第一作者：Yu Zhong
通讯作者：Jiangyong Hu
通讯单位：新加坡国立大学土木与环境工程系
DOI:10.1016/j.scitotenv.2024.171317
在中水回用过程中，臭氧（O3）和生物活性炭（BAC）在紫外线/氯（am）ine 高级氧化工艺（AOP）之后的连续使用引起了人们的关注。然而，对该工艺中消毒副产物（DBPs）的形成评估较少。本研究调查了 O3-BAC-UV/chlor(am)ine 处理砂滤市政二级出水过程中 DBP 的形成和相关毒性。比较了紫外线/氯和紫外线/二氯胺（NHCl2）工艺中 DBP 的形成，全面评估了关键操作参数（如紫外线波长、pH 值）对 DBP 形成的影响。O3-BAC 大大降低了 DBP 形成的可能性（DBPFP）（58.2%）。与紫外线/氯气 AOP 相比，紫外线/NHCl2 AOP 在短时间处理中减少了 29.7 % 的 DBP 形成，但对 DBPFP 的影响不大（p > 0.05）。与紫外线/氯气 AOP 相比，紫外线/NHCl2 AOP 还降低了 DBP 的细胞毒性（67.7%）和遗传毒性（55.9%）。与 254 nm 紫外光相比，使用 285 nm 紫外光可使经紫外光/氯气 AOP 和紫外光/NHCl2 AOP 处理的废水中的 DBP 生成量分别减少 31.3% 和 19.2%。然而，与 254 纳米紫外线相比，使用 285 纳米紫外线的 UV/NHCl2 AOP 的细胞毒性和基因毒性分别增加了 83.4% 和 58.5%。在 pH 值为 8 时，紫外线/NHCl2 AOP 中形成的 DBPs 浓度比 pH 值为 7 时低 54.3%，这表明在碱性条件下对 DBPs 的控制效果更好。在存在溴化物的情况下，紫外/NHCl2 AOP 比紫外/氯 AOP 产生的溴化 DBP 更多。总体而言，与紫外线/氯气 AOP 相比，紫外线/NHCl2 AOP 产生的 DBPs 的浓度和毒性更低。
Fig. 1. Maximum fluorescence intensity (relative concentration) observed for each component for different stage of treatment (a).Concentration (left) and formation potential of DBPs (right) in effluents sequentially treated with sand filtration, ozonation and BAC (b).
Fig. 2. Concentration (left) and formation potential (right) of DBPs (a), calculated cytotoxicity (left)/genotoxicity (right) index (b) in effluent treated with direct UV irradiation (λ = 285 nm, 600 mJ·cm−2), chlorination (7 mg·L−1 as Cl2), chloramination (NHCl2 at 7 mg·L−1 as Cl2), UV/chlorine and UV/NHCl2 AOPs.
Fig. 3. The effects of UV fluence (a), NHCl2 dosage (c), UV wavelength (e) and pH (g) on the DBPs formation (left) and DBPFP (right) in O3-BAC effluent treated with UV/NHCl2 AOP. The effects of UV fluence (b), NHCl2 dosage (d), UV wavelength (f) and pH (h) on the DBP-associated cytotoxicity (left) and genotoxicity (right) in O3-BAC effluent treated with UV/NHCl2 AOP.
Fig. 4. The effects of UV fluence (a), chlorine dosage (c), UV wavelength (e) and pH (g) on the DBPs formation (left) and DBPFP (right) in O3-BAC effluent treated with UV/chlorine AOP. The effects of UV fluence (b), chlorine dosage (d), UV wavelength (f) and pH (h) on the DBP-associated cytotoxicity (left) and genotoxicity (right) in O3-BAC effluent treated with UV/chlorine AOP.
Fig. 5. Cytotoxicity (a) and genotoxicity (b) indexes of Br-DBP and Cl-DBP in wastewater samples treated with UV254 or UV285 combined with chlorine or NHCl2. Initial conditions:[Chlorine]0 = 7 mg·L−1 as Cl2, [NHCl2]0 = 7 mg·L−1 as Cl2, pH = 7.1.
