金属卤化物钙钛矿太阳能电池作为新一代高性能、低成本的光伏技术，备受学术界和工业界瞩目。广泛研究的高性能钙钛矿太阳能电池通常采用n-i-p结构，其中二氧化锡（SnO2）和Spiro-OMeTAD通常被用作电子和空穴传输材料。尽管这种常规结构的钙钛矿太阳能电池在效率上表现卓越，但其较差的长期工作稳定性给商业化应用带来了严峻挑战。
为应对n-i-p结构钙钛矿太阳能电池的不稳定性问题，目前研究主要集中在提升钙钛矿吸收层和Spiro-OMeTAD空穴传输层的稳定性。相比之下，无机材料SnO2对器件寿命影响的关注较少。胶体溶液中的SnO2纳米颗粒由于范德华力易于聚集，这导致了SnO2在衬底上的不均匀覆盖和电学性能的下降，进一步导致界面接触差和阻碍电荷传输。此外，SnO2/钙钛矿界面的缺陷会引起严重的非辐射复合损失。因此，有效的底界面改性对器件的性能和稳定性至关重要。
鉴于此，浙江大学狄大卫教授、张梦研究员和刘波研究员团队提出了一种新方法，用钴氨复合物[Co(NH3)6](SO3NH2)x (x=2 or 3)作为梯度氧化还原界面改性剂来改善SnO2的性能，钴氨复合物有效抑制了SnO2纳米颗粒的团聚，提升了SnO2薄膜的导电性，二价钴氨复合物与氧之间的氧化还原反应导致三价和二价钴氨复合物在SnO2表面和体区呈梯度分布，表面富集的三价钴氨配合物有效减少了界面缺陷，缓解了拉伸应力，调节了界面能级，并有利于形成结晶度提高的钙钛矿薄膜，最终获得了高效且热稳定性良好的钙钛矿太阳能电池。
钴氨复合物提升了SnO2薄膜的结晶度，减少了SnO2薄膜表面的羟基缺陷，并有效调节了SnO2与钙钛矿之间的能级排列，促进了电荷提取并降低了载流子非辐射复合。
SnO2表面富集的三价钴氨复合物提高了界面上(SO3NH2)-的浓度，有效减少了未配位的Pb2+缺陷，缓解了拉伸应力，改善了钙钛矿的结晶度并降低了钙钛矿的位错密度。
基于钴氨复合物的钙钛矿太阳能电池实现了24.91%的光电转换效率，未封装的器件在最大功率点下连续运行1000小时后，器件保持了约94%的初始效率，在85oC条件下热老化600小时后，器件保持了80.6%的初始效率，表现出优异的稳定性。这项研究展示了钴配合物作为钙钛矿太阳能电池氧化还原界面改性剂的特殊潜力，为实现高性能钙钛矿太阳能电池提供了新思路。
论文信息
A Graded Redox Interfacial Modifier for High-Performance Perovskite Solar Cells
Wenjing Qi, Zhe Liu, Xinrui Xie, Yijia Zhang, Minhui Yu, Shi-Yuan Zhang, Baodan Zhao, Meng Zhang, Bo Liu, Dawei Di
论文的第一作者为浙江大学博士生亓文静；论文的通讯作者为浙江大学狄大卫教授、张梦研究员以及浙江大学/之江实验室刘波研究员。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202411604
点击左下角 “ 阅读原文 ” ，可直达阅读该论文原文。
Angewandte Chemie International Edition
《德国应用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年，是德国化学学会（GDCh）的官方期刊并由Wiley–VCH出版。作为化学领域的权威期刊，《德国应用化学》涵盖了化学研究的各个领域，刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容。
更多精选文章
Angew. Chem. ：具有高单线态氧产率的近红外菁染料光敏剂用于光动力治疗
