任博士后、助理研究员和副研究员。2018年调任至吉林大学化学学院、无机合成与制备化学国家重点实验室、未来科学国际合作联合实验室。主要从事固态电池和金属空气电池领域的基础研究和技术开发工作。研究成果在Nature、Nat. Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际著名学术期刊上发表论文80余篇,被他人引用9000余次;授权中国发明专利10余项。曾获得国家级青年人才、科睿唯安全球高被引学者、吉林省突出贡献人才、吉林省拔尖创新人才、吉林省青年科技奖等奖励或荣誉。
徐吉静
成果奖励/学术荣誉:
2018年,入选吉林大学学术带头人;2018年,获得吉林省青年科技奖;2019年,入选吉林省第七批拔尖创新人才;2020年,入选国家级青年人才;2021年,入选吉林省人才政策待遇对象(国家级领军人才);2021年,入选吉林大学“唐敖庆学者”教授;2023年,入选吉林省突出贡献人才;2024年,获得国家杰出青年科学基金。
研究方向:
先进储能材料与器件:1.固态锂电池;2.金属空气电池;3.外场辅助电池新体系。
个人主页:http://synlab.jlu.edu.cn/2013/11/3574.html.
1. Nature:一种高度稳定且柔性的分子筛基电解质固态锂-空气电池
原文链接:https://doi.org/10.1038/s41586-021-03410-9.
固态锂(Li)-空气电池被认为是解决液体电池系统中遇到的安全性和电化学稳定性问题的下一代储能解决方案。然而,传统的固态电解质不适合用于固态Li-空气系统,因为它们对Li金属或空气不稳定,以及难以构建低电阻界面。基于此,吉林大学于吉红院士和徐吉静教授(共同通讯作者)等人报道了一种集成的固态Li-空气电池,它包含超薄、高离子导电性的锂离子交换分子筛X(LiX)膜作为唯一的固态电解质。
图1-1.分子筛固态电解质的示意图和表征
该电解质采用原位组装策略,以铸Li为负极,碳纳米管(CNT)为正极。由于分子筛固有的化学稳定性,电解质因Li或空气的影响而退化被有效抑制。这种电池的容量为每克碳纳米管12020毫安时,在电流密度为每克500毫安时和容量为每克1000毫安时的情况下,循环寿命为149次。在相同的条件下,这种循环寿命比基于磷酸铝锗锂(12次)和有机电解质(102次)的电池要长。分子筛基锂-空气电池的电化学性能、灵活性和稳定性赋予了其实际适用性,可以扩展到其他储能系统,如锂离子电池、Na-空气电池和Na-离子电池。
图1-2.含C-LiXZM电池的性能
2. Angew. Chem. Int. Ed.:HOF基高性能固态Li-O2电池!
原文链接:https://doi.org/10.1002/ange.202401910.
缺乏具有高离子电导率的稳定固态电解质(SSEs)和合理设计的电极/电解质界面,仍然是固态锂电池面临的挑战。基于此,吉林大学徐吉静教授(通讯作者)等人首次报道了基于锂离子传导的氢键有机框架(LHOF)电解质和 HOF-DAT@CNT 复合正极,成功开发了高性能固态锂-氧气(Li-O₂)电池。利用 LHOF-DAT SSEs 骨架中丰富的动态氢键网络,实现了 Li⁺ 离子的快速输运(2.2×10⁻⁴ S cm⁻¹)、高 Li⁺ 转移数(0.88)以及 5.05 V 的宽电化学窗口。
图2-1.基于LHOF-DAT SSEs的固态Li-O2电池的示意图
作者还利用 LHOF-DAT SSEs 组建的对称电池,展示了超过 1400 h 的稳定循环时间和均匀的沉积过程。其主要原因在于跳跃位点促进了 Li⁺ 通量的均匀高倍率,而氢键网络结构缓解了 Li⁺ 传输过程中的结构变化。LHOF-DAT SSEs 基的 Li-O₂ 电池具有高比容量(10335 mAh g⁻¹)和高达 150 次的稳定循环寿命。此外,具有 LHOF-DAT SSEs 的固态锂金属电池表现出良好的倍率能力(0.5 C 时为 129.6 mAh g⁻¹)和长期充放电稳定性(210 次循环)。总之,LHOF-DAT SSEs 的设计为新型 SSEs 基固态锂电池的开发开辟了一条新路径。
图2-2. LHOF-DAT SSEs的离子传导能力
3. Angew. Chem. Int. Ed.:MOF基DEE实现高性能固态ZIBs
原文链接:https://doi.org/10.1002/ange.202410208.
