空心光纤中微焦级中红外飞秒脉冲的产生

Ang Deng, Trivikramarao Gavara, Muhammad Rosdi Abu Hassan, Daiqi Xiong, Md Imran Hasan and Wonkeun Chang, Microjoule-Level Mid-Infrared Femtosecond Pulse Generation in Hollow-Core Fibers, Laser & Photonics Reviews  17: 2200882 (2023).

高功率超快光源已成为科学技术中不可或缺的工具。大多数产生飞秒脉冲的强大激光系统工作在1微米波长附近，可用的平均输出功率为千瓦级。2微米区域最近也受到了很多关注，成为高通量超快激光器的新波长。然而，在波长较长的情况下，可用功率急剧下降。中红外中缺乏强大的超快光源，这与它们的许多应用形成了鲜明对比。高度集中的中红外光子对于触发诸如高次谐波产生之类的极端非线性效应是有吸引力的。此外，它们可以有效地驱动相干中红外超连续谱的产生，为分子光谱学提供了独特的机会。利用高光子通量的中红外超连续谱源，可以在一次测量中以前所未有的灵敏度识别各种分子的“指纹”。

产生飞秒中红外脉冲的常见解决方案依赖于非线性晶体中的光学参数过程。它允许产生由于缺乏合适的增益介质而难以用激光器直接访问的波长。虽然该技术在很大程度上是成功的，以多瓦级的平均输出功率或毫焦级的单脉冲能量产生了近百飞秒的中红外脉冲，但它的主要缺点是容易发生振动和其他环境变化。这是由于使用了自由空间光学，其中光束对准对于实现良好的转换至关重要。基于光纤的系统在这方面具有优势，但二氧化硅——光纤的常用材料——在2.4 μm以上是不透明的。掺铒、钬或镝氟化物光纤的锁模激光器的最新进展标志着超快中红外光源开发的突破。这些系统能够在3微米区域内输送具有纳焦级脉冲能量和亚皮秒脉冲持续时间的脉冲。

另一个吸引人们对中红外光子学越来越感兴趣的平台是空心光纤。在空心光纤中，光在其中心空心区域被引导，绕过了波导材料固有特性的限制。即使在二氧化硅基光纤中，它也能实现低损耗的中红外传输。一个有趣的前景是使用空心光纤作为物质颗粒的容器，以诱导中红外波长的激光发射或频率转换。在过去的十年里，研究人员实现了许多关于使用气体填充的kagomé-晶格、反谐振剂或简单的毛细管中空芯光纤来实现近红外泵浦到紫外线区域的相位匹配转换。这是由于这些光纤中色散的一般情况，这允许仅在蓝色侧进行孤子色散波相位匹配。通过利用光电离效应，在充气空心光纤中可以实现与中红外的相位匹配，尽管效率相当低。

一种很有前途的方法是在反谐振空心光纤中利用所谓的带边效应。它利用了反谐振空心光纤中结构谐振的影响，这种影响主导并压倒了它们周围的色散分布。这一概念在最近的一次实验中进行了测试，将泵浦在800 nm处的频率降频至1.45 μm，也就是说，降频至由光纤几何形状决定的波长。

频率转换是在充气反谐振空心光纤中进行的。图1a显示了所用光纤的横截面。它由七个二氧化硅管状包层元件组成，平均外径为d=24 μm，壁厚为t=1.4 μm。光在直径为D=73 μm的空心芯中被引导。抑制空心芯中的空间模式与包层中的空间模之间的耦合可确保在芯中发射的光被限制并沿光纤传输，而泄漏最小。结果表明，包层壁中的介电模式与纤芯模式的相互作用最强，使壁厚t成为反谐振空心光纤制导中的关键几何参数之一。也就是说，t控制着芯中的光通过耦合到介电模式而泄漏出去的谐振带。这发生在以下给出的波长：

图1b显示了理想化反谐振空心光纤的基本芯模的计算传输损耗，该光纤具有与图1a中相同的横截面尺寸。在整个光谱中存在共振带和反共振带是显而易见的。在长度为2 m的光纤输出处获得的归一化传输光谱也绘制在图1b中。它与计算的损耗谱以及谐振位置匹配良好。前三个损耗带分别出现在2.41–2.86 μm、1.38–1.44 μm和0.95–0.97 μm。因此，2 μm泵位于第二个传输窗口，第一个窗口覆盖中红外，计算损耗在3–5.2 μm范围内小于1 dBm-1。使用回切法在2 μm处测量到小于0.35 dBm-1的传输损耗。

共振也在很大程度上影响其附近的群速度色散，如图1c所示。在每个传输带的中心部分，群速度色散密切遵循相同芯尺寸和气体加压的简单电介质毛细管的色散。然而，它在频带边缘附近偏移并迅速变化。正如将看到的，带边缘的这种显著的群速度色散变化是相位匹配转换到中红外的关键。注意，在带边缘，壁厚t诱导的共振主导了色散，而气体填充只产生较小的影响。当用16巴的氩气加压时，该系统在2 μm处表现出反常色散，这允许形成光孤子。