Fig. 6. Cytotoxicity (a) and genotoxicity (b) indexes of N-DBP and C-DBP in wastewater samples treated with UV254 or UV285 combined with chlorine or NHCl2. Initial conditions:[Chlorine]0 = 7 mg·L−1 as Cl2, [NHCl2]0 = 7 mg·L−1 as Cl2, pH = 7.1.
在应用 O3-BAC-UV/chlor(am)ine 进行中水回用时，研究了 DBP 的形成和相关毒性。废水经 O3-BAC 处理后，EfOM 中作为 DBP 主要前体的类腐殖质和类富勒烯物质被显著去除。因此，O3-BAC 能有效减少 DBPFP（58.2%）。随后基于紫外线的 AOP 处理进一步去除了废水中的 DOC、荧光成分和芳香族化合物。然而，引入含卤氧化剂会导致 DBPFP 略有增加，但与二级出水相比仍有显著降低。UV285/NHCl2 AOP 的 DBP 生成量比 UV285/chlorine AOP 的低 70.3%，但在 DBPFP 上的差异并不明显。增加紫外线和氯/NHCl2 的剂量会导致 UV285/NHCl2 和 UV/ 氯 AOP 处理过的污水中 DBP 的形成增加。在随后的氯化过程中，经紫外线/NHCl2 AOP 处理的废水中的 DBPFP 随 NHCl2 剂量的增加而减少。相反，在紫外线/氯气 AOP 中，DBPFP 随氯气用量的增加而增加。在酸性条件下，UV285/NHCl2 AOP 比中性或碱性条件下产生更多的 DBP。在 pH 值为 7 时，紫外线 285/氯导致的 DBPs 浓度高于 pH 值为 6 或 8 时的浓度。在紫外线/NHCl2 中，虽然使用 285 纳米紫外线光源比使用 254 纳米光源产生的 DBPs 低 19.5%，但与 DBP 相关的毒性却呈现出相反的趋势。在紫外线/氯 AOP 中，使用 285 nm 紫外线光源而不是 254 nm 光源可将 DBP 的生成量减少 45%，而在随后的氯化过程中对 DBPFP 的影响几乎可以忽略不计。造成毒性的主要因素是 HAAs 和 HANs，其中 HANs 主要造成细胞毒性，HAAs 主要造成基因毒性。当使用 UV/Cl2 和 UV/NHCl2 AOP 处理 O3-BAC 废水时，更容易发生溴置换，从而形成溴化 HANs，这极大地增加了 DBP 相关毒性。在未来的研究中，应考虑基于长期均匀条件下 DBP 形成的毒性计算，因为它可以为了解处理后废水的长期毒性提供启示。RCS 和 RNS 与 EfOM 的反应对 DBP 的生成有重大影响，今后应进行更详细的研究。
在应用方面，从 DBPs 控制的角度来看，紫外/NHCl2 适合作为基于 O3-BAC-UV 的 AOP 中紫外/氯的替代品，用于中水回用，但需要考虑对 Br-DBP 生成的控制。使用 UV-LED285 作为光源有可能减轻 UV/NHCl2 和 UV/chlorine AOP 中 DBP 的形成。不过，这可能会导致高毒性产品 HAN 的生成增加，尤其是在 UV/NHCl2 AOP 中。在处理中性至碱性污水时，紫外线/NHCl2 AOP 更适用于控制 DBP 的形成，而在中性污水中，紫外线/氯 AOP 可能会产生更多的 DBP。要更好地控制高毒性 DBP 的形成，需要更大的紫外线通量。
Yu Zhong, Yiwei Chen, Say Leong Ong, Jiangyong Hu, Viswanath Balakrishnan, Wui Seng Ang, Disinfection by-products control in wastewater effluents treated with ozone and biological activated carbon followed by UV/Chlor(am)ine processes, Science of The Total Environment, 2024, https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.171317
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