普通水溶液中产生的不受控制的界面副反应,如析氢反应(HER)和枝晶生长,严重阻碍了锌离子电池(ZIBs)的实际应用。采用高质量的固态电解质(SSEs)是解决这一问题的有效方法。基于此,吉林大学徐吉静教授(通讯作者)等人报道了通过主-客体相互作用,将双(三氟甲烷磺酰)亚胺锌和 SN(Zn(TFSI)₂-SN)深共晶电解质(DEE)限制在金属有机骨架(MOF)-PCN-222 的纳米通道中,获得了具有内部 Zn²⁺ 传输通道的稳定 DEE@PCN-222 SSE。封闭在通道内的 DEE 为 Zn²⁺ 的传导提供了更多的迁移位点,并与 PCN-222 共同构建了离子传输网络。有效的离子传输网络有利于 Zn²⁺ 的高效传输和均匀的 Zn 沉积。
图3-1. DEE@PCN-222的制备与表征
测试发现,在 DEE@PCN-222 的内部,由 DEE 和 PCN-222 组成的独特离子传输网络实现了 Zn²⁺ 的高效传导,在室温下离子的电导率高达 3.13×10⁻⁴ S cm⁻¹,活化能低至 0.12 eV,Zn²⁺ 的转移数高达 0.74。此外,实验和理论研究表明,DEE@PCN-222 具有独特的通道结构,可以均匀调节 Zn²⁺ 的分布,有效缓解副反应。由于 DEE@PCN-222 与 Zn 负极具有良好的电化学相容性,所组装的 SSEs 基锌对称电池具有 2476 h 的稳定循环寿命,且极化不明显增加。同时,DEE@PCN-222 基固态 Zn‖MnO₂ 全电池在 1 C 下提供了 517 次循环的稳定循环性能。总之,将 DEE 限制在 MOF 的内部通道中的策略为设计高性能的 SSEs 基 ZIBs 提供了新的途径。
图3-2.固态Zn‖MnO2全电池的电化学性能
4. J. Am. Chem. Soc.:POSS基具有拓扑结构的连续结晶3D COFs
原文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c12650.
网状化学有效地产生具有不同拓扑晶格的多孔结构,具有广泛的应用。多面体低聚的硅氧烷(POSS)基具有罕见的Oh对称结构和吸引无机特征,有助于构建具有新拓扑结构的三维(3D)共价有机骨架(COFs)。然而,立方型POSS分子固有的柔性和强烈的运动性使得3D规则骨架的构建具有挑战性。基于此,吉林大学于吉红院士、徐吉静教授和金恩泉教授(共同通讯作者)等人报道了通过从合理的立体方向固定三个或四个带有芳香刚性连接的POSS核,成功地开发了具有首创的“the”和scu拓扑结构的连续结晶3D COFs。由于OAPS独特的3D立方结构,形成POSS-TPA-COF和POSS-TFPB-COF的3D“the”拓扑结构,在COFs中首次报道。此外,在优化的溶剂热条件下,OAPS与TFPPy或HPB的缩聚得到了POSS-TFPPy-COF和POSS-HPB-COF的3D scu拓扑结构。
图4-1.具有“the”拓扑结构的3D POSS基COFs构造示意图
实验和理论结果均证实,合成了基于 POSS 的 3D COFs。所得到的杂化网络具有可设计的化学骨架和高表面积,保持了无机和有机成分的优点,如与无机盐的高相容性、丰富的周期性电活性位点、优异的热稳定性以及开放的多层纳米通道。结果表明,将立方 POSS 单元互连成独特的 3D 晶格,具有高达 1346 m²·g⁻¹ 的高 BET 表面积和柔性混合结构。同时,具有丰富的 C-N 氧化还原基团和高度拓扑对称性的 3D POSS-TPA-COF 展现了出色的锂离子导电性能,其在室温下的离子电导率为 1.23×10⁻⁴ S·cm⁻¹,锂离子转移数为 0.86,并且在锂金属电池(Li/NCM523)中具有 93% 的循环容量保持率和稳定的性能。本工作为生成具有多连接柔性立方体基元的有序晶格提供了一条途径,并为 3D COFs 的拓扑结构在潜在应用中的丰富性提供了新思路。
图4-2. POSS基3D COFs的锂离子传导与电池性能
5. Angew. Chem. Int. Ed.:具有增强固氮和能量转换的光辅助Li-N2电池
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202319211.