实验装置，如图2所示。用氩气对反谐振空心光纤加压。两个光纤端中的一个由来自光学参量放大器的2 μm空闲光束泵浦，该放大器由以1 kHz重复频率工作的钛宝石激光器驱动。泵浦脉冲在半个最大持续时间具有65 fs的半最大全宽。从光纤输出端射出的光束被聚焦到诊断。

图3a显示了长度为25 cm的光纤用16 bar氩气加压时的输出光谱，离开光纤的脉冲能量为11.7 μJ。考虑光纤中的损耗后，相应的泵浦脉冲能量为12.5 μJ。研究人员观察到泵浦光谱的加宽，更重要的是，在第一透射带的蓝色边缘出现了以3.16 μm为中心的突出的中红外光谱带。它的峰值比主泵浦光谱低≈10 dB，使用高通滤波器和功率计直接测量的中红外能量为1 μJ。这相当于泵浦的8.2%能量转换。输出的总红外光束和中红外光束都具有接近高斯的轮廓，如图3a中的插图所示，这表明它们来自光纤的基本模式。2微米和中红外输出的偏振都是轻微加扰的，分别将偏振消光比从22.5 dB降低到18.5 dB和14.8 dB。

研究人员对同一组参数进行了脉冲传播的数值模拟。图3a所示的模拟输出光谱与测量结果高度一致，再现了大部分光谱细节，包括强中红外辐射和1.45 μm和0.35 μm附近的其他突出峰值。这些特征是由于孤子和色散波之间的相位匹配而出现的，这导致了泵浦能量的相干传输。沿着光纤长度的光谱演变的伪彩色图，如图3b所示。12.5 μJ泵浦相当于2.7阶的高阶孤子，由于反常色散和非线性之间的相互作用，它最初经历时间压缩和光谱加宽。当加宽的泵浦的低强度光谱尾部最终延伸到零相位失配点时，在光纤中传播15 cm之后发生有效的频率转换。这里，这些是由孤子色散波相位匹配条件给出的。

图3c是孤子色散波相位匹配图，有两个不同的相位匹配起源。第一个是从空芯光纤的一般色散。它负责0.35 μm的发射，等效毛细管模型也具有相同的相位匹配特性。另一种机制是由共振的存在引起的。每个谐振附近的快群速度色散变化在谐振的长波侧，即在同阶透射带的蓝边产生一个相位匹配点。除了0.35 μm以外，图3c中标记的所有相位匹配点都是由于带边效应。这包括3.1 μm处的一个，它促进了中红外辐射。毛细管模型中没有出现带边诱导的相位匹配现象。由于转换过程是一个相位匹配过程，当孤子阶数较低时，中红外吸收过程继承了泵浦的相位稳定性。通过计算50个模拟输出的一阶相干度，在数值上证实了这一点，每一个模拟输出都是在输入脉冲中添加量子噪声。

当泵浦被转换为中红外时，高阶孤子经历分裂成其组分。当分裂的孤子由于群速度的不同而远离中红外时，转换停止且孤子和中红外之间不再存在时间重叠。从这一点起，中红外开始由于光纤损耗而损失能量。相位匹配点与谐振点的接近和波长较长意味着损耗相对较高。因此，用于最大化中红外能量的最佳光纤长度通常在孤子裂变长度附近。其精确值可以通过数值确定，对于实验参数组，其为25 cm。传输损耗、色散和非线性都在脉冲传播动力学中起着重要作用，因此，合适的长度取决于光纤几何形状、气体种类和压力以及泵浦脉冲特性的选择。

研究人员从数值数据中表征了中红外脉冲。其时间强度和相位分布，如图4所示。该脉冲以3.1 μm为中心，在光纤输出处具有123 fs的持续时间和10.6 MW的峰值功率。在≈15 cm标记处产生后，中红外在剩余长度上以正常色散状态线性传播。这是由于脉冲上的频率啁啾，这为脉冲后压缩留下了空间。中红外脉冲在其傅立叶极限处的持续时间和峰值功率分别为67 fs和20.4 MW。

实验中容易改变的参数之一是泵浦脉冲能量。它改变了入射脉冲的峰值强度，进而影响非线性相位积累。图5a是在不同泵浦脉冲能量下测量的输出光谱的集合，同时固定与图3中相同的其它装置。3.16 μm和1.45 μm处的带边诱导光谱特征出现在低至8 μJ的抽运能量。后者表现出更高的光谱强度，由于其位置在相同的透射窗口与泵浦。随着能量的增加，2 μm附近的主光谱变宽，开始观察到毛细管模型介导的相位匹配带来的0.35 μm峰的上升。同时，中红外能量逐渐增加。图5b给出了中红外光谱带中的能量和对应的转换效率与泵浦能量的关系。实验中观察到的最大中红外能量在30 μJ泵浦下接近1.5 μJ。中红外能量的单调增加正好达到实验中使用的最大泵浦表明，更高能量的中红外脉冲可以通过进一步增加泵浦来实现。转换效率在12.5 μJ泵浦时达到最高，其中8.2%的能量被转换到中红外。在较高的泵浦能量下，中红外产生在较短的传播距离处开始且其在有损光纤中行进较长的长度，导致较低的效率。泵浦能量对中红外波段的光谱位置有意义的影响，如图5c所示。这是因为在带边缘中的色散很大程度上由附近的谐振支配，其仅取决于几何参数壁厚。除此之外，非线性校正项仅对总体相位匹配做出小贡献。因此，泵浦能量对带边诱导的相位匹配点的位置的影响可以忽略不计。相反，它对中红外脉冲的带宽有明显的影响。随着泵浦能量的升高，能带通常变得更宽。在较高的泵浦脉冲能量下主光谱的增强展宽导致中红外光谱在更宽的光谱范围内的转换。

