第一作者：Zhiming Yang
通讯作者：谭小飞 副教授
通讯单位：湖南大学环境科学与工程学院
通讯作者：刘少博 副教授
通讯单位：中南大学建筑与艺术学院
DOI:10.1016/j.seppur.2023.125359
去除受污染水体中的砷对全球环境保护和饮用水安全非常重要。本研究合成了具有催化和吸附作用的双金属金属有机框架（MOFs），并将其与过一硫酸盐（PMS）结合，用于高效氧化和去除 As(III)/As(V)。通过调整铁和锰前驱体的摩尔比来平衡体系中 As(III) 的吸附和催化过程。结果表明，在所测试的 Fe/Mn-MOFs 和 MIL-88(Fe)中，Fe/Mn 摩尔比为 1:1 的 Fe/Mn-MOFs（Fe0.3Mn0.3-MOFs）的催化和吸附性能最好，对 As(III) 的去除率达到 98%。此外，Fe0.3Mn0.3-MOFs 在天然污染水中的性能也得到了验证。电子自旋共振检测和淬灭实验表明，三价砷氧化主要是通过单线态氧的非辐射过程促进的。密度泛函理论、XPS 和傅立叶变换红外分析揭示了 Fe0.3Mn0.3-MOFs 吸附 As(III)/As(V) 的结构、相应的结合能和结合位点。将 Fe0.3Mn0.3-MOFs 与 PMS 系统耦合后，经过五个循环后，砷去除率仍能达到 78%，显示了良好的可靠性和除砷效果。该研究对 MOFs/PMS 系统的催化和吸附机理有了新的认识，为 MOFs 在砷污染水体修复中的应用提供了理论依据。
Fig. 1. (a) SEM image of Fe0.3Mn0.3-MOFs and SEM-EDS mapping images of the Fe0.3Mn0.3-MOFs: (b) whole, (c) C, (d) O, (e) Fe, (f) Mn, (g) BET adsorption/desorption isotherms before reaction and (h) Thermogravimetric (TG) analysis of Fe0.3Mn0.3-MOFs.
Fig. 2. (a) Removal of arsenite in different systems, (b) Kinetics of arsenite removal from different systems, (c) Effect of PMS dosage on the removal effect of arsenite, (d) Kinetics of PMS dosage on the removal effect of arsenite. Conditions: [material] = 0.15 g/L, temperature = 25 ± 0.5 °C, [As(III)]0 = 2 mg/L.
Fig. 3. (a) Adsorption kinetics of As(III) by Fe0.3Mn0.3-MOFs and MIL-88(Fe) with PMS, (b) MIL-88 (Fe) and Fe0.3Mn0.3-MOFs adsorption isotherms for As(III), (c-d) Coexisting organics and inorganics on the removal of As(III). Conditions: [material] = 0.15 g/L, [PMS] = 0.2 g/L, temperature = 25 ± 0.5 °C, [As(III)]0 = 2 mg/L.
Fig. 4. (a) Influence of different quenching agents, (b-d) the ESR detection results of Fe0.3Mn0.3-MOFs/PMS system.
Fig. 5. (a) Electrochemical impedance spectroscopy (EIS), (b) I-t curves obtained 0 V vs Ag/AgCl (0.2 M Na2SO4), (c) linear sweep voltammetry (LSV) result of Fe0.3Mn0.3-MOFs under different condition, (d) device setup of galvanic oxidation process (GOP), and (e) current between semi cells; (f) formation of As(V).
Fig. 6. Mechanism of arsenic removal in the Fe0.3Mn0.3-MOFs/PMS system.
在这项工作中，我们构建了具有催化和吸附效应的 Fe/Mn-MOFs Fe/Mn-MOFs 可用于高效去除水中的亚砷酸盐。所制备的 Fe/Mn-MOFs 对 As(III) 具有较好的吸附性能。在该体系中加入 PMS 可以促进 As（III）的去除和氧化，Fe/Mn-MOFs 表面吸附了 As（V）。通过催化和吸附过程，我们确定 Fe/Mn 摩尔比为 1:1 的 Fe/Mn-MOFs 催化性能和吸附能力最好，可用于固定 As(III)/As(V)。值得注意的是，由于 As(III) 的氧化作用以及 PMS 活化导致材料表面化学环境的改变，PMS 的存在促进了总砷的去除。Fe0.3Mn0.3-MOFs/PMS 系统对砷污染水具有良好的净化效果。此外，Fe0.3Mn0.3-MOFs 在天然污染水中仍具有良好的性能。该材料通过非自由基途径和电子传递促进 As(III) 氧化成 As(V)。Fe0.3Mn0.3-MOFs/PMS 系统在不同的 pH 值、阴离子环境和有机物存在的情况下都具有良好的抗干扰性。研究还揭示了亚砷酸盐和砷酸盐与 Fe0.3Mn0.3-MOFs 的吸附结合模式。Fe0.3Mn0.3-MOFs/PMS 在固定 As(III) 五次后仍具有良好的重复使用性。总之，PMS 辅助 Fe0.3Mn0.3-MOFs 系统可用于快速、高效地修复砷污染水体，该系统具有良好的环境应用潜力。
Zhiming Yang, Shaobo Liu, Xiaofei Tan, Hailan Yang, Xinjiang Hu, Yanling Gu, Chuang Li, Tuned bimetallic MOFs with balanced adsorption and non-radical oxidizing activities for efficient removal of arsenite, Separation and Purification Technology, 2024, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.125359
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