第一作者：Jiaqi Hu
通讯作者：鲁金凤 教授
通讯单位：南开大学环境科学与工程学院
DOI:10.1016/j.jcis.2024.01.135
提高过一硫酸盐（PMS）的活化能力以增加自由基和非自由基的产生对于抗生素降解至关重要。然而，如何提高活性氧（ROS）和加速界面电荷转移仍然是一个重大挑战。我们报告了一种由 10 %CNNS/CuBi2O4 光催化剂和基于硫酸根的高级氧化过程（自由基点SO4--AOPs）组成的耦合系统，以增强 PMS 的活化并改善抗生素降解。由于高效的氧活化和界面电荷转移，光助 PMS 系统的降解效率分别是单独使用光催化剂和自由基点SO4--AOPs 的 51.6 倍和 2.8 倍。重要的是，高效的氧活化产生了自由基点二氧化硒，而自由基点二氧化硒又能利用高效的界面电荷转移产生的过剩电子转化为非自由基二氧化硫。通过自由基和非自由基（自由基 dotO2-、自由基 dotOH、1O2、自由基 dotSO4-、h+）的协同作用，光助 PMS 系统的总有机碳（TOC）去除率达到了 82%。该系统在减少消毒副产物（DBPs）的产生和毒性方面也具有卓越的潜力，这体现在三氯甲烷（TCM）、二氯乙酸（DCAA）和三氯硝基甲烷（TCNM）的浓度分别显著降低了 76%、64% 和 35%，为抗生素处理提供了一种有效且环保的策略。
Fig. 1. (a-b) TEM images of CNNS and CuBi2O4, (c-d) TEM images of 10%CNNS/CuBi2O4; (e)-(j) Element distribution of 10%CNNS/CuBi2O4.
Fig. 2. (a) XRD and (b) FTIR spectra of CNNS, CuBi2O4, and 10%CNNS/CuBi2O4.
Fig. 3. XPS spectra of (a) survey, (b) C 1s, (c) N 1s, (d) Cu 2p, (e) Bi 4f and (f) O 1s of CNNS, CuBi2O4, and 10 %CNNS/CuBi2O4.
Fig. 4. (a) Removal efficiency of OTC by CuBi2O4, CNNS, and x%CNNS/CuBi2O4 (x = 1,5,10,15), (b) removal efficiency of tetracycline antibiotics (TCs: TC, CTC, OTC) by 10 %CNNS/CuBi2O4, (c) removal efficiency of OTC and (d) fitted kinetic curves in different systems. (The experiments were repeated for five times).
Fig. 5. (a) The degradation of OTC in PMS + Vis + 10 %CNNS/CuBi2O4 system with the presence of different scavengers, (b) corresponding inhibition rate, and (c) the quantities of OH, O2−, and 1O2. (The experiments were repeated for five times).
Fig. 6. 3D EEMs of (a) the original OTC solution and (b-d) deterioration at 0, 3, and 15 min in 10 %CNNS/CuBi2O4 + PMS + Vis system.
总之，我们开发了高界面电荷转移异质结催化剂 CNNS/CuBi2O4，以抑制电子-空穴对的结合并提高氧活化能力。与纯 CNNS 或 CuBi2O4 相比，10%CNNS/CuBi2O4 表现出显著的氧活化能力，进而有效利用通过高效界面电荷转移产生的剩余电子，促进自由基 dotO2- 向非自由基 1O2 的转化。PMS 和氧活化产生的多种 ROS 可共同促进抗生素的去除。通过光助 PMS，使用 10 %CNNS/CuBi2O4 的 OTC 降解动力学（0.3253 min-1）分别是自由基点SO4--AOPs（0.1179 min-1）和单独光催化（0.0063 min-1）的 2.8 倍和 51.6 倍。降解 99% OTC 的反应时间缩短至 15 分钟，与其他类型的催化剂相比有明显改善（表 S2）。10 %CNNS/CuBi2O4 + PMS + Vis 系统的 TOC 消除率达到 82%，显著提高了抗生素的矿化度。有效利用 CNNS 和 CuBi2O4 之间界面转移的过剩电荷极大地促进了非自由基的形成和氧活化。高效的氧活化和界面电荷转移实现了自由基和非自由基之间的协同作用。这一突破极大地改善了抗生素的降解和矿化，为高效去除抗生素提供了创新思路。我们的研究强调了一种优化自由基与非自由基协同作用的可行策略，并证明了界面电荷转移对促进氧活化的重要性。未来的研究可以探究过剩电荷与界面活性位点之间的关联，从而在弱光条件下通过分子氧活化进一步发挥多种活性物种的协同效应。
Jiaqi Hu, Junli Tian, Yue Yang, Shanshan Li, Jinfeng Lu, Enhanced antibiotic degradation via photo-assisted peroxymonosulfate over graphitic carbon nitride nanosheets/CuBi2O4: Highly efficiency of oxygen activation and interfacial charge transfer, Journal of Colloid and Interface Science, 2024, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.01.135
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