气体压力是另一个可以在现场变化的实验参数。改变压力不仅改变了系统的非线性，而且改变了系统的色散。图5d给出了当泵浦脉冲能量为18 μJ时在不同氩气填充压力下的输出光谱。可以观察到，当压强升高时，主抽运光谱和产生的光谱带普遍加宽。观察结果类似于增加图5a中的泵浦能量，因为它们都增强了系统的非线性。图5e中，中红外带中的能量相对于压力与转换效率一起绘制。当压力在7-12 bar时，向中红外的能量传递迅速增加，当压力为25 bar时，能量传递趋于平缓，达到1.3 μJ。重要的是，中红外发射的光谱位置在3.14 μm和3.25 μm之间的3.2 THz带宽上略有偏移，如图5f所示。虽然谐振是对带边中的相位匹配的主要影响，但压力变化也可以在附近引起小但可观察到的偏移。相比之下，毛细管模型支持的相位匹配处的发射，即图5d中箭头标记的光谱特征，当压力从10巴变化到25巴时，在0.31-0.41 μm的236 THz带宽上漂移。

为了使中红外波长偏移超过通过压力调谐可获得的小拉伸，需要使用具有不同包层壁厚度的反谐振空心光纤。为此，用另一个反谐振空心光纤进行了一组新的实验。图6a是第二光纤的横截面图像。纤芯管和7根石英包层管比前者小，直径D=46 μ m，直径d=20 μm。关键参数壁厚在1.6 μm处较厚。它将第一谐振带红移到2.6-3.2 μm，同时允许2 μm泵浦在第二传输窗口中传播。这种光纤的选择是有趣的，不仅用于研究软光纤的作用，而且用于展示这种方法在大范围的直径。它说明了能量向上或向下系统以产生高能量中红外脉冲或减少泵浦要求的前景。在15巴下填充有氩气的15 cm长的光纤的输出处测量的光谱绘制在图6b中。输出脉冲能量为14.4 μJ，相当于15 μJ的耦合能量。在第一共振带的长波侧出现能量为140 nJ的中红外带，中心位于3.62 μm。这里，由于较小的芯尺寸与波长比，中红外线暴露于比早期实验中高得多的损耗。这会导致转换效率显著降低。

对于波长调谐，直接从光纤拉制工艺精确地实现预期的壁厚是困难的。一种可能的解决方案是使用氢氟酸化学蚀刻内部结构。这在纳米尺度下腐蚀反谐振空心光纤中的二氧化硅，这允许在对其他几何参数的影响最小的情况下微调壁厚。图6a中的光纤在15和38小时内用氢氟酸溶液蚀刻，对于给定的浓度和流速，其沿着光纤均匀地变薄50 nm和130 nm，以分别将壁厚减小到1.55 μm和1.47 μm。薄壁的放大图像，如图6c所示。正确地，在两个蚀刻光纤中的芯直径应该稍微放大，但变化太小而没有意义。在图6b中绘制了长度为15 cm的两个蚀刻的反谐振空心光纤的输出处的光谱。氩气压力和泵脉冲能量保持与未处理的反谐振空心光纤中的那些相同。腐蚀15 h和38 h的反谐振空心光纤的中红外波长相应地从3.62 μm蓝移到3.53 μm和3.43 μm。注意，存在其它可能的解决方案来经由光纤锥形化或原子层沉积来精细调节厚度。

该系统表现出一系列的相位匹配点周围的壁厚诱导共振。由于遵循毛细管模型的一般色散，可能出现额外的相位匹配。在许多情况下，促进到中红外相位匹配点的转换需要全面了解如何确定每个相位匹配的耦合强度。通常，与泵浦接近度是一个因素。附近存在的任何竞争相位匹配点也会影响耦合。实验被设计为将2微米泵有意地放置在第二透射窗口中，使得中红外相位匹配相对接近泵且两者之间没有其他竞争相位匹配。尽管如此，如果要用2微米激光器泵浦，则必须考虑第三透射窗或更高透射窗泵浦波长超过4微米。这种方法的效率有待进一步研究。

在研究中，考虑到高性能超快光纤激光器在2 μm波长的快速发展，特意选择了泵浦波长为2 μm。所展示的系统可以附接在这种激光器的输出处，以产生具有小占地面积、近衍射限制的输出光束质量和优异的稳定性的高功率中红外光纤激光器。该光源的一个有趣的前景是驱动超宽带中红外梳产生。通过正确选择泵浦激光器，泵浦中的梳线可以在中红外脉冲中保持完整。