电催化CO2还原反应 (ECO2RR) 是近年来备受关注的课题之一，它可以将废弃的CO2资源转化为CO、CH4、HCOOH、C2H4、醇类等重要的化学品。通常，从可持续性的角度来看，在水介质中进行反应是一种理想的选择。然而，在ECO2RR过程中，析氢反应 (HER)作为副反应很容易在催化剂表面发生，从而降低了CO2电还原为CO的总产量。因此，开发高效的可使CO2电还原到CO催化剂具有重要意义。
图1 Ti3C2Tx MXene的TEM图 （a）、ZnO/N-TTi3C2Tx的TEM图 （b）、Ti3C2Tx MXene在CO2饱和的电解液中获得的电流密度和产物的FE分布情况（c）和ZnO/N-Ti3C2Tx在CO2饱和的电解液中获得的电流密度和产物的FE分布情况（d）
近日，陕西师范大学刘昭铁教授、陕西科技大学何珍红教授团队通过等体积浸渍法将ZnO负载到N掺杂的Ti3C2Tx MXene上（ZnO/N-Ti3C2Tx）并将其用作电催化CO2还原制备CO的催化剂材料。
片层结构的Ti3C2Tx MXene可以提高催化剂的电化学活性面积，提供更多的活性位点，ZnO的引入不会改变Ti3C2Tx MXene的形貌，因此ZnO/N-Ti3C2Tx催化剂仍然呈现少层片状结构。与纯ZnO相比，ZnO/N-Ti3C2Tx催化剂的结构性能得到了显著改善，同时提升了其对CO2的吸附能力。研究表明，ZnO是电催化还原CO2到CO的主要活性组分，可以抑制在N-Ti3C2Tx上容易进行的电解水析氢反应。此外，N-Ti3C2Tx有利于增强气体分子、离子和电解质组分的传质和ZnO的电子电导率，促进电子从电极向ZnO的转移，增强ZnO电催化CO2生成CO的性能，从而实现ZnO和N-Ti3C2Tx结合后可以调节单个组分的催化性能。结果表明，在-0.967 V (vs. RHE)电位下，催化剂对CO的法拉第效率最高，达到96.4%，电流密度为7.2 mA·cm-2。同时，催化剂表现出优异的稳定性，在连续12小时的电化学测试中保持良好的催化性能。这项工作不仅实现了电催化CO2高选择性还原生成CO的催化过程，也为设计金属氧化物/N-Ti3C2Tx界面结构的催化剂提供了一种可借鉴思路。
论文信息
N-doped Ti3C2Tx MXene-regulated Metal-oxide Facilitates the Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to CO
Hui-Hui Cao, Zhen-Hong He, Pan-Pan Guo, Yue Tian, Xin Wang, Kuan Wang, Weitao Wang, Huan Wang, Yang Yang, Zhao-Tie Liu
文章的第一作者是陕西科技大学的博士研究生曹会会。
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202401133
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