锂-氮气(Li-N₂)电池因其集氮气固定、能量储存和转换于一体的潜力而受到广泛关注。然而,由于正极催化剂活性低、稳定性差,导致 Li-N₂ 电池的电化学性能较差,其电化学可逆性也很少得到证实。基于此,吉林大学徐吉静教授(通讯作者)等人报道了利用等离子体金纳米粒子(NPs)修饰的缺陷氮化碳(Au-Nv-C₃N₄)光电正极,构建了一种新的双功能光辅助 Li-N₂ 电池系统。Nv-C₃N₄ 不仅可以作为支持等离子体 Au NPs 的底物,还可以在表面提供大量的 Nv 作为 N₂ 化学吸附和活化的位点。由于表面等离子体共振(SPR)效应,Au NPs 可以吸收可见光产生高能光生电子(即热电子)。当 Au NPs 与 Nv-C₃N₄ 接触时,在界面处形成肖特基势垒,肖特基异质结的内置电场和 SPR 诱导的电磁场有利于光生载流子的分离。
图5-1. N2的分子结构及其利用方法
因此,Au-Nv-C₃N₄ 具有较强的光捕获能力、N₂ 吸附能力和 N₂ 活化能力,其光电子和热电子对加速放电和充电反应动力学具有显著的促进作用。在 Nv-C₃N₄ 和 Au NPs 的协同作用下,光辅助 Li-N₂ 电池显示出 56.2% 的超高往返效率、优异的倍率性能和 500 h 的长循环寿命。更重要的是,光辅助 Li-N₂ 电池能够实现 1.32 V 的低过电位,这是已报道的最低过电位。利用快速 N₂ 还原反应(NRR)和 N₂ 枝晶析出反应(NER)动力学,Li-N₂ 电池的副反应也在一定程度上得到缓解。理论和实验结果证实,光辅助 Li-N₂ 电池是一种可逆的二次电池系统。本研究为 Li-N₂ 电池高活性正极催化剂的合理设计提供了新的见解,为二次电池的发展提供了重要的参考意义。
图5-2.光辅助Li-N2电池的性能
6. J. Am. Chem. Soc.:基于非固态放电产物的非质子Li-O2电池
原文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c08656.
非质子锂-氧气(Li-O₂)电池被认为是高能量密度储能设备中锂离子电池(LIBs)的一个有前途的替代选择。然而,LIBs 的电化学动力学迟缓、钝化效应以及固态放电产物对正极结构的破坏等问题,极大地阻碍了 LIBs 的实际应用。基于此,吉林大学徐吉静教授(通讯作者)等人报道了一种铱(Ir)单原子基单核螯合物(Ir/AP-POP)作为 Li-O₂ 电池的多功能电催化剂。在该催化剂中,Ir 单原子中心作为高效的移动陷阱,通过原位形成的 Ir₃Li 稳定 LiO₂ 作为最终放电产物,进入电解质。此外,SACs 中活性中心的单原子性质、由此产生的低配位环境和增强的金属-载体相互作用能够诱导 LiO₂ 缺陷,导致具有低电压滞后的动力学过电位,从而提高 Li-O₂ 电池的可逆性。
图6-1.电池作用示意图
具体而言,O₂首先被还原为超氧化物(O₂⁻),然后与Li⁺结合,在高极化或高氧度的电解质中形成可溶的LiO₂中间体。在这一过程中,Ir单原子中心充当高效移动的陷阱,捕获并耦合LiO₂中间体,触发LiO₂在电解质中的进一步溶液相生长,避免了电极表面的钝化。结果表明,Ir/AP-POP催化的Li-O₂电池具有显著提高的性能,其放电容量为12.8 mAh,是无Ir/AP-POP电池(1.1 mAh)的13倍;过电位为0.03 V,明显低于无Ir/AP-POP电池的1.17 V;循环寿命约为700小时,是无Ir/AP-POP电池(40小时)的18倍,且副产物减少。实验结果与理论分析相结合,阐明了Ir/AP-POP催化下Li-O₂电池非固态放电产物的独特生长和分解机理。总之,非质子Li-O₂电池中非固态放电产物的控制打破了传统的Li₂O₂生长模式,使Li-O₂电池更接近成为可行的技术。
图6-2. Ir/AP-POP催化的Li-O2电池性能
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