凝胶聚合物电解质（GPE）具有高安全性和优异的离子传输能力，可显著提升柔性锌-空气电池（FZAB）的稳定性和安全性。以聚乙烯醇（PVA）水凝胶为代表的GPE已被广泛研究，但其亦存在保水能力弱、与锌阳极匹配性差、高温挥发和低温冻结等问题，限制了PVA水凝胶在极端环境中的应用。
近日，新疆大学吴冬玲教授团队开发出一种由氯化胆碱（ChCl）和乙二醇（EG）组成的低共熔凝胶。由于胆碱阳离子（Ch+）对金属阳极的界面调控以及低共熔凝胶诱导的强氢键相互作用和更密集的聚合物网络，低共熔凝胶有效抑制了锌枝晶生长，表现出突出的保液能力、高离子电导率和宽工作温度。由其组装的FZAB具有优异的电化学性能，显示出在极端环境下的应用潜力。
图1. (a-g) 不同凝胶的理化性质及分子动力学模拟。(h-n) 低共熔凝胶与锌阳极的兼容性表征、电化学测试和理论计算。
通过SAXS和SECM证明了低共熔凝胶具有更密集的聚合物网络和优异的离子传输能力。同时，分子动力学模拟证实了凝胶中存在更多的氢键和更强的相互作用。Zeta电位和XPS结果表明Ch+通过表面静电相互作用优先吸附到Zn电极，调节离子在电极界面的分布，从而抑制枝晶的生长。此外，DFT理论计算证实了Ch+对锌阳极具有更强的热力学亲和力。通过Zn||Zn对称电池循环测试进一步验证了低共熔凝胶电解质与Zn阳极的相容性。
图2. Ce-CoO阴极催化剂的TEM图像，原位拉曼、同步辐射和小角X射线散射光谱。
此外，该团队还制备了空心Ce-CoO阴极催化剂。原位Raman光谱表明其具有较高的O2吸附能力，并且*OH中间体的存在证实了ORR为四电子转移途径。XANES和WT-EXAFS结果表明Ce掺杂可优化催化剂的电子结构，SAXS光谱进一步表明催化剂可以暴露更多的活性位点，表现出优异的ORR性能。以低共熔凝胶电解质和Ce-CoO阴极催化剂组装的FZAB具有高功率密度、宽温域和出色的循环稳定性。
论文信息
Advanced Eutectogel Electrolyte for High-Performance and Wide-Temperature Flexible Zinc-Air Batteries
Yafen Zheng, Prof. Dongling Wu, Prof. Tao Wang, Dr. Qian Liu, Prof. Dianzeng Jia
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202418